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論文

High spectral resolution of diode laser absorption spectroscopy for isotope analysis using a supersonic plasma jet

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 山崎 信哉*; 南川 卓也; 松井 信*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(7), p.1150 - 1153, 2018/07

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物等の分析において、試料の化学的な前処理を省略できる手法として、レーザーアブレーション等の高温プラズマを用いる手法が開発されてきた。しかしながら、高温プラズマ中では各同位体のドップラー広がりにより、スペクトルが干渉し、微量同位体を検出することができない。本研究においては、超音速プラズマ風洞の断熱膨張を用いてプラズマを低温まで冷却することにより、スペクトル分解能を向上する手法を開発した。結果として、キセノン安定同位体のデモンストレーションにおいて、180Kまで冷却できることを明らかにし、従来の分解能に比して10分の1程度まで向上できる手法を開発した。

論文

Development of an isotope analysis method based on diode laser absorption spectroscopy using an arc-jet plasma wind tunnel

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 南川 卓也; 松井 信*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(5), p.893 - 896, 2018/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:47.42(Chemistry, Analytical)

原子力施設の安全な運転及び保守管理において、核燃料または放射性廃棄物の同位体組成は、把握しなければならない重要な要素である。本研究においては、試料の前処理及びメンテナンスを要しない迅速分析を目的として、アークプラズマ風洞と半導体レーザー吸収分光法を基盤とした同位体分析法を開発した。主流として用いたアルゴンの吸収ライン(826.45nm)を用いて、超音速ノズル上流及び下流の温度を計測した。また、キセノンガスを分析試料として、キセノン原子の準安定状態からの吸収ライン(823.16nm)を用いて、開発した分析法の精度及び検出感度を明らかにした。

論文

Redox behavior of uranium(VI) adsorbed onto a phosphate-modified indium tin oxide electrode

鈴木 義規*; 南川 卓也; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 42(8), p.888 - 890, 2013/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

リン酸基を修飾したITO電極を用いてU(VI)の還元挙動を調べた。その結果、リン酸基に吸着したU(VI)の還元電位がU$$^{6+}$$イオンの電位よりも高いことが分かった。

論文

Selective removal of cesium ions from wastewater using copper hexacyanoferrate nanofilms in an electrochemical system

Chen, R.*; 田中 寿*; 川本 徹*; 浅井 幸*; 福島 千賀子*; Na, H.*; 栗原 正人*; 渡邉 雅之; 有阪 真; 南川 卓也

Electrochimica Acta, 87, p.119 - 125, 2013/01

 被引用回数:62 パーセンタイル:5.36(Electrochemistry)

銅(II)ヘキサシアノ鉄酸(III)を用いた今までにない電気化学的吸着システムによる廃液からのセシウムの選択的除去法が提案された。このシステムは余分な化学薬品を使用することなく、濾過処理も必要としないセシウムの分離法として利用できる。セシウムの取りこみと脱離は、電気化学的に適当な電位を陽極、陰極間にかけるスイッチングにより制御可能である。バッチ実験の速度論的研究結果は、粒子間拡散方程式によく合致し、急こう配な上昇とそれにつづくプラトーを二段階過程方程式として反映している。他の共存アルカリ金属イオンがあっても、高い分配係数($$K$$$$_{d}$$$$>$$5$$times$$10$$^{5}$$mL/g以上)を与え、効率的なセシウムの除去がpH0.3から9.2までの広い範囲で可能で、放射性廃液処理に有効な方法であると考えられる。

論文

Preparation of a film of copper hexacyanoferrate nanoparticles for electrochemical removal of cesium from radioactive wastewater

Chen, R.*; 田中 寿*; 川本 徹*; 浅井 幸*; 福島 千賀子*; 栗原 正人*; 渡邉 雅之; 有阪 真; 南川 卓也

Electrochemistry Communications, 25, p.23 - 25, 2012/11

 被引用回数:34 パーセンタイル:18.11(Electrochemistry)

初めて水分散性銅ヘキサシアノ鉄酸(CuHCF)インクを合成し、そのナノ粒子を放射性廃液からのセシウムを電気化学的に除去するために、電極上にコートした。セシウムの取りこみは陽極と陰極間の電位スイッチにより制御することができた。広いpH範囲(0.2-8.9)で効率的にセシウムの除去が可能であり、放射性廃液処理に有効な方法であることを示唆している。合成されたCuHCFナノ粒子は、簡易印刷法と同様、簡便かつ一様に電極上に湿式コートされるため、低予算でパターンやサイズを実現可能である。これは、大きなサイズの吸着電極をカラム中に作製することで、放射性廃棄物からのセシウムの除去において、連続除去、リサイクル可能な分離法を提示することができることを示している。

