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岩佐 和晃*; 伊賀 文俊*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; 大原 高志
Journal of the Physical Society of Japan, 87(6), p.064705_1 - 064705_5, 2018/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Multidisciplinary)The magnetic-ordered state of a single-crystal sample of TbB
has been studied with the high-precision neutron diffraction instrument SENJU installed at BL18 of the Materials and Life Science Facility in J-PARC. We observed new Bragg-reflection spots characterized by a propagation vector 
= (1/4, 1/4, 0) below the N
el temperature 
20 K, in addition to the 
= (1/4, 1/4. 1/2) reported in the previous literatures. Because X-ray Thomson scattering measurements do not detect the superlattice reflections at 13 K, is a new magnetic-ordering propagation vector. The magnetic multi-q structure of TbB is similar to that of CeB, whereas the ratio of the amplitude to that of qM1 is smaller than in CeB. The combination of and is expected to assist the 
= (1/2, 0, 0) lattice modulation.
社本 真一; 伊藤 孝; 大西 弘明; 山内 宏樹; 稲村 泰弘; 松浦 直人*; 赤津 光洋*; 樹神 克明; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; et al.
Physical Review B, 97(5), p.054429_1 - 054429_9, 2018/02
被引用回数：30 パーセンタイル：70.79(Materials Science, Multidisciplinary)イットリウム鉄ガーネットの核および磁気構造と全マグノン分散を中性子散乱により調べた。低エネルギーの分散は強磁性マグノンで期待されるように14meVまで2次関数の分散を示した。
積分した動的磁化率
"(
)の虚部は低エネルギーで平方根のエネルギー依存性を示した。"()から絶対値でマグノン状態密度を求めた。その値は理論的に予想されるマグノン分散でひとつのカラリティーモードに対応する。
五十嵐 正安*; 松本 朋浩*; 八木橋 不二夫*; 山下 浩*; 大原 高志; 花島 隆泰*; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; 佐藤 一彦*; 島田 茂*
Nature Communications (Internet), 8, p.140_1 - 140_8, 2017/07
被引用回数：42 パーセンタイル：72.28(Multidisciplinary Sciences)Orthosilicic acid (Si(OH)
) and its small condensation compounds are among the most important silicon compounds but have never been isolated, despite the long history of intense research due to their instability. These compounds would be highly useful building blocks for advanced materials if they become available at high purity. We developed a simple procedure to selectively synthesize orthosilicic acid, its dimer, cyclic trimer, and tetramer, as well as appropriate conditions to stabilize these species, in organic solvents. Isolation of orthosilicic acid, the dimer and the cyclic tetramer as hydrogen-bonded crystals with tetrabutylammonium halides and of the cyclic trimer as solvent-containing crystals was achieved. The solid-state structures of these compounds were unambiguously clarified by single crystal X-ray diffraction analysis and also by neutron diffraction study for orthosilicic acid. Based on these results, we also succeeded in developing a more practical synthetic procedure for high concentrations of stable orthosilicic acid stably in organic solvents via a simple hydrolysis of tetraalkoxysilanes.
大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.
Journal of Applied Crystallography, 49(1), p.120 - 127, 2016/02
被引用回数：67 パーセンタイル：96.36(Chemistry, Multidisciplinary)SENJU, a time-of-flight Laue-type single-crystal neutron diffractometer, was developed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Accelerator Research Complex (J-PARC). Molecular structure analysis of a sub-millimeter taurine crystal and magnetic structure analysis of a MnF
crystal were performed to evaluate its performance.
大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 黒田 哲也*; 及川 健一; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.036018_1 - 036018_6, 2015/09
SENJU, a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer at the BL18 of MLF/J-PARC, was designed for precise crystal and magnetic structure analyses under extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field. On-beam test measurements of 4K cryostat, superconducting magnet and high-pressure cell were carried out to evaluate the background from each device. All devices worked as planned on SENJU and single crystal neutron diffraction measurements under extreme conditions were successfully achieved at SENJU.
planes of Na
CoO
yHO茂吉 武人*; 小林 義明*; 安井 幸夫*; 佐藤 正俊*; 加倉井 和久
Solid State Sciences, 12(5), p.656 - 659, 2010/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The superconductivity of NaCoOyHO appears in two regions of 
Co-nuclear quadrupole frequency 
divided by a narrow non-superconducting phase in the Tc- phase diagram. Specific heat measurements on several samples with different values distributing over both the superconducting regions and neutron inelastic experiments on aligned crystals of NaCoOyDO are performed to investigate the origin of the phase diagram. The obtained results are consistent with the singlet pairing picture.
