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報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2022年度

國分 祐司; 中田 陽; 瀬谷 夏美; 小池 優子; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; 永井 信嗣; et al.

JAEA-Review 2023-046, 164 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-046.pdf:4.2MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2022年4月から2023年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目で見られた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の範囲を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

Structure of quasi-free-standing graphene on the SiC (0001) surface prepared by the rapid cooling method

角 達也*; 永井 和樹*; Bao, J.*; 寺澤 知潮; 乗松 航*; 楠 美智子*; 若林 裕助*

Applied Physics Letters, 117(14), p.143102_1 - 143102_5, 2020/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:25.92(Physics, Applied)

SiC(0001)表面上のエピタキシャルグラフェン試料の系統的な構造研究を、非接触手法である表面X線回折法によって行った。バッファ層のみ、1層グラフェン、多層グラフェンの試料では、バッファ層と表面Si原子間の距離は0.23nmであった。急速冷却法で作製した半自立グラフェン試料では、バッファ層は存在せず、半自立グラフェンと表面Si原子との間の距離は0.35nmであった。これは、水素インターカレートグラフェンの値よりもかなり短く、グラファイトの面間距離よりもわずかに長い。Si占有率はSiC表面から1nm以内では単一ではなく、Si原子の抜けが示唆された。Si占有率の深さプロファイルは試料依存性がほとんどなく、Si原子のランダムなホッピングに基づく単純な原子論モデルによって再現された。

論文

Coexisting spin resonance and long-range magnetic order of Eu in EuRbFe$$_{4}$$As$$_{4}$$

飯田 一樹*; 永井 佑紀; 石田 茂之*; 石角 元志*; 村井 直樹; Christianson, A. D.*; 吉田 紘行*; 稲村 泰弘; 中村 博樹; 中尾 朗子*; et al.

Physical Review B, 100(1), p.014506_1 - 014506_8, 2019/07

 被引用回数:34 パーセンタイル:84.94(Materials Science, Multidisciplinary)

パルス中性子散乱実験による鉄系超伝導体EuRbFe$$_{4}$$As$$_{4}$$のスピン揺らぎ、磁気構造の測定を行い、同物質における超伝導体対称性などの議論を行った。

論文

Direct observation of symmetrization of hydrogen bond in $$delta$$-AlOOH under mantle conditions using neutron diffraction

佐野 亜沙美; 服部 高典; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; Molaison, J. J.*; Dos Santos, A. M.*; Tulk, C. A.*

Scientific Reports (Internet), 8(1), p.15520_1 - 15520_9, 2018/10

 被引用回数:44 パーセンタイル:92.04(Multidisciplinary Sciences)

含水鉱物の高圧相である$$delta$$-AlOOHについて、地球深部に相当する高圧環境下で水素結合に関連すると考えられる物性の変化が起きることが報告されていたが、その原因については議論があった。今回、J-PARC MLFのPLANETおよびSNSのSNAPにおける高圧下中性子実験により$$delta$$-AlOOHの水素位置の圧力変化を観測し、水素原子が二つの隣接する酸素原子間の中点に存在するようになる「水素結合の対称化」が、地下約520kmに相当する圧力18万気圧で起きることを初めて直接観察した。またそれより少し低い圧力下では、前駆現象として、水素が酸素間の中点をはさんだ二つの等価な位置をそれぞれ1/2の確率で占めるディスオーダー状態が起きること、また水素をその同位体である重水素に置き換えると変化の起きる圧力が高圧側に移動することも見出した。これらの現象が起きた圧力は、先行研究により見つかっていた、圧縮挙動の変化や弾性波速度の上昇といった物性変化が起きる圧力とほぼ一致しており、水素結合の対称化とその前駆現象が鉱物の性質に大きな影響を及ぼしていることが、今回初めて実験的に裏付けられた。

論文

Spin resonance in the new-structure-type iron-based superconductor CaKFe$$_{4}$$As$$_{4}$$

