The Role of silicon on solute clustering and embrittlement in highly neutron-irradiated pressurized water reactor surveillance test specimens

高見澤 悠; 端 邦樹; 西山 裕孝; 外山 健*; 永井 康介*

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153203_1 - 153203_10, 2021/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153203

原子炉圧力容器鋼における中性子照射脆化に及ぼすシリコンの影響を明らかにするため、三次元アトムプローブにより、高照射量領域まで中性子照射された監視試験片中の溶質原子クラスタを分析した。高Cu含有材では、Ni, Mn, Siがクラスタ中心のCu原子を囲むように凝集し、コアシェル構造を形成するのに対して、低Cu含有材ではNi, Mn, Siがクラスタ中を均一に分布していた。クラスタ内のCu原子の数はCu含有量の減少と共に減少したが、それを補うようにSi原子数が増加した。材料中の公称のSi含有量の増加とともに、クラスタのギニエ半径は減少し、数密度が増加した。結果として、クラスタの体積率は一定であった。延性脆性遷移温度移行量とクラスタの体積率とギニエ半径の積の平方根が良い相関関係を示すことから、脆化の主要因は、溶質原子クラスタを転位が切断するメカニズムによる硬化であることが示された。また、Si含有量の増加により、クラスタの体積率は一定のままギニエ半径が減少することで脆化の程度を減少させることが示された。

Investigation of Cu diffusivity in Fe by a combination of atom probe experiments and kinetic Monte Carlo simulation

Zhao, C.*; 鈴土 知明; 外山 健*; 西谷 滋人*; 井上 耕治*; 永井 康介*

Materials Transactions, 62(7), p.929 - 934, 2021/07

https://doi.org/10.2320/matertrans.MT-M2021028

Fe中のCuの拡散係数をこれまで測定されていなかった低い温度領域で測定することに成功した。拡散係数を測定する一般的な方法である拡散カップルは高温でしか適用できないため、本研究ではアトムプローブとCu析出の反応速度論を用いた。推定された拡散係数は、以前の研究で得られたものよりも信頼性が高いことが分かった。よって、アトムプローブによる推定がより高い精度をもたらしたと考えられる。さらに、この方法によって推定された拡散係数は、温度の低下に伴い多少オーバーエスティメイトされる傾向があることが、キネティックモンテカルロシミュレーションで明らかになった。

Atomistic modeling of hardening in spinodally-decomposed Fe-Cr binary alloys

鈴土 知明; 高見澤 悠; 西山 裕孝; Caro, A.*; 外山 健*; 永井 康介*

Journal of Nuclear Materials, 540, p.152306_1 - 152306_10, 2020/11

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152306

熱時効したFe-Cr合金はスピノーダル分解によって硬化を引き起こし、これはいわゆる475C脆性の直接的な原因である。スピノーダル分解が原子的相互作用によってどのように硬化を引き起こすのかを示すため、数値シミュレーションと実験を実施した。数値的な結果では、硬さが短距離秩序(SRO)パラメーターと比例することを示され、実験でもこの関係を統計誤差内で再現した。どちらの結果も、隣接するCr-Cr原子ペアが本質的に硬化を引き起こすことを示唆した。なぜなら、SROがそのようなペアの出現確率に一意的に依存しているからである。硬化の主な原因がそのようなCr-Crペア付近を通過する転位のピン止め効果であることが示唆されたが、このアイデアはさらなるモデリング研究により裏付けられた。

Predoping effects of boron and phosphorous on arsenic diffusion along grain boundaries in polycrystalline silicon investigated by atom probe tomography

高見澤 悠; 清水 康雄*; 井上 耕治*; 野沢 康子*; 外山 健*; 矢野 史子*; 井上 真雄*; 西田 彰男*; 永井 康介*

Applied Physics Express, 9(10), p.106601_1 - 106601_4, 2016/10

https://doi.org/10.7567/APEX.9.106601

The effect of phosphorus (P) and boron (B) doping on arsenic (As) diffusion in polycrystalline silicon (poly-Si) was investigated using laser-assisted atom probe tomography. In all samples, a high concentration of As was found at the grain boundaries, indicating that such boundaries represent the main diffusion path. However, As grain-boundary diffusion was suppressed in the B-doped sample, and enhanced in the P-doped sample. In a sample co-doped with both P and B, As diffusion was somewhat enhanced, indicating competition between the effects of the two dopants. This can be explained by the pairing of P and B atoms. The results suggest that grain-boundary diffusion of As can be controlled by varying the local concentration of P and B dopants.

Hardening in thermally-aged Fe-Cr binary alloys; Statistical parameters of atomistic configuration

鈴土 知明; 永井 康介*; Schwen, D.*; Caro, A.*

Acta Materialia, 89, p.116 - 122, 2015/05

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2015.02.013

モンテカルロ法および分子動力学法を用いて、Fe-Cr二元合金のスピノーダル分解を計算機で模擬し、相分離現象によって引き起こされる降服応力の上昇と原子配置の統計的パラメターの間の関係を解析した。その結果、我々は既に実験的に発見されている、硬さとvariationパラメター(V)の間の比例関係を再現することができた。また、このパラメターは硬化の経験的な指標として限界があることがわかった。すなわち、このパラメターは硬化に影響する近距離の原子配置を統計的にうまく表現できていないことがわかった。我々は近距離原子秩序パラメターがこの現象のより包括的な指標となりえると考える。

Effects of neutron irradiation on microstructures and hardness of stainless steel weld-overlay cladding of nuclear reactor pressure vessels

武内 伴照; 鹿窪 勇太*; 松川 義孝*; 野沢 康子*; 外山 健*; 永井 康介*; 西山 裕孝; 勝山 仁哉; 山口 義仁; 鬼沢 邦雄

Journal of Nuclear Materials, 449(1-3), p.273 - 276, 2014/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2014.01.004