CoO
DO; Neutron scattering茂吉 武人*; 安井 幸夫*; 左右田 稔*; 小林 義明*; 佐藤 正俊*; 加倉井 和久
Journal of the Physical Society of Japan, 75(7), p.074705_1 - 074705_6, 2006/07
被引用回数：11 パーセンタイル：55.04(Physics, Multidisciplinary)NaCoOyDO単結晶の試料を用いた中性子散乱実験研究が行われた。DO分子の2次元短距離秩序に由来する散漫散乱が観測された。またこの短距離秩序したDO分子のフォノン散乱も観測された。(1/2,1/2,l)方向のスキャンから水和されていない部分のNaCoOによる磁気揺らぎによる弱い強度変調が観測されたが、水和されたNaCoOyDOの成分には顕著な強磁性的磁気揺らぎはないことが明らかになった。
大原 高志; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; 黒田 哲也*
no journal, ,
Photo-induced crystalline-state properties such as light-emission and magnetism of organic molecular crystals have been actively investigated because they can derive new photo-functional organic materials. In this research, we developed a new closed-cycle cryostat with 2-axes goniometer in which visible white light can be induced to carry out an in-situ single crystal neutron structure analysis of a photo-induced species in a single crystal on SENJU, a TOF-Laue single crystal diffractometer at MLF/J-PARC.
鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 黒田 哲也*; 田村 格良; 及川 健一; 金子 耕士; et al.
no journal, ,
J-PARC・MLFのBL18に設置されたTOF-Laue型単結晶中性子回折装置SENJUは、2012年にビームを受け入れ始め、現在共用装置としてユーザー実験が行なわれている。本装置は、無機物や低分子性物質、磁性体等を主な対象とし、特殊環境下での精密な構造解析を目的として開発された。特に、MLFの特徴である大強度の中性子を利用した微小単結晶での測定や、広い逆空間の効率的な測定を行うことが可能である。主要な試料環境装置である4K冷凍機は低温で駆動可能な2軸ゴニオメータを持っており、冷凍機本体を動かすことなく、また試料を取り出すことなく、低温下で試料を回転し方位を変更することができる。最大7Tの磁場を発生することのできる超電導マグネットでは、磁気散乱の測定に重要となる低波数領域(長波長領域: 4.4
- 8.8)にマグネット由来となるブラッグ反射が存在せず、また希釈冷凍機との組み合わせにより約40mKまでの冷却も可能である。測定されたデータに対しては、独自に開発された解析ソフトウェアSTARGazerを用いて可視化、方位決定、積分強度計算を行い、得られる指数と構造因子から外部ソフトを用いて構造解析を行っている。
大原 高志; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; 黒田 哲也*
no journal, ,
本研究では、SENJUにおいてin situ光照射下での構造解析を低温環境下で実現するためのクローズドサイクル冷凍機の開発を行った。この冷凍機ではキセノン光源からの光は真空フィードスルー付きライトガイドを通って真空槽内の試料に照射される。試料はピエゾ回転子によって2軸で回転できるため、構造解析に必要な回折点のほとんどを測定することが可能である。また、試料近傍のライトガイド先端部はスーパーインシュレーターで断熱し、ライトガイドを介した熱の流入を抑えた。試料位置の温度は光源OFFで8Kなのに対し、400nmのバンドパスフィルター付きでの光照射で11K、420nmのロングカットフィルター付きで18K、フィルターなしでの光照射で66Kとなった。
加倉井 和久; 松田 雅昌; 石井 慶信; 永井 聡*; 池田 直*; 鬼頭 聖*; 井川 直樹; 左右田 稔*; 安井 幸夫*; 茂吉 武人*; et al.