飯田 一樹*; 石角 元志*; 永井 佑紀; 吉田 紘行*; Christianson, A. D.*; 村井 直樹; 川島 健司*; 吉田 良行*; 永崎 洋*; 伊豫 彰*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(9), p.093703_1 - 093703_4, 2017/09

 被引用回数:23 パーセンタイル:78.85(Physics, Multidisciplinary)

The dynamical spin susceptibility in the new-structure iron-based superconductor CaKFe$$_{4}$$As$$_{4}$$ was investigated by a combination of inelastic neutron scattering (INS) measurements and random phase approximation (RPA) calculations. Powder INS measurements show that the spin resonance at Q$$_{rm res}$$ = 1.17(1) ${AA}$ vector in the tetragonal notation, evolves below Tc. The characteristic energy of the spin resonance E$$_{rm res}$$ = 12.5 meV is smaller than twice the size of the superconducting gap (2$$Delta$$). The broad energy feature of the dynamical susceptibility of the spin resonance can be explained by the RPA calculations which take into account the different superconducting gaps on the different Fermi surfaces. Our INS and PRA studies demonstrated that the superconducting pairing nature in CaKFe$$_{4}$$As$$_{4}$$ is the s$$pm$$ symmetry.

論文

Design and performance of high-pressure PLANET beamline at pulsed neutron source at J-PARC

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 小松 一生*; 山田 明寛*; 稲村 泰弘; 中谷 健; 瀬戸 雄介*; 永井 隆哉*; 内海 渉; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 780, p.55 - 67, 2015/04

 被引用回数:75 パーセンタイル:98.98(Instruments & Instrumentation)

PLANETは高温高圧実験に特化された飛行時間型の中性子ビームラインである。パルス中性子回折実験用に設計された大型の6軸型マルチアンビルプレスを用いることで定常的には高温高圧下約10GPa、2000Kでのデータ測定が可能性である。きれいなデータを取得するために、ビームラインには入射スリットと受光スリットが装備してあり、高圧アセンブリからの寄生散乱が除去可能である。$$Delta$$$$d$$/$$d$$=0.6%の高い分解能、0.2-8.4${AA}$の広いデータ取得可能$$d$$レンジおよび高い寄生散乱除去性能により、高温高圧下での結晶および液体の高精度な構造決定が可能となっている。

論文

Phase transitions and hydrogen bonding in deuterated calcium hydroxide; High-pressure and high-temperature neutron diffraction measurements

飯塚 理子*; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; 佐野 亜沙美; 服部 高典; 後藤 弘匡*; 八木 健彦*

Journal of Solid State Chemistry, 218, p.95 - 102, 2014/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:33.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

重水素化したカルシウム水酸化物(Ca(OD)$$_{2}$$)の高圧その場中性子散乱実験を、J-PARCのパルス中性子を用い、パリ-エジンバラプレスとマルチアンビルプレスを用いて行った。常圧には回収できない、高圧常温相の水素位置を含めた原子位置を初めて求めた。高圧下において水素結合が曲がっていることが明らかになり、これはラマン分光の結果と調和的である。高温高圧相に関しては、先行研究の常圧下に回収して求められた構造と一致した。これらの観測結果から、高圧下における相転移はCaO多面体で構成される層のスライドと、Ca原子の変位、Ca-O再構成と水素結合の配向の変化によりおこることが明らかとなった。

論文

Pressure responses of portlandite and H-D isotope effects on pressure-induced phase transitions

飯塚 理子*; 鍵 裕之*; 小松 一生*; 牛嶋 大地*; 中野 智志*; 佐野 亜沙美; 永井 隆哉*; 八木 健彦*

Physics and Chemistry of Minerals, 38(10), p.777 - 785, 2011/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:33.24(Materials Science, Multidisciplinary)

含水鉱物ポートランダイト(Ca(OH)$$_{2}$$)の高圧下におけるラマンスペクトル,IRスペクトル及びX線回折実験を行った。ラマンスペクトル,IRスペクトルの測定では、Ca(OH)$$_{2}$$では高圧相への相転移がCa(OD)$$_{2}$$よりも低圧でおき、相転移圧力には同位体による違いがあった。X線回折実験では高圧相が28.5GPaまで安定に存在し、以前報告のあったアモルファス化は静水圧条件下では見られないことが明らかになった。

