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圓谷 志郎; Antipina, L. Y.*; Avramov, P.*; 大伴 真名歩*; 松本 吉弘*; 平尾 法恵; 下山 巖; 楢本 洋*; 馬場 祐治; Sorokin, P. B.*; et al.
Nano Research, 8(5), p.1535 - 1545, 2015/05
被引用回数：29 パーセンタイル：71.36(Chemistry, Physical)Direct growth of graphene on insulators is expected to yield significant improvements in performance of graphene-based electronic and spintronic devices. In this study, we successfully reveal atomic arrangement and electronic properties of the coherent heterostructure of single-layer graphene and 
-Al
O
(0001). In the atomic arrangement analysis of single-layer graphene on -AlO(0001), we observed apparently contradicting results. The in-plane analysis shows that single-layer graphene grows not in the single-crystalline epitaxial manner but in the polycrystalline form with two strongly pronounced preferred orientations. This suggests the relatively weak interfacial interactions to be operative. But, we demonstrate that there exists unusually strong physical interactions between graphene and -AlO(0001), as evidenced by the short vertical distance between graphene and -AlO(0001) surface. The interfacial interactions are shown to be dominated by the electrostatic force involved in the graphene 
-system and the unsaturated electrons of the topmost O layer of -AlO(0001) rather than the van der Waals interactions. Such feature causes hole doping into graphene, which gives graphene a chance to slide on the -AlO(0001) surface with a small energy barrier despite the strong interfacial interactions.
Avramov, P. V.*; Kuzubov, A. A.*; 境 誠司; 大伴 真名歩*; 圓谷 志郎; 松本 吉弘*; Eleseeva, N. S.*; Pomogaev, V. A.*; 楢本 洋*
Journal of Porphyrins and Phthalocyanines, 18(7), p.552 - 568, 2014/07
被引用回数：1 パーセンタイル：4.88(Chemistry, Multidisciplinary)A wide variety of planar and curved fused porphyrin/metalloporphyrin nanoclusters have been studied at the LC-GGA DFT level. It was found that curved and hollow-caged 0D and 1D nanoclusters are metastable and bear unique atomic and electronic structure and mechanical properties. Under different types of mechanical loads the nanoclusters display ultrastrong and superelastic properties. The curvature of the hollow cage nanoclusters leads to the redistribution of the metal d states near the Fermi level. The extremely high spin states allow one to use Fe-porphyrin nanoclusters as molecular supermagnets and logic quantum gates for holonomic quantum computations.
大伴 真名歩; 山内 泰*; Kuzubov, A. A.*; Eliseeva, N. S.*; Avramov, P.*; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; 楢本 洋*; 境 誠司
Applied Physics Letters, 104(5), p.051604_1 - 051604_4, 2014/02
被引用回数：12 パーセンタイル：44.25(Physics, Applied)六方晶窒化ホウ素(h-BN)はグラフェン・スピントロニクスのトンネルバリア材料として有望視されている。本研究ではスピン偏極準安定ヘリウム脱励起分光法(SPMDS)を用いて、Ni(111)上の単層h-BNのスピン分解バンド構造を調べた。SPMDSの最表面敏感性により、Ni 3
ピークの重複を受けずに部分的に占有されたギャップ内順位を検出できた。さらにこのギャップ内順位は大きなスピン偏極を持ち、Niの多数スピン側に偏極していることが示された。この正のスピン偏極は、h-BN/Ni(111)界面における-軌道混成によるものであると帰属できた。
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 小出 明広*; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 藤川 高志*; 境 誠司
Journal of Materials Chemistry C, 1(35), p.5533 - 5537, 2013/09
被引用回数：34 パーセンタイル：76.29(Materials Science, Multidisciplinary)The spin-electronic structures across the interface between single-layer graphene and a Ni(111) thin film are explored by employing the depth-resolved X-ray absorption and magnetic circular dichroism spectroscopy with the atomic layer resolution. The depth-resolved Ni L-edge analysis clarifies that the Ni atomic layers adjacent to the interface show a transition of the spin orientation to the perpendicular one in contrast with the in-plane one in the bulk region. The C K-edge analysis reveals the intensifying of the spin-orbital interactions induced by the 
-d hybridization at the interface as well as out-of-plane spin polarization at the band region of graphene. The present study indicates the importance of the interface design at the atomic layer level for graphene-based spintronics.
