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圓谷 志郎; Antipina, L. Y.*; Avramov, P.*; 大伴 真名歩*; 松本 吉弘*; 平尾 法恵; 下山 巖; 楢本 洋*; 馬場 祐治; Sorokin, P. B.*; et al.
Nano Research, 8(5), p.1535 - 1545, 2015/05
被引用回数：28 パーセンタイル：72.30(Chemistry, Physical)Direct growth of graphene on insulators is expected to yield significant improvements in performance of graphene-based electronic and spintronic devices. In this study, we successfully reveal atomic arrangement and electronic properties of the coherent heterostructure of single-layer graphene and 
-Al
O
(0001). In the atomic arrangement analysis of single-layer graphene on -AlO(0001), we observed apparently contradicting results. The in-plane analysis shows that single-layer graphene grows not in the single-crystalline epitaxial manner but in the polycrystalline form with two strongly pronounced preferred orientations. This suggests the relatively weak interfacial interactions to be operative. But, we demonstrate that there exists unusually strong physical interactions between graphene and -AlO(0001), as evidenced by the short vertical distance between graphene and -AlO(0001) surface. The interfacial interactions are shown to be dominated by the electrostatic force involved in the graphene 
-system and the unsaturated electrons of the topmost O layer of -AlO(0001) rather than the van der Waals interactions. Such feature causes hole doping into graphene, which gives graphene a chance to slide on the -AlO(0001) surface with a small energy barrier despite the strong interfacial interactions.
Avramov, P. V.*; Kuzubov, A. A.*; 境 誠司; 大伴 真名歩*; 圓谷 志郎; 松本 吉弘*; Eleseeva, N. S.*; Pomogaev, V. A.*; 楢本 洋*
Journal of Porphyrins and Phthalocyanines, 18(7), p.552 - 568, 2014/07
被引用回数：1 パーセンタイル：5.07(Chemistry, Multidisciplinary)A wide variety of planar and curved fused porphyrin/metalloporphyrin nanoclusters have been studied at the LC-GGA DFT level. It was found that curved and hollow-caged 0D and 1D nanoclusters are metastable and bear unique atomic and electronic structure and mechanical properties. Under different types of mechanical loads the nanoclusters display ultrastrong and superelastic properties. The curvature of the hollow cage nanoclusters leads to the redistribution of the metal d states near the Fermi level. The extremely high spin states allow one to use Fe-porphyrin nanoclusters as molecular supermagnets and logic quantum gates for holonomic quantum computations.
大伴 真名歩; 山内 泰*; Kuzubov, A. A.*; Eliseeva, N. S.*; Avramov, P.*; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; 楢本 洋*; 境 誠司
Applied Physics Letters, 104(5), p.051604_1 - 051604_4, 2014/02
被引用回数：12 パーセンタイル：45.92(Physics, Applied)六方晶窒化ホウ素(h-BN)はグラフェン・スピントロニクスのトンネルバリア材料として有望視されている。本研究ではスピン偏極準安定ヘリウム脱励起分光法(SPMDS)を用いて、Ni(111)上の単層h-BNのスピン分解バンド構造を調べた。SPMDSの最表面敏感性により、Ni 3
ピークの重複を受けずに部分的に占有されたギャップ内順位を検出できた。さらにこのギャップ内順位は大きなスピン偏極を持ち、Niの多数スピン側に偏極していることが示された。この正のスピン偏極は、h-BN/Ni(111)界面における-軌道混成によるものであると帰属できた。
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 小出 明広*; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 藤川 高志*; 境 誠司
Journal of Materials Chemistry C, 1(35), p.5533 - 5537, 2013/09
被引用回数：32 パーセンタイル：76.07(Materials Science, Multidisciplinary)The spin-electronic structures across the interface between single-layer graphene and a Ni(111) thin film are explored by employing the depth-resolved X-ray absorption and magnetic circular dichroism spectroscopy with the atomic layer resolution. The depth-resolved Ni L-edge analysis clarifies that the Ni atomic layers adjacent to the interface show a transition of the spin orientation to the perpendicular one in contrast with the in-plane one in the bulk region. The C K-edge analysis reveals the intensifying of the spin-orbital interactions induced by the 
-d hybridization at the interface as well as out-of-plane spin polarization at the band region of graphene. The present study indicates the importance of the interface design at the atomic layer level for graphene-based spintronics.