論文

Neutron powder diffraction under high pressure at J-PARC

内海 渉; 鍵 裕之*; 小松 一生*; 有馬 寛*; 永井 隆哉*; 奥地 拓生*; 神山 崇*; 上床 美也*; 松林 和幸*; 八木 健彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 600(1), p.50 - 52, 2009/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:64.65(Instruments & Instrumentation)

高圧をかけると多くの物質がその性質を大きく変える。高圧下の回折実験はそれらの現象を理解するうえで最も基本的な構造に関する情報を与える。J-PARCにおいて高圧下でのその場中性子回折実験が可能になれば、水素を含んだ結晶や軽元素液体などの高圧下での構造に関する優れた研究成果が得られると期待されている。現在検討中の中性子光学系や高圧発生装置について紹介する。

論文

Simulation of long time averaged concentration under actual meteorological conditions

原 智宏*; 大場 良二*; 岡林 一木*; 米田 次郎*; 永井 晴康; 林 隆*

Proceedings of International Workshop on Physical Modelling of Flow and Dispersion Phenomena (PHYSMOD 2007), p.167 - 174, 2007/08

風洞実験で回転テーブルを用いることにより、筑波山でのガス水平拡散に対する風向の変動の効果を再現した。実験結果は、日本原子力研究所が1989年及び1990年に実施した野外拡散実験の観測データを用いて検証を行った。また、筑波山での現実の非定常気流場とガス拡散の再現計算も実施し、野外実験データとの比較を行い、中立,安定,不安定大気でよく一致することを確認した。

報告書

風洞及び野外拡散試験から求めた放出源有効高さ

林 隆; 茅野 政道; 山澤 弘実; 永井 晴康; 森内 茂*; 石川 裕彦*; 安達 隆史*; 小島 啓美*; 岡野 博*; 小田川 文明*; et al.

JAERI-Tech 2001-034, 137 Pages, 2001/06

JAERI-Tech-2001-034.pdf:7.4MB

基本拡散式(ガウスプルーム式)を用いて、風上平地から放出され筑波山塊に移流拡散したガス濃度を計算するために、放出源の有効高さを野外拡散試験と風洞試験から求めた。この放出源有効高さを用いて行う濃度計算の評価法の妥当性について検討した。

口頭

J-PARCの共用開始と中性子利用高圧研究の戦略

内海 渉; 阿部 淳; 服部 高典; 深澤 裕; 山内 宏樹; 井川 直樹; 鍵 裕之; 有馬 寛*; 荒川 雅; 小松 一生*; et al.

no journal, , 

J-PARCが、2008年12月より施設共用運転が開始され、世界最高レベルのパルス中性子を利用して、高圧下における物質・材料研究や地球科学研究が大きく発展することが期待されている。J-PARCのビームライン整備状況や、中性子利用高圧研究の戦略について概要を報告する。

口頭

Strategy of high pressure research with pulsed neutron at J-PARC

内海 渉; 鍵 裕之*; 服部 高典; 有馬 寛; 小松 一生*; 阿部 淳; 永井 隆哉*; 奥地 拓生*; Harjo, S.; 相澤 一也; et al.

no journal, , 

J-PARCは、大強度陽子加速器施設であり、世界最強クラスのパルス中性子を発生できる。J-PARCの運用開始により、高圧下の物質科学や地球内部構造探求が大きく進展することが期待されている。最初の高圧実験が、工業材料回折装置(BL19)で行われた。また、2011年の運用開始をめざして高圧専用ビームラインの建設も始まった。