論文

Yeast genes involved in uranium tolerance and uranium accumulation; A Functional screening using the nonessential gene deletion collection

坂本 文徳; 南川 卓也; 大貫 敏彦; 藤井 力*; 家藤 治幸*

Geomicrobiology Journal, 29(5), p.470 - 476, 2012/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:76.11(Environmental Sciences)

酵母の非必須遺伝子破壊株4908株からウラン感受性株とウラン低濃集株をウラン含有寒天培地で培養させてスクリーニングした。すべての株を、ウラン無添加もしくは0.5mMのウランを含む寒天培地で30$$^{circ}$$C、1週間培養した。0.5mMウラン含有寒天培地では1遺伝子破壊株13株で生育が悪くなり、ウラン感受性株と同定された。PHO86とPHO84, PHO2, PHO87というリン酸トランスポーター遺伝子がウラン感受性株の破壊遺伝子に含まれており、ウラン耐性にはリン酸輸送に関与する遺伝子が寄与していることが示唆された。0.5mMウラン含有寒天培地において1遺伝子破壊株17株はウラン濃集が親株よりも低くなり、ウラン低濃集株と同定された。これらの株の破壊遺伝子には、細胞膜タンパク質,リン脂質結合タンパク質,細胞壁タンパク質が含まれており、ウラン蓄積に細胞表層のタンパク質が寄与していることが示唆された。

論文

Redox behavior of Ce(IV)/Ce(III) in the presence of nitrilotriacetic acid; A Surrogate study for An(IV)/An(III) redox behavior

鈴木 義規*; 南川 卓也; Francis, A. J.*; 大貫 敏彦

Radiochimica Acta, 98(7), p.397 - 402, 2010/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:26.04(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

サイクリックボルタンメトリーによりNTA存在下のCe(III)/Ce(IV)の反応を調べた結果、Ce(IV)-NTA錯体の挙動はアクチノイドに極めて似ていることを明らかにした。

論文

Association of actinides with microorganisms and clay; Implications for radionuclide migration from waste-repository sites

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 尾崎 卓郎; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Geomicrobiology Journal, 27(3), p.225 - 230, 2010/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:76.04(Environmental Sciences)

重元素と微生物との相互作用の機構解明研究で得られた以下の成果を紹介する。(1)Pu(IV), Th(IV), Eu(III)-DFO錯体の微生物への吸着,(2)Eu(III)-リンゴ酸錯体の微生物による分解。

論文

In situ observation of reductive deposition of uranium on an electrode/electrolyte interface by optical waveguide spectroscopy

南川 卓也; 鈴木 義規; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 38(11), p.1090 - 1091, 2009/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.61(Chemistry, Multidisciplinary)

ウラン電解還元による電極近傍の吸収スペクトル経時変化を導波路により測定した。電極に-0.2V(vs. Ag/AgCl)の電位をかけると、電極上でウランの還元が始まり、電極上に4価ウランが吸着していることが、ZANESスペクトルから確認されるとともに、吸収スペクトルから4価ウランに由来する、670nmの吸収極大が観測された。固体において、その場測定で簡便に4価ウランの分析がなされたことはなく、還元により固化するウランの還元挙動解析には、導波路によるスペクトル測定が有効であることが示された。

論文

Modeling of the interaction of Pu(VI) with the mixture of microorganism and clay

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(1), p.55 - 59, 2009/01

モデル解析により、Pu(VI)の微生物と粘土鉱物との混合物への濃集過程におけるPu(IV)の還元挙動を検討した。モデル解析と実験結果を比較した結果、Pu(VI)は微生物細胞表面で電子を受け取りPu(IV)に還元されると仮定した場合に両者に良い一致が見られた。一方、Pu(V)の不均化反応を仮定した場合にはモデルによる予測は実験結果と異なった。これらの結果から、Pu(VI)のPu(IV)への還元には微生物が関与することがわかった。

論文

Concurrent transformation of Ce(III) and formation of biogenic manganese oxides

大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 南川 卓也; 坂本 文徳; 酒井 卓郎; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Chemical Geology, 253(1-2), p.23 - 29, 2008/07

 被引用回数:20 パーセンタイル:43.93(Geochemistry & Geophysics)

Mn酸化細菌によるMn(II)酸化過程におけるCe(III)の化学状態変化を微生物培養実験及びSEM, PIXE, XANES解析により検討した。その結果、Ce(III)は微生物細胞表面では酸化されず、Mn(II)が酸化されて生じたMn酸化物中でCe(IV)に酸化されることが明らかになった。