][1]benzothiophene monolayer on bismuth-terminated Si(111) vicinal surfaces with wettability optimization大伴 真名歩; 土田 裕也*; 村谷 直紀*; 柳瀬 隆*; 境 誠司; 米澤 徹*; 長浜 太郎*; 長谷川 哲也*; 島田 敏宏*
Journal of Physical Chemistry C, 117(22), p.11555 - 11561, 2013/06
被引用回数：2 パーセンタイル：8.19(Chemistry, Physical)本研究では、近年開発された高移動度有機半導体2,7-Diphenyl[1]benzothieno[3,2-][1]benzothiophene (DPh-BTBT)について、濡れ性と面内配向を制御して、高配向のエピタキシャル単分子膜を作成する手法を開発した。近年多くの高移動度有機半導体分子が開発されているが、分子間相互作用を重視した分子設計の反作用で凝集しやすく、また対称性の低い結晶構造のため配向も混ざりやすいため、光電子分光法などの分光研究を行った例が限られていた。そこで本研究では特に凝集しやすいDPh-BTBTを試行分子として、濡れの良い導電性・結晶性表面を探索した結果、1/3 ML Bi-Si(111)-(3
3)再構成面が適していることを見いだした。また基板表面の対称性を、微傾斜面を用いることで崩し、面内配向を制御できることを見いだした。これは、ステップが集まってできたファセット部に、異方的テンプレートになるようなナノ構造が出現していることによると考えられる。本研究で見いだした微傾斜面は、今後新規分子の物性測定のテンプレートとして用いられることが想定される。
interface in the Fe-doped C film境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; Sorokin, P. B.*; 楢本 洋*
Synthetic Metals, 173, p.22 - 25, 2013/06
被引用回数：3 パーセンタイル：14.06(Materials Science, Multidisciplinary)A process of tunneling conduction and the spin-dependent resistivity change (so-called tunneling magnetoresitance effect) in the Fe-doped C film with a granular structure is investigated for the current-into-plane device. Cooperative tunneling (cotunneling) through several Fe nanoparticles is suggested to be operative at temperatures lower than 20 K. By considering the effect of cotunneling on the magnetoresistance ratio, it is successfully shown that the spin polarization of tunneling electrons generated at the Fe/C interface is much higher than that in Fe crystal at low temperature in a similar fashion to that at the Co/C interface in the Co-doped C films. A strong temperature dependence of spin polarization is observed, suggesting possible influences by the thermally-induced disorders ascribed in the Fe atoms bonded with C in the C-Fe compound.
-BN/Ni nanocompositesAvramov, P.; Kuzubov, A. A.*; 境 誠司; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; 楢本 洋*; Eliseeva, N. S.*
Journal of Applied Physics, 112(11), p.114303_1 - 114303_10, 2012/12
被引用回数：18 パーセンタイル：57.09(Physics, Applied)Atomic and electronic structure of graphene/Ni(111), -BN/Ni(111) and graphene/-BN/Ni(111) nanocomposites with different numbers of graphene and -BN layers and in different mutual arrangements of graphene/Ni and -BN/Ni at the interfaces was studied using LDA/PBC/PW technique. For the sake of comparison, corresponding graphene, -BN and graphene/-BN structures without the Ni plate were calculated using the same technique. It was suggested that C-
:C-
and N-:B- configurations are energetically favorable for the graphene/Ni and -BN/Ni interfaces, respectively. The Ni plate was found to induce a significant degree of spin polarization in graphene and -BN caused by direct exchange interactions of the electronic states located on different fragments.