][1]benzothiophene monolayer on bismuth-terminated Si(111) vicinal surfaces with wettability optimization大伴 真名歩; 土田 裕也*; 村谷 直紀*; 柳瀬 隆*; 境 誠司; 米澤 徹*; 長浜 太郎*; 長谷川 哲也*; 島田 敏宏*
Journal of Physical Chemistry C, 117(22), p.11555 - 11561, 2013/06
被引用回数：2 パーセンタイル：8.53(Chemistry, Physical)本研究では、近年開発された高移動度有機半導体2,7-Diphenyl[1]benzothieno[3,2-][1]benzothiophene (DPh-BTBT)について、濡れ性と面内配向を制御して、高配向のエピタキシャル単分子膜を作成する手法を開発した。近年多くの高移動度有機半導体分子が開発されているが、分子間相互作用を重視した分子設計の反作用で凝集しやすく、また対称性の低い結晶構造のため配向も混ざりやすいため、光電子分光法などの分光研究を行った例が限られていた。そこで本研究では特に凝集しやすいDPh-BTBTを試行分子として、濡れの良い導電性・結晶性表面を探索した結果、1/3 ML Bi-Si(111)-(3
3)再構成面が適していることを見いだした。また基板表面の対称性を、微傾斜面を用いることで崩し、面内配向を制御できることを見いだした。これは、ステップが集まってできたファセット部に、異方的テンプレートになるようなナノ構造が出現していることによると考えられる。本研究で見いだした微傾斜面は、今後新規分子の物性測定のテンプレートとして用いられることが想定される。
interface in the Fe-doped C film境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; Sorokin, P. B.*; 楢本 洋*
Synthetic Metals, 173, p.22 - 25, 2013/06
被引用回数：2 パーセンタイル：9.67(Materials Science, Multidisciplinary)A process of tunneling conduction and the spin-dependent resistivity change (so-called tunneling magnetoresitance effect) in the Fe-doped C film with a granular structure is investigated for the current-into-plane device. Cooperative tunneling (cotunneling) through several Fe nanoparticles is suggested to be operative at temperatures lower than 20 K. By considering the effect of cotunneling on the magnetoresistance ratio, it is successfully shown that the spin polarization of tunneling electrons generated at the Fe/C interface is much higher than that in Fe crystal at low temperature in a similar fashion to that at the Co/C interface in the Co-doped C films. A strong temperature dependence of spin polarization is observed, suggesting possible influences by the thermally-induced disorders ascribed in the Fe atoms bonded with C in the C-Fe compound.
-BN/Ni nanocompositesAvramov, P.; Kuzubov, A. A.*; 境 誠司; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; 楢本 洋*; Eliseeva, N. S.*
Journal of Applied Physics, 112(11), p.114303_1 - 114303_10, 2012/12
被引用回数：18 パーセンタイル：58.48(Physics, Applied)Atomic and electronic structure of graphene/Ni(111), -BN/Ni(111) and graphene/-BN/Ni(111) nanocomposites with different numbers of graphene and -BN layers and in different mutual arrangements of graphene/Ni and -BN/Ni at the interfaces was studied using LDA/PBC/PW technique. For the sake of comparison, corresponding graphene, -BN and graphene/-BN structures without the Ni plate were calculated using the same technique. It was suggested that C-
:C-
and N-:B- configurations are energetically favorable for the graphene/Ni and -BN/Ni interfaces, respectively. The Ni plate was found to induce a significant degree of spin polarization in graphene and -BN caused by direct exchange interactions of the electronic states located on different fragments.