照射量7.210cm(E1MeV)、照射速度1.110cms、照射温度290Cで中性子照射した原子炉圧力容器ステンレスオーバーレイクラッドの微細組織変化と硬さを、アトムプローブ法及びナノインデンテーション法により測定し、硬化に対する微細組織の影響を調べた。照射材は、-フェライト相においてCrの濃度変調が増大するとともに、300Cで照射時間と同じ時間の熱処理をした時効材では見られないようなSiの濃度変調の増大も観察された。一方で、硬さは照射材と時効材の両者とも増加したが、前者においてはCr濃度変調から予測されるよりもさらに大きく増加していた。この結果から、クラッド照射材の-相における硬化は、Crの濃度変調のみならずSi濃度変調や照射欠陥に由来することが示唆された。

Study on microstructural changes in thermally-aged stainless steel weld-overlay cladding of nuclear reactor pressure vessels by atom probe tomography

武内 伴照; 亀田 純*; 永井 康介*; 外山 健*; 西山 裕孝; 鬼沢 邦雄

Journal of Nuclear Materials, 415(2), p.198 - 204, 2011/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2011.06.004

原子炉圧力容器ステンレスオーバーレイクラッドにおける熱時効によるミクロ組織変化をアトムプローブを用いて調べた。試料には90%体積率のオーステナイト母相に10%体積率のフェライト相を含むクラッド材を用い、400C10,000hの熱時効を行った。その結果、フェライト相において、熱時効によってスピノーダル分解によるCr濃度変調の程度が増大し、Ni:Si:Mn比が16:7:6となるG相と呼ばれる析出物が形成されることがわかった。さらにフェライト相は、熱時効によって硬度が大幅に上昇していた。オーステナイト相では熱時効前後のミクロ組織や硬度の変化は起こっていなかったことから、これらのミクロ組織変化がフェライト相の硬度上昇の原因であると考えられた。スピノーダル分解と硬度との相関の解析結果から、スピノーダル分解が硬度上昇の主因であることが示唆された。

Interlaboratory comparison of positron annihilation lifetime measurements

伊藤 賢志*; 岡 壽崇*; 小林 慶規*; 白井 泰治*; 和田 健一郎*; 松本 昌高*; 藤浪 真紀*; 平出 哲也; 誉田 義英*; 細見 博之*; et al.

Materials Science Forum, 607, p.248 - 250, 2009/00

現在までに陽電子消滅寿命測定(PAL)の標準化が行われたことはない。標準がないと各々の研究室データの比較における信頼性の欠如に繋がる。そこで標準化への第一歩として、金属,高分子,シリカガラスの3種類の試料において合意した測定、及び解析手法で測定を行い、研究室間において比較を行った。金属試料では1寿命成分、それ以外では3寿命成分で解析を行った。陽電子寿命、及びオルソーポジトロニウム寿命に関して、研究室間における測定結果の違いが起こる原因について考察した。その結果、研究室ごとに使用している検出器の形状,配置などが異なり、コンプトン散乱された低エネルギーの線がもう一方の検出器に入ることで寿命スペクトル上にゆがみができるためと考えられた。検出器間に薄い金属板を挿入することで、各研究室間の違いが低減されることを確認した。

Effects of neutron-irradiation-induced intergranular phosphorus segregation and hardening on embrittlement in reactor pressure vessel steels

西山 裕孝; 鬼沢 邦雄; 鈴木 雅秀; Anderegg, J. W.*; 永井 康介*; 外山 健*; 長谷川 雅幸*; 亀田 純*

Acta Materialia, 56(16), p.4510 - 4521, 2008/09

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2008.05.026

中性子照射した原子炉圧力容器鋼で、粒界のリン偏析と照射硬化が延性脆性遷移温度(DBTT)に及ぼす影響を、オージェ電子分光分析,局所電極型アトムプローブ、及び陽電子消滅法による組織分析を用いながら検討した。中性子照射により粒界のリン偏析が誘起されることを示した。また、材料中のリン含有率が高くなると照射硬化が大きくなることを示した。これは、照射によって生成した空孔によって安定化されたリン集合体によるものであることを明らかにした。粒界のリン濃度及び照射硬化とDBTTの関係、並びに破面観察から、中性子照射によって粒界におけるリンの脆化能が小さくなる現象を見いだし、脆化の主要因は照射硬化によることを示した。

実機シュラウド材の3次元アトムプローブ分析(受託研究)

近藤 啓悦; 根本 義之; 三輪 幸夫; 加治 芳行; 塚田 隆; 永井 康介*; 長谷川 雅幸*; 大久保 忠勝*; 宝野 和博*

JAEA-Research 2006-013, 39 Pages, 2006/12

JAEA-Research-2006-013.pdf:4.57MB

沸騰水型軽水炉(BWR)炉心シュラウドなどにおいて低炭素オーステナイト系ステンレス鋼の応力腐食割れ(SCC)発生が報告されている。機構解明のためにBWR炉心シュラウドから採取されたサンプル(SUS316L)の3次元アトムプローブ分析を行った。その結果、粒内において偏析及び析出物生成,スピノーダル分解などに伴う溶質元素の不均一分布は観察されなかった。また、結晶粒界の分析の結果、粒界において原子層レベルでも明確なCrの欠乏層が存在しなかったことから、低炭素ステンレス鋼のSCCにはCr欠乏による耐食性劣化とは異なるき裂進展機構が存在することが明確に示された。他の溶質元素についてはMo及びSiが、粒界において従来のFE-TEM/EDSによって分析された濃度値よりも高濃度で濃縮している可能性が示唆された。