Avramov, P.; Fedorov, D. G.*; Sorokin, P. B.*; 境 誠司; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; 松本 吉弘; 楢本 洋*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 3(15), p.2003 - 2008, 2012/08
被引用回数：38 パーセンタイル：78.72(Chemistry, Physical)The atomic and electronic structure of narrow zigzag nanoribbons with finite length, consisting of graphene terminated by fluorine on one side, hexagonal ()-BN, and -SiC were studied with density functional theory. It is found that the asymmetry of nanoribbon edges causes a uniform curvature of the ribbons due to structural stress in the aromatic ring plane. Narrow graphene nanoribbons terminated with fluorine on one side demonstrate a considerable out-of-plane bend, suggesting that the nanoribbon is a fraction of a conical surface. It is shown that the intrinsic curvature of the narrow nanoribbons destroys the periodicity and results in a systematic cancellation of the dipole moment. The in- and out-of-plane curvature of thin arcs allows their closure in nanorings or cone fragments of giant diameter.
Antipina, L. Y.*; Avramov, P.; 境 誠司; 楢本 洋*; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; Sorokin, P. B.*
Physical Review B, 86(8), p.085435_1 - 085435_7, 2012/08
被引用回数：57 パーセンタイル：87.05(Materials Science, Multidisciplinary)The graphane with chemically bonded alkali metals (Li, Na, K) was considered as potential material for hydrogen storage. The ab initio calculations show that such material can adsorb as many as four hydrogen molecules per Li, Na, and K metal atom. These values correspond to 12.20, 10.33, and 8.56 wt% of hydrogen, respectively, and exceed the DOE requirements. The thermodynamic analysis shows that Li-graphane complex is the most promising for hydrogen storage with ability to adsorb three hydrogen molecules per metal atom at 300 K and pressure in the range of 5-250 atm.
-Co films with current-perpendicular-to-plane geometry境 誠司; 三谷 誠司*; 松本 吉弘; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 大伴 真名歩; 楢本 洋*; 高梨 弘毅
Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 324(12), p.1970 - 1974, 2012/06
被引用回数：3 パーセンタイル：13.68(Materials Science, Multidisciplinary)Voltage-dependence of the tunneling magnetoresistance effect in the granular C-Co films has been investigated under the current-perpendicular-to-plane geometry. The transport measurements demonstrate that the granular C-Co films show unusually an exponential MR-V dependence. Small characteristic energies of less than 10's meV are derived from the temperature dependences of the characteristic voltage in the exponential relationship. Considering the voltage drops between Co nanoparticles and also the effect of cotunneling on the energy values, the characteristic energies for the voltage-induced degradation of the spin polarization are found to show a satisfactory agreement with that for the thermally-induced one. It can reasonably be expected that the onset of magnetic disorder to the localized d-electron spins at the interface region of the C-Co compound with Co nanoparticles will lead to the unusual voltage and temperature dependence of the MR ratio and the spin polarization.