口頭

Change in compressibility of M$$^{3+}$$OOH oxyhydroxide at high pressure

佐野 亜沙美; 八木 健彦*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; 小松 一生*

no journal, , 

Applying pressure to linear hydrogen bond induces the decrease of O...O distances and the formation of a strong hydrogen bond. InOOH type M$$^{3+}$$OOH (M = Al, Cr, Fe, Ga...) with distorted rutile type structure is one of the densest polymorph among oxyhydroxide, and has a strong hydrogen bond even at ambient conditions. In $$delta$$-AlOOH, theoretical studies have predicted that a symmetric hydrogen bond would be formed at high pressure. To investigate experimentally the symmetrization in MOOH oxyhydroxide, we conducted (1) neutron diffraction experiment of $$delta$$-AlOOD and (2) compression experiment on various M$$^{3+}$$OOH oxyhydroxide (M = Al, Ga, In, Cr). Combining these results, I will discuss the relation between the change in compression behavior of M$$^{3+}$$OOH and the symmetrization of hydrogen bond.

口頭

High pressure neutron diffraction experiment at SNAP

佐野 亜沙美; 小松 一生*; 服部 高典; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*

no journal, , 

米国オークリッジ国立科学研究所(ORNL)内にあるSNSはJ-PARCと同じく高強度のパルス中性子施設である。SNS内のSNAPはパリ-エジンバラプレスやモアッサナイトアンビルセルといった小型の対向型高圧装置を使用し、50GPaに至る超高圧実験を行うことを目指して建設された高圧専用ビームラインである。今回は含水鉱物$$delta$$-AlOOH相内に形成された強い水素結合の圧力応答を調べることを目的として、パリ-エジンバラプレスを用いた高圧実験を行ってきたので、その様子を報告する。

口頭

米国パルス中性子施設SNSのSNAPにおける高圧中性子実験

佐野 亜沙美; 服部 高典; 内海 渉; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*

no journal, , 

米国オークリッジ国立科学研究所(ORNL)内にあるSNSはJ-PARCと同じく高強度のパルス中性子施設である。今回は含水鉱物$$delta$$-AlOOH相内に形成された強い水素結合の圧力応答を調べることを目的としてパリ-エジンバラプレスを用いた高圧実験をSNAPにて行ってきたので、その様子を報告する。この含水鉱物は常圧下において強い水素結合を形成しているが、第一原理計算により水素が二つの酸素間の中心に位置する水素結合の対称化が高圧下で起きると予測されている。既に重水素化物(AlOOD)についての9.2GPaまでの中性子回折実験は行っているが、対称化の直接観察には至っていなかった。そこで同位体効果からより低圧で対称化が起きると予測される水素化物(AlOOH)についての実験を実施した。さまざまなジオメトリーや遮蔽を試し、最終的には常温において異なる荷重で6$$sim$$12時間程度データを収集しながら、最終的には100ton, 7GPaまでのデータを取得した。空間群P2$$_{1}$$nmに固有なピークが弱くなっていくのが観測され、高圧下において水素がディスオーダーもしくは対称化した際の空間群Pnnmへの相転移が示唆される。

口頭

歪んだルチル型の含水鉱物における大きなD/H同位体効果

佐野 亜沙美; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; 服部 高典

no journal, , 

歪んだルチル構造をとる$$delta$$-AlOOHは地球の下部マントル条件でも安定な含水鉱物である。第一原理計算により、高圧下で水素が二つの酸素原子間の中点に位置する水素結合の対称化が起きると予言された。高圧下におけるX線回折実験では、対称化に伴うと考えられる圧縮挙動の変化が見つかったが、その圧力はAlOOHでは10GPa、AlOODでは12GPaと異なる。本研究ではこの同位体効果について明らかにするため、$$delta$$-AlOOHについての高圧下中性子散乱実験を米国SNSの高圧専用ビームラインSNAPにて行った。圧力はパリ-エジンバラプレスで発生し、各圧力で得たデータについてリートベルト解析を行い、水素位置を含む原子位置を精密化した。実験では0, 2.5, 4.1, 5.6, 6.7, 7.1GPaでデータを取得した。120反射の強度が圧力とともに小さくなり、6.7GPaではほぼ消滅した。このことはPnnmへの相転移を示唆しており、対称化直前に起きるディスオーダーが起きたと考えられる。また水素結合の圧力変化には大きな同位体効果がみられ、過去に求められた重水素化物における実験の結果と比較するとO-H距離はO-D距離よりも同じ圧力において長く、またH...O距離はD...O距離よりも短かった。