Avramov, P.; Fedorov, D. G.*; Sorokin, P. B.*; 境 誠司; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; 松本 吉弘; 楢本 洋*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 3(15), p.2003 - 2008, 2012/08
被引用回数：38 パーセンタイル：79.32(Chemistry, Physical)The atomic and electronic structure of narrow zigzag nanoribbons with finite length, consisting of graphene terminated by fluorine on one side, hexagonal ()-BN, and -SiC were studied with density functional theory. It is found that the asymmetry of nanoribbon edges causes a uniform curvature of the ribbons due to structural stress in the aromatic ring plane. Narrow graphene nanoribbons terminated with fluorine on one side demonstrate a considerable out-of-plane bend, suggesting that the nanoribbon is a fraction of a conical surface. It is shown that the intrinsic curvature of the narrow nanoribbons destroys the periodicity and results in a systematic cancellation of the dipole moment. The in- and out-of-plane curvature of thin arcs allows their closure in nanorings or cone fragments of giant diameter.
Antipina, L. Y.*; Avramov, P.; 境 誠司; 楢本 洋*; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; Sorokin, P. B.*
Physical Review B, 86(8), p.085435_1 - 085435_7, 2012/08
被引用回数：54 パーセンタイル：86.93(Materials Science, Multidisciplinary)The graphane with chemically bonded alkali metals (Li, Na, K) was considered as potential material for hydrogen storage. The ab initio calculations show that such material can adsorb as many as four hydrogen molecules per Li, Na, and K metal atom. These values correspond to 12.20, 10.33, and 8.56 wt% of hydrogen, respectively, and exceed the DOE requirements. The thermodynamic analysis shows that Li-graphane complex is the most promising for hydrogen storage with ability to adsorb three hydrogen molecules per metal atom at 300 K and pressure in the range of 5-250 atm.
-Co films with current-perpendicular-to-plane geometry境 誠司; 三谷 誠司*; 松本 吉弘; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 大伴 真名歩; 楢本 洋*; 高梨 弘毅
Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 324(12), p.1970 - 1974, 2012/06
被引用回数：3 パーセンタイル：14.19(Materials Science, Multidisciplinary)Voltage-dependence of the tunneling magnetoresistance effect in the granular C-Co films has been investigated under the current-perpendicular-to-plane geometry. The transport measurements demonstrate that the granular C-Co films show unusually an exponential MR-V dependence. Small characteristic energies of less than 10's meV are derived from the temperature dependences of the characteristic voltage in the exponential relationship. Considering the voltage drops between Co nanoparticles and also the effect of cotunneling on the energy values, the characteristic energies for the voltage-induced degradation of the spin polarization are found to show a satisfactory agreement with that for the thermally-induced one. It can reasonably be expected that the onset of magnetic disorder to the localized d-electron spins at the interface region of the C-Co compound with Co nanoparticles will lead to the unusual voltage and temperature dependence of the MR ratio and the spin polarization.
圓谷 志郎; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司
Journal of Applied Physics, 111(6), p.064324_1 - 064324_6, 2012/03
被引用回数：21 パーセンタイル：61.75(Physics, Applied)近年、グラフェンなどのナノカーボンを用いたスピントロニクスが注目されている。これらの材料ではスピン-軌道相互作用が小さいことからスピン拡散長が増大し、その結果高いスピン輸送特性の実現が期待されている。本論文では、グラフェンの成長条件の最適化を行い、グラフェン層数の精密制御法を確立した。サファイア基板上にNi(111)薄膜をエピタキシャル成長した。同試料を600
Cに保持した状態で前駆体となるベンゼンガスを曝露しグラフェンを成長した。グラフェンの層数・結晶構造は原子間力顕微鏡及びラマン分光によりそれぞれ評価した。単層・2層の精密制御を行うことにより、グラフェンへのドーピング状態が均一になることを明らかにした。さらに、電子エネルギー損失分光によりグラフェン/Ni(111)を調べた結果、同界面における強い相互作用の存在を明らかにした。
境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 藤川 高志*
no journal, ,
In the present study, voltage-dependence of the TMR effect was investigated for the granular C-Co films with the current-perpendicular-to-plane geometry. It is revealed that the MR ratio conforms to the exponential MR-V relationship down to zero bias voltage. By considering the possible MR enhancement by higher-order cotunnelling, it is successfully demonstrated that the large TMR is attributed to the very high spin polarization (P = 0.8) of tunnelling electrons generated at the C-Co compound/Co interface. The ferromagnetic exchange coupling at the interface and the interlaryer electronic interaction are able to give rise to the high spin polarization in connection with the theoretically predicted spin-filtering effect of the C-Co compound.