論文

Sorption of U(VI) on the 4-mercaptopyridine self-assembled monolayer

南川 卓也; 鈴木 義規; 尾崎 卓郎; Francis, A. J.; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(3), p.251 - 256, 2008/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.64(Nuclear Science & Technology)

金薄膜上に形成したピリジン自己組織化単分子へのU(VI)の吸着を実験により検討した。pH4のU(VI)溶液にピリジン自己組織化単分子を付加した金電極を作用極として電位-電流曲線を測定し、U(VI)の還元電流を検知できたことから、ピリジン自己組織化単分子へのU(VI)の吸着が確認された。酢酸及びシュウ酸溶液を用いてU(VI)の吸着を電位-電流曲線により調べた結果、U(VI)とピリジン自己組織化単分子との錯形成能は、酢酸とシュウ酸の中間にあることがわかった。

論文

Protein expression of ${it Saccharomyces cerevisiae}$ in response to uranium exposure

坂本 文徳; 南川 卓也; 香西 直文; 藤井 力*; 家藤 治幸*; Francis, A. J.; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.133 - 136, 2007/10

$$^{238}$$U(VI)と$$^{233}$$U(VI)を含む培地で培養した${it Saccharomyces cerevisiae}$の発現タンパク質を二次元電気泳動で分析した。${it S. cerevisiae}$BY4743株を5.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M濃度の$$^{238}$$U又は2.5 $$times$$ 10$$^{-6}$$ (2.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M濃度の$$^{238}$$Uより350倍放射能が強い)と5.0 $$times$$ 10$$^{-6}$$M濃度の$$^{233}$$Uを含む培地で、30$$^{circ}$$Cで112時間培養した上記培地での酵母の生育度はコントロール$$>$$ 2.5 $$times$$ 10$$^{-6}$$M $$^{233}$$U $$>$$ 2.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M $$^{238}$$U $$>$$ 5.0 $$times$$ 10$$^{-6}$$M $$^{233}$$U $$>$$ 5.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M $$^{238}$$Uの順であった。この結果は、ウランの放射線効果だけでなく化学的効果が酵母の生育に影響していることを示唆している。培地溶液中の$$^{238}$$U又は$$^{233}$$Uの濃度が減少していることからウランが酵母細胞に濃集していることを示している。$$^{238}$$U又は$$^{233}$$Uに暴露させた酵母タンパク質の二次元電気泳動解析では、ウランが存在しないコントロールでは見られないスポットが確認された。この結果は、ウラン存在下の酵母が特異的なタンパク質を発現していることを示している。

論文

Electrochemical studies on uranium in the presence of organic acids

鈴木 義規; 南川 卓也; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(9), p.1227 - 1232, 2007/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:37.95(Nuclear Science & Technology)

シュウ酸,マロン酸,コハク酸,アジピン酸,リンゴ酸又は酒石酸の存在下におけるウラニルイオンの酸化還元反応をサイクリックボルタンメトリーにより調べた。各有機酸水溶液においてUO$$_{2}$$$$^{2+}$$/UO$$_{2}$$$$^{+}$$の酸化還元反応及びU(IV)の酸化反応が観測された。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元ピーク電位は、1:1 UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-有機酸錯体の錯形成定数の対数値に比例して減少することがわかった。また、マロン酸又はシュウ酸の存在下におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$/UO$$_{2}$$$$^{+}$$の酸化還元電位のpH依存性を調べ、pHによる酸化還元反応の変化を明らかにした。

論文

Chemical speciation and association of plutonium with bacteria, kaolinite clay, and their mixture

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規*; Francis, A. J.

Environmental Science & Technology, 41(9), p.3134 - 3139, 2007/05

 被引用回数:27 パーセンタイル:38.21(Engineering, Environmental)

Pu(VI)の微生物、カオリナイト及びそれらの混合物への吸着をバッチ実験により検討した。Puの吸着量は時間とともに増加した。酸化数を測定した結果、Pu(VI)は微生物へ及び混合物との接触により溶液中ではVに、吸着したPuはIVに還元した。一方、カオリナイトとの接触ではPu(VI)のままであった。試薬溶液による脱離実験及び電子顕微鏡による分析からPuは混合物中の微生物に選択的に吸着したことがわかった。以上の結果から、Pu(VI)が微生物による還元により、混合物中で微生物に選択的に濃集したことを明らかとなった。

論文

Control of coordination and luminescence properties of lanthanide complexes using octadentate oligopyridine-amine ligands