口頭

Neutron diffraction study on $$delta$$-AlOOH at high pressure

佐野 亜沙美; 小松 一生*; 服部 高典; 永井 隆哉*; 鍵 裕之*; Molaison, J.*; Moreira Dos Santos, A.*; Tulk, C.*

no journal, , 

$$delta$$-AlOOH相は第一原理計算により高圧力下で水素結合の対称化が起きると予言されている含水鉱物である。これまで、高圧下における粉末X線回折実験や重水素化した試料についての中性子散乱実験が行われ、圧縮挙動が高圧下で起きること、及び水素位置が圧力とともに中心付近へ移動していくことが確認されている。本研究では$$delta$$-AlOOH相についての高圧下における中性子散乱実験をSNSのSNPAビームラインで実施した。実験では6.7GPa付近においてディスオーダーした状態への相転移が示唆された。また、同じ圧力において、O-D距離とO-H距離は大きく異なり、同位体効果があることが確認された。

口頭

J-PARC超高圧中性子回折装置(PLANET)の性能

服部 高典; 佐野 亜沙美; 塩家 正広; 山田 明寛*; 有馬 寛*; 井上 徹*; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 小松 一生*; 鍵 裕之*; et al.

no journal, , 

PLANETは、BL11に建設された世界初の高温高圧専用の中性子分光器である。その最大の特徴は、高温高圧発生に優れたマルチアンビル型高圧発生装置を用いて、約20万気圧2000度にある物質の状態を中性子を用いて調べられる点にある。2008年度から建設が始められ、2012年4月よりビームコミッショニングを行った。本発表ではこれまでに明らかとなった装置の性能を紹介する。PLANETは、さまざまな高圧ユーザーの実験を想定し、結晶のみならず液体の構造解析が行える仕様となっている。分解能を実測した結果、$$Delta$$d/d=0.6%が実現しており、ほぼ設計値(0.5%)に近い性能が出ていることがわかった。また、高圧実験において最も重要なバックグラウンド除去であるが、試料直近に配置されたミニ四象限スリット及びラジアルコリメータを用いて、視野を3mm角に限定することができ、被加圧体の中の試料のみ情報が取得できることを確認した。今後、2012年秋よりProjectメンバーによる使用が始められ、2013年度から一般ユーザーに開放される予定である。

口頭

超高圧中性子回折装置PLANETの性能と現状

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 小松 一生*; 山田 明寛*; 永井 隆哉*; 片山 芳則; 井上 徹*; 内海 渉; 鍵 裕之*; et al.

no journal, , 

PLANETは、BL11に建設された世界初の高温高圧専用の中性子分光器である。その最大の特徴は、高温高圧発生に優れたマルチアンビル型高圧発生装置を用いて、約20万気圧2000度にある物質の状態を中性子を用いて調べられる点にある。2008年度から建設が始められ、2012年度上半期にビームコミッショニングが、下半期にはprojectメンバーによる本実験が行われた。2013年度からは共用ビームラインとして再出発し、現在それにふさわしい装置となるべく、装置の改良や実験方法の開発が行われている。本発表ではこれまでに明らかとなった装置の性能と、測定データ例を紹介する。PLANETは、さまざまな高圧ユーザーの実験を想定し、結晶のみならず液体の構造解析が行える仕様となっている。分解能を実測した結果$$Delta$$d/d=約0.6%が実現しており、ほぼ設計値(0.5%)に近い性能が出ていることがわかった。また、高圧実験において最も重要なセルからの散乱の除去であるが、試料直近に配置されたミニ四象限スリット及びラジアルコリメータを用いて、視野を3mm角に限定することができ、被加圧体の中の試料のみ情報が取得できることを確認した。2013年度上半期のdevelopment終了後、下半期(2月$$sim$$)から、一般ユーザーに開放される予定である。

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