no journal, ,
中性子散乱による格子や電荷の自由度と結合するスピンフラストレート系における磁気秩序の研究を2つの研究例を挙げて解説する。(1)LuFeOでは鉄イオンが六方称の二重層を構成する。この系は330Kで電荷秩序を、250Kで磁気秩序を起こす。この磁気秩序過程の詳細な研究がスピン凍結を示唆する基底状態を明らかにした。(2)YBaCoO
はCoO四面体が籠目と三角格子に交互に積層する構造を持つ。この系において70K及び105Kで構造相転移が観測され、それに伴う磁気的短距離秩序による散漫散乱が観測された。両者の系において観測された磁気相関と格子又は電荷の自由度との関係を議論する。
金子 耕士; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 山内 康弘; 花島 隆泰*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; et al.
no journal, ,
The TOF-Laue single crystal neutron diffractometer, SENJU installed at BL18 in MLF, J-PARC aims at structural studies in extreme sample environments. The instrument is equipped with 36 two-dimensional scintillation detectors arranged cylindrically around the demountable sample chamber, and one additional detector beneath the sample. The standard sample environment in SENJU is standard 4 K CCR, in which the fixed-
two-axes goniometers driven by piezo-based motors are attached to the cold finger. This enables us to rotate a sample without moving the cryostat, which helps to reduce background. Since the first beam in 2012, several improvements were achieved, and the system can be steadily used in user programs. In addition to the 4 K CCR, other apparatuses including superconducting magnet were tested and used in the experiment. I will present representative data taken on SENJU, and latest news from the research reactor JRR-3.
CoOの水和物の超伝導と磁性茂吉 武人*; 横井 麻衣*; 左右田 稔*; 安井 幸夫*; 小林 義明*; 佐藤 正俊*; 井川 直樹; 加倉井 和久
no journal, ,
NaCoO
HOの超伝導発現機構の解明を目指し、中性子散乱や核磁気共鳴(NMR)等を主手段として基礎物性を調べた。NMRのナイトシフトは臨界温度以下でCoO面に平行,垂直どちらにかけても減少することから、超伝導電子対の対象性がsingletであることが明らかになり、単結晶を用いた中性子非弾性散乱実験の結果からCoO面内強磁性の揺らぎは非常に小さいことがわかった。また、粉末中性子回折実験結果から水分子による散漫散乱が観察され、また組成によって00
反射の強度比に違いが見られた。これらの結果から超伝導発現に対する水分子やその秩序の役割について発表する。
(=Al, Ga)の対照的な基底状態金子 耕士; 川崎 卓郎; 仲村 愛*; 茂吉 武人*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 及川 健一; et al.
no journal, ,
Euイオンは、2価ではS=7/2で磁性を有し、3価ではスピンと軌道磁気モーメントがキャンセルすることにより非磁性となる。すなわち、価数が磁性、軌道と密接な関わりをもっている。Eu化合物では、価数揺動や重い電子状態に加え、超伝導など多彩な物性を示すことから、微視的状態に興味が持たれている。Eu ( = Al, Ga)では、Euは2価の電子状態を取り、S=7/2で記述される安定した磁性を示す一方、同じ価電子数をもつ2つの化合物において、EuGa
が
=16Kの反強磁性転移を示すのに対し、EuAlは基底状態に至るまでに5つの転移点を持つ、複雑な物性を示すことが見出された。この違いを生じる起源は未知である。違いを生む機構を解明する上で、中性子は微視的知見が得られる最適なプローブである。反面、Euは中性子吸収体である上、同位体も高価であることから、中性子による研究は困難を伴う。今回J-PARC/MLFの単結晶中性子回折計SENJUにおいて、同位体置換なしの試料で実験を行った。その結果、転移に伴う超格子反射の観測に成功し、2つの化合物の違いを明らかにしたので報告する。
Oの磁気構造研究鬼柳 亮嗣; 山田 重樹*; 青木 博*; 佐賀山 基*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; 有馬 孝尚*
no journal, ,
ReBaMnOで表わされるMn酸化物はAサイトが秩序化したダブルペロブスカイト型構造をとり、電荷, 軌道, スピンが競合した多彩な秩序を示す。Re=SmのSmBaMnOは380Kで電荷-軌道の秩序化、200K付近で電荷-軌道の再編と反強磁性相転移を起こす。本研究では、反強磁性相での磁気構造と、電荷-軌道の秩序化と反強磁性相発現の相関を明らかにするため、中性子磁気散乱を用いた研究を行った。測定はJ-PARC/MLFの中性子単結晶回折装置SENJUを用いて行った。測定の結果、反強磁性相の磁気秩序化に伴う磁気反射が観測され、電荷-軌道の秩序化パターンと整合する磁気秩序パターンが示唆された。また、超格子反射や磁気反射の温度変化から、反強磁性相は電荷-軌道秩序の再編が引き金となり発現していることが明らかとなった。
大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 森山 健太郎*; 花島 隆泰*; 黒田 哲也*
no journal, ,
Single-crystal neutron diffraction is one of the most fundamental and powerful techniques to determine the arrangement of light elements and magnetic moments in crystalline materials with high accuracy and reliability. We constructed a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer, SENJU, at the BL18 of MLF/J-PARC, for precise crystal and magnetic structure analyses. In this presentation, we will show some recent scientific achievements and instrument advances of SENJU.