和田 淳*; 渡邉 雅之; 山野井 慶徳*; 南川 卓也; 並木 康祐*; 山崎 幹夫*; 村田 昌樹*; 西原 寛*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 80(2), p.335 - 345, 2007/02

 被引用回数:18 パーセンタイル:43.6(Chemistry, Multidisciplinary)

直鎖状及び環状の骨格を有するオリゴピリジン配位子の希土類錯体を合成し、その構造をX線結晶構造解析により明らかにした。錯体はすべて歪んだCapped Square Antiprism (CSAP)構造をとり、直鎖状骨格を持つ配位子のほうがより歪んだ構造を取ることを明らかにした。また、Eu$$^{3+}$$錯体では、直鎖状の歪んだ構造を持つ錯体の方が、より強い発光を示すことを世界に先駆けて見いだした。これらの結果は、多座配位子の幾何構造を制御することで、発光特性を制御できることを示している。

論文

Reduction behavior of uranium in the presence of citric acid

鈴木 義規; 南川 卓也; 吉田 崇弘*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.; 津島 悟*; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Radiochimica Acta, 94(9-11), p.579 - 583, 2006/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:22.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

クエン酸存在下、pH2-7におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元挙動をカラム電極電解法を用いて調べた。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$は、pH2で1段階の還元反応により、pH3-5で2段階の還元反応によりU(IV)まで還元された。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元電位は、pHが2から7に増加するのにしたがって低電位にシフトした。pH6-7では、-0.8V以下の電位でもUO$$_{2}$$$$^{2+}$$は完全に還元されなかった。紫外可視吸収スペクトル分析及び化学種計算から、クエン酸存在下におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の化学種は、pH2-3ではおもにUO$$_{2}$$$$^{2+}$$, pH3-5でおもに[(UO$$_{2}$$)$$_{2}$$Cit$$_{2}$$]$$^{2-}$$, pH5-7では3量体以上の化学種であった。これらの結果から、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$は中性pH付近でクエン酸と多量体を形成し、還元されにくくなることがわかった。

論文

Degradation of Eu(III)-malic acid complexes by $$Pseudomonas fluorescens$$

南川 卓也; 鈴木 義規*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1329 - 1333, 2006/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.53(Chemistry, Physical)

好気性細菌$$Pseudomonas florescens$$によるEu(III)存在下でのS-リンゴ酸の分解挙動を調べた。10mMのリンゴ酸に0, 0.05, 0.1, 0.2mMのEu(III)を加えてリンゴ酸の分解挙動を調べるとEu(III)の濃度が上がるにつれてリンゴ酸の分解が遅くなることがわかった。この結果より、リンゴ酸がEu(III)に配位することにより、Eu(III)の毒性が抑制されることがわかった。またリンゴ酸が分解されると、おもに2種類の有機酸が培養液中に放出される。このうちの一つはピルビン酸であり、リンゴ酸分解後もピルビン酸がEu(III)を可溶化していることがわかった。われわれの研究は環境中の有機酸だけでなくその分解性生物もEu(III)の環境移行に影響を与えることを示している。

論文

Interactions of rare earth elements with bacteria and organic ligands

尾崎 卓郎; 鈴木 義規*; 南川 卓也; 吉田 崇宏; 大貫 敏彦; 木村 貴海; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1334 - 1338, 2006/02

 被引用回数:35 パーセンタイル:12.54(Chemistry, Physical)

Eu(III)と土壌微生物シュードモナス,リンゴ酸,クエン酸及びシデロフォア(DFO)との相互作用を調べた。リンゴ酸はEu(III)に対する存在比が極めて大きい場合のみ、錯生成によりEu(III)のシュードモナスへの毒性を軽減させた。クエン酸とEu(III)はシュードモナスによって分解されない1:1錯体を形成した。Eu(III)はDFOに高い親和性を示すが、DFOから解離した水和イオンとしてシュードモナスに吸着した。時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、シュードモナス上のEu(III)は多座の内圏配位錯体として吸着することを明らかにした。

論文

A Continuous flow system for in-situ XANES measurements of change in oxidation state of Ce(III) to Ce(IV)

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 南川 卓也; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.65 - 67, 2005/07

元素の酸化数の変化を測定するため、連続流入方式を採用したXANESその場測定システムを確立した。Ce(III)溶液のDFO溶液との混合によるCe(IV)への酸化過程をシステムにより測定した結果、XANESスペクトルにおいて接触時間の経過とともにCe(IV)のピーク強度の増加を確認できた。測定時間を増した際の酸化状態の安定性及びスペクトルの変動について検討した。

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