圓谷 志郎; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司
Journal of Applied Physics, 111(6), p.064324_1 - 064324_6, 2012/03
被引用回数：21 パーセンタイル：62.00(Physics, Applied)近年、グラフェンなどのナノカーボンを用いたスピントロニクスが注目されている。これらの材料ではスピン-軌道相互作用が小さいことからスピン拡散長が増大し、その結果高いスピン輸送特性の実現が期待されている。本論文では、グラフェンの成長条件の最適化を行い、グラフェン層数の精密制御法を確立した。サファイア基板上にNi(111)薄膜をエピタキシャル成長した。同試料を600
Cに保持した状態で前駆体となるベンゼンガスを曝露しグラフェンを成長した。グラフェンの層数・結晶構造は原子間力顕微鏡及びラマン分光によりそれぞれ評価した。単層・2層の精密制御を行うことにより、グラフェンへのドーピング状態が均一になることを明らかにした。さらに、電子エネルギー損失分光によりグラフェン/Ni(111)を調べた結果、同界面における強い相互作用の存在を明らかにした。
境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 高木 康多*; 中川 剛志*; 横山 利彦*
no journal, ,
講演者らは、これまでに、
C-Co化合物とCoナノ結晶からなるナノコンポジット薄膜が、C-Co化合物/Co結晶界面における伝導電子の高スピン偏極率に起因する巨大なトンネル磁気抵抗効果を示すことを明らかにした。今回、C-Co化合物/強磁性金属界面において高スピン偏極状態が発現する電子・磁気的要因を解明することを目的にC-Co化合物/Ni(111)二層膜のX線吸収・磁気円二色性分光実験を行った。本実験の結果、Ni(111)上のC-Co化合物はNi薄膜と一致する強磁性的な応答を示すことがわかった。さらに、磁気的応答の膜厚依存性を検討し、Ni(111)上のC-Co化合物は界面から3nmの範囲でNiと強磁性的な交換結合を生じることを明らかにした。界面における伝導電子の高スピン偏極状態は、上記のような磁気的結合と界面を介したNiからC-Co化合物への電荷移動が複合的に作用する結果として発現することが考えられる。
大伴 真名歩; 松本 吉弘; Avramov, P.; 圓谷 志郎; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司
no journal, ,
六方晶窒化ホウ素(h-BN)は層状の積層構造を持ち、よく規定された単原子層の絶縁体層を作製できるため、スピントロニクス素子の界面バリア層として有望である。本研究ではX線吸収磁気円二色性(XMCD)分光により、強磁性金属薄膜上のh-BN単原子層の電子・スピン状態を調べた。伝導帯最下位に位置する、N 軌道とNi 3d軌道の反結合的な混成によって生成した軌道に、強いMCDシグナルが観測された。この結果は密度汎関数法で計算したスピン依存バンド構造とも一致し、h-BN/Ni(111)界面にスピン偏極準位ができていることが明らかになった。このことは、h-BNをバリア層としてスピン注入を行う際、同準位がスピンフィルターとして働く可能性を示唆する。
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司
no journal, ,
グラフェンへの効率的なスピン注入を実現するために重要となる強磁性金属との界面近傍の電子・スピン状態を明らかにすることを目的とし、超高真空中での化学気相成長によりNi上に作製した単層・二層グラフェン試料について、X線吸収分光とX線磁気円二色性分光を用いた解析を行った。単層・二層グラフェンともに、285eV付近に鋭い
軌道由来のピークが、293eV近傍に
軌道由来のブロードな構造が観測された。二層グラフェンの場合、近傍で炭素原子のスピン偏極状態(軌道磁気モーメント成分)の大きさを反映するXMCD信号が検出されたが、単層グラフェンの場合にはXMCD信号はほとんど観測されなかった。ラマン分光測定から、単層グラフェンではNiとの間に強い相互作用(-d混成軌道形成)が生じていることがわかっており、同相互作用により軌道磁気モーメント成分が減衰したものと考えられる。この結果は、Dedkovらが先に行った、単層グラフェン/Ni(111)試料についてのXMCD測定結果とは異なっており、下地のNiとの相互作用の違いに起因するものと推察される。
大伴 真名歩; 松本 吉弘; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司
no journal, ,
グラフェンはスピントロニクス材料として有望であるが、グラフェンへのスピン注入には酸化アルミニウム・酸化マグネシウムなどのトンネルバリアの挿入が不可欠である。本研究では酸化アルミニウム・酸化マグネシウムよりも成膜時のダメージが少ないバリア層材料として六方晶窒化ホウ素(h-BN)を提案し、その電子・スピン状態をX線吸収分光・X線吸収磁気円二色性測定により解析した。ホウ素のK吸収端と窒素のK吸収端において解析した結果、それぞれにおいてXMCDシグナルが観測された。多重散乱理論を用いたシミュレーション結果と照らし合わせた結果、窒素原子のみにスピン軌道相互作用を持たせても十分な大きさのXMCDシグナルが得られないことがわかった。これは周辺のNi原子の交換ポテンシャルによる散乱などの効果を考慮に入れなければならないことを示している。
境 誠司; 松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.
no journal, ,
Graphene has attracted particular attention in the spintronics field due to its extraordinary spin transport properties such as the extremely long spin-diffusion length and high carrier mobility. Elucidations of the graphene/magnetic metal interfaces are of special importance for the development of graphene spintronics. In this talk, we present our recent results on the electronic and magnetic properties of the graphene/Ni(111) interface based on the depth-resolved X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) spectroscopy and the theoretical DFT calculations.