大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 森山 健太郎*
no journal, ,
J-PARC MLFのBL18に設置されたTOF-Laue型の単結晶中性子回折計SENJUは、主に低温や磁場といった極端環境下において1mm
未満という小型単結晶の高効率な回折測定を目的とした装置である。SENJUでは2012年の供用開始以降、多くの一般課題を実施するとともに、より多様な試料環境下でより効率的な回折測定を実現するための試料環境の高度化を進めてきた。特に近年新たに利用可能となった試料環境機器としては、1500K以上での回折測定を可能とするニオブ高温炉や500Kまででの測定が可能な簡易型ヒーター、低温条件下で試料へ白色光を照射できるライトガイド付きパルス管冷凍機があり、加えて各種高圧試料セルについてもコミッショニングを進めている。更には、これら試料環境機器によって散乱される中性子によるバックグラウンドを低減するための振動コリメータについて、開発を進めている。本発表ではこれらの試料環境デバイスについての最新状況を示すとともに、実際に得られる構造解析例として、SENJUを用いた研究例についても紹介する。
MoO
の磁気構造の研究梶本 亮一; 飯田 一樹*; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; 松田 雅昌*; Ye, F.*; 水野 雄介*; 勝藤 拓郎*
no journal, ,
La
MoOは二次元正方格子上に配列したMo
イオンとMo
イオンがイジング性の強いフェリ磁性秩序を示す。最近、その磁化は磁場に対して大きなヒステリシスを示し、かつ、いくつかの磁化の値で滞留点を示すことが明らかになった。そこで本研究では、この特徴的な磁化過程がどのような磁気構造の変化に対応しているのか調べるため、中性子回折装置SENJUおよびCORELLIを用いて磁場中単結晶中性子回折実験を行った。磁場による磁気Bragg反射位置の変化は実験の分解能の範囲では観測されなかったが、磁場により層間強磁性・層間反強磁性の反射の強度がそれぞれ増大、減少する様子が観測された。これらの反射強度の磁場変化は磁化の変化と対応しており、LaMoOの特徴的な磁化の振る舞いは層間強磁性・反強磁性の磁気構造のドメインの、体積分率の変化によるものであることが示唆される。
FeO
のマグノン状態密度と分散社本 真一; 伊藤 孝; 大西 弘明; 森 道康; 松浦 直人*; 赤津 光洋*; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 山内 宏樹; 中尾 朗子*; et al.
no journal, ,
J-PARC MLFの中性子非弾性散乱装置DNA、4SEASONSおよびAMATERASを用いて、10
eVから30meVまでのエネルギー範囲でマグノン状態密度を求めたので報告する。
大原 高志; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 花島 隆泰*; 鬼柳 亮嗣; 細谷 孝明*; 原 嘉昭*
no journal, ,
2-(2'-hydroxyphenyl)benzimidazole (HPBI) has an intramolecular O-H...N hydrogen bond and shows photo-induced excited-state intramolecular proton transfer, from the enol form to the keto form. Recently, we found that a novel polymorph (gamma-form) of HPBI crystal. We carried out single-crystal neutron diffraction measurements of the gamma-form at 90K and 298K by using SENJU single-crystal diffractometer at J-PARC MLF to observe the temperature-induced proton transfer in the intramolecular hydrogen bond from the enol-form (O-H...N) to the keto-form (O...H-N). In the result, negative density of atomic scattering length which comes from the proton of the keto-form was observed at 298K even though no keto-form was observed at 90K. In the gamma-form, HPBI molecule forms stronger intermolecular N-H...O hydrogen bond than that in the known polymorph. This hydrogen-bond possibly contributes to lowering the potential barrier between the enol and keto-forms.