境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 高木 康多*; 中川 剛志*; 横山 利彦*
no journal, ,
講演者らは、これまでに、
C-Co化合物とCoナノ結晶からなるナノコンポジット薄膜が、C-Co化合物/Co結晶界面における伝導電子の高スピン偏極率に起因する巨大なトンネル磁気抵抗効果を示すことを明らかにした。今回、C-Co化合物/強磁性金属界面において高スピン偏極状態が発現する電子・磁気的要因を解明することを目的にC-Co化合物/Ni(111)二層膜のX線吸収・磁気円二色性分光実験を行った。本実験の結果、Ni(111)上のC-Co化合物はNi薄膜と一致する強磁性的な応答を示すことがわかった。さらに、磁気的応答の膜厚依存性を検討し、Ni(111)上のC-Co化合物は界面から3nmの範囲でNiと強磁性的な交換結合を生じることを明らかにした。界面における伝導電子の高スピン偏極状態は、上記のような磁気的結合と界面を介したNiからC-Co化合物への電荷移動が複合的に作用する結果として発現することが考えられる。
圓谷 志郎; 大伴 真名歩; 倉橋 光紀*; 松本 吉弘; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司; 山内 泰*
no journal, ,
Graphene attracts much attention as the most promising material for realizing molecular spintronic devices. In the devices, the control of the spin injection/detection processes at the interface between graphene and ferromagnetic metal (FM) electrodes are crucial for the device operation and thus the elucidations of the electronic structures at the graphene/FM interface including the spin polarization in graphene is indispensable to the designing spintronic devices. In this study, the spin-polarized electronic structure of graphene on the FM surfaces is investigated by spin-polarized metastable deexcitation spectroscopy (SPMDS). The SPMDS measurements indicated that new electronic states caused by splitting and mixing of the graphene -orbitals and the substrate states appeared around the Fermi energy. Spin asymmetry analysis of the SPMDS spectra revealed that the spin polarization in which majority spin is dominant was induced in the new electronic states at around the Fermi energy.
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司
no journal, ,
本研究では、グラフェン/磁性金属界面の電子・スピン状態を明らかにするために、Ni(111)面上に成長させた単層グラフェン構造(SLG/Ni(111))と二層グラフェン構造(BLG/Ni(111)構造)について深さ分解X線磁気円二色性(XMCD)分光手法による解析を行った。SLG/Ni(111)構造では、Ni(111)層の残留磁化方向を反転させることで明瞭な炭素K端励起XMCD信号が室温下で観測された。これはNi(111)面とSLGが接触することで、SLGの軌道にスピン偏極が誘起されていることを示している。さらに興味深い点として、BLG/Ni(111)構造では観測される炭素K端励起XMCD信号の強度が検出深さによって大きく変化することが明らかとなった。一方で、Ni L端励起XMCD測定からは、グラフェンとの界面近傍に存在する数層程度のNi原子層の磁化が、約20-30%程度減少していることが分かり、C-Ni結合形成によるものと推測された。
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司
no journal, ,
The electronic and magnetic properties of the single-layer graphene (SLG)/Ni(111) and bilayer graphene (BLG)/Ni(111) structures are investigated by using the X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) spectroscopy. For the SLG/Ni(111) structure, an intense XMCD signal was observed in the C K-edge XMCD spectrum measured by reversing the remanent magnetization of Ni(111). This indicates that spin polarization is induced in the -orbitals of SLG by the contact with Ni(111) even at room temperature. More interestingly, the BLG/Ni(111) structure is found to show the C K-edge XMCD signal whose intensity changes dramatically with the probing depth. On the other hand, Ni L-edge XMCD spectrum demonstrated that the magnetization of Ni decreases by 20-30% within a few atomic layers from the SLG/Ni(111) interfaces, possibly associated with the formation of C-Ni bonds.