薄膜の重合状態と電気的特性境 誠司; 新井 大二朗; 谷本 久典*; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; 松本 吉弘
no journal, ,
C分子が共有結合したCポリマーは特異な電子状態を持つことから、電気伝導性の上昇など通常のC膜とは異なる物性の発現が期待されている。C分子は光照射や高温高圧保持など種々の方法によってポリマー化することが知られており、中でも光照射法は作製コストやポリマー領域の制御といった点で有利である。しかしC膜への光の侵入長は数十nm程度であるため、従来からの成膜後に光照射を行う方法では、得られる膜厚が侵入長以下に制限されることや膜質の深さ方向への不均質が生じてしまう。本研究では成膜中にその場光照射することで厚さが300nmのCポリマー薄膜を作製し、X線回折(XRD), ラマン分光、及び原子間力顕微鏡(AFM)観察結果によりCの重合状態を調べた。さらにCポリマーを半導体層とする電界効果トランジスタ(FET)を作製し、電気伝導特性の評価を行った。
圓谷 志郎; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司
no journal, ,
Graphene has attracted much attention as the most promising material for realizing molecular spintronic devices. The understanding of the insulator/graphene interface is of special importance for controlling the spin injection/ejection efficiency. In this work, we studied the interface properties of AlO and SiO/graphene heterostructures by micro-Raman spectroscopy. The changes in the Raman peaks (G and 2D bands) of graphene indicate finite interactions at the insulator/graphene interfaces. In the heterostructure of AlO/graphene, the G and 2D bands are stiffened (up-shifted) compared to pristine graphene. It has been demonstrated that the G peak is stiffened for both electron and hole doping, whereas the 2D peak is softened or stiffened for the respective doping types. Taking account of these relationships, the observed peak shifts of the G and 2D bands are attributed to hole doping in the AlO/graphene heterostructure.
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司
no journal, ,
グラフェンは長いスピン拡散長や高いキャリア移動度を有するとされ、スピン輸送媒体としてのスピントロニクスへの応用が検討されている。グラフェンをベースとするスピントロニクスにおいて、強磁性電極からグラフェンへ効率的にスピン注入できることが重要な要素技術の一つとなる。しかし、これまでに報告されているグラフェン/強磁性金属(FM)界面を介したスピン注入効率には大きなばらつきがあり、期待される十分な物性は得られていない。以上の観点から、グラフェン/FM界面の電子・磁気状態の理解が重要と考えられるため、本研究ではナノメートルオーダーの深さ分解能を持つX線磁気円二色性(XMCD)測定手法により、Ni(111)薄膜上に単層グラフェン(SLG)をエピタキシャル成長させた二層構造の界面磁気状態の分光解析を行った。結果として、界面から約1ナノメートルの領域で、薄膜内部とは異なる電子スピンの配列状態が生じていることが明らかとなった。
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司
no journal, ,
The graphene-metal interaction is not only of fundamental interest but also of technological importance in view of spintronic applications. For the purpose of clarifying the electronic and magnetic states of graphene / ferromagnetic metal structure, depth-resolved X-ray absorption and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) spectroscopy are performed on the single- and bi-layer graphene /Ni(111) structures. An intense XMCD signal is observed in the C K-edge XMCD spectrum taken under the surface sensitive condition. This indicates that there exists the Ni-induced spin polarization in the -orbitals of graphene even at room temperature. The depth-resolved analysis of the Ni L-edge XMCD spectrum makes clear that the magnetization of Ni is decreased by 20-30% within a few atomic layers from the interface with single-layer graphen, possibly associated with the formation of C-Ni bonds.