松本 吉弘; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 境 誠司
no journal, ,
グラフェンへの効率的なスピン注入を実現するために重要となる強磁性金属との界面近傍の電子・スピン状態を明らかにすることを目的とし、超高真空中での化学気相成長によりNi上に作製した単層・二層グラフェン試料について、X線吸収分光とX線磁気円二色性分光を用いた解析を行った。単層・二層グラフェンともに、285eV付近に鋭い
軌道由来のピークが、293eV近傍に
軌道由来のブロードな構造が観測された。二層グラフェンの場合、近傍で炭素原子のスピン偏極状態(軌道磁気モーメント成分)の大きさを反映するXMCD信号が検出されたが、単層グラフェンの場合にはXMCD信号はほとんど観測されなかった。ラマン分光測定から、単層グラフェンではNiとの間に強い相互作用(-d混成軌道形成)が生じていることがわかっており、同相互作用により軌道磁気モーメント成分が減衰したものと考えられる。この結果は、Dedkovらが先に行った、単層グラフェン/Ni(111)試料についてのXMCD測定結果とは異なっており、下地のNiとの相互作用の違いに起因するものと推察される。
境 誠司; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 高木 康多*; 中川 剛志*; 横山 利彦*
no journal, ,
本講演では、C-Co化合物/強磁性金属界面の電子・スピン状態を解明するために行った、C-Co化合物/Ni(111)二層膜のX線吸収・磁気円二色性分光の結果を報告する。単独の状態にあるC-Co化合物の磁気的性質について、これまでの研究でCo原子に局在するd電子スピンに起因する常磁性を示すことがわかっている。本研究の結果、Ni層と界面で接するC-Co化合物の薄膜は単独の状態とは著しく異なる磁性を示すことが明らかになった。すなわち、C-Co化合物中のCo原子は界面から数分子層の範囲でNi層と交換結合し、一方向に磁化された局在d電子スピンによる強磁性を示すことが明らかになった。さらに、交換結合の発現領域と一致する範囲内でNi層からC-Co化合物層への電荷移動が生じることも見いだされた。以前の研究でC-Co化合物/強磁性金属界面を含む素子のトンネル磁気抵抗効果から明らかになった、C-Co化合物/強磁性金属界面における伝導電子の高スピン偏極率は、上記のような界面近傍における電子的・磁気的相互作用が複合的に関与して生じることが推測される。
大伴 真名歩; 松本 吉弘; 山村 野百合*; 圓谷 志郎; Avramov, P.; 楢本 洋*; 雨宮 健太*; 藤川 高志*; 境 誠司
no journal, ,
グラフェンはスピントロニクス材料として有望であるが、グラフェンへのスピン注入には酸化アルミニウム・酸化マグネシウムなどのトンネルバリアの挿入が不可欠である。本研究では酸化アルミニウム・酸化マグネシウムよりも成膜時のダメージが少ないバリア層材料として六方晶窒化ホウ素(h-BN)を提案し、その電子・スピン状態をX線吸収分光・X線吸収磁気円二色性測定により解析した。ホウ素のK吸収端と窒素のK吸収端において解析した結果、それぞれにおいてXMCDシグナルが観測された。多重散乱理論を用いたシミュレーション結果と照らし合わせた結果、窒素原子のみにスピン軌道相互作用を持たせても十分な大きさのXMCDシグナルが得られないことがわかった。これは周辺のNi原子の交換ポテンシャルによる散乱などの効果を考慮に入れなければならないことを示している。
圓谷 志郎; 松本 吉弘; 大伴 真名歩; Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司
no journal, ,
Graphene has attracted wide attention for nanoelectronics and spintronics. In this study, in-situ analysis were performed on the graphene growth in UHV-CVD by exposing the epitaxial Ni(111) thin film to benzene vapor at 873 K. It is shown that the uniform single- and bi-layer graphenes can be synthesized by the control of benzene exposure. Ex-situ micro-Raman analysis on the large area graphene film transformed on a SiO substrate makes it clear that the structural and electrical uniformities can be improved remarkably under the specific exposure conditions at which the growth of the respective graphene layers are completed. The present results demonstrate that the UHV-CVD method enables the growth of highly uniform graphene which would be necessary for controlling the spin transport process as well as realizing a long spin-relaxation length in the graphene-based spintronic devices by optimizing the dosage of precursors and the growth temperature.
