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論文

Hydroxyl radical, sulfate radical and nitrate radical reactivity towards crown ethers in aqueous solutions

Wan, L. K.*; Peng, J.*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*; Fu, H. Y.*

Radiation Physics and Chemistry, 81(5), p.524 - 530, 2012/05

 被引用回数:19 パーセンタイル:76.58(Chemistry, Physical)

三種のクラウンエーテル、C$$_{8}$$H$$_{14}$$O$$_{4}$$, C$$_{10}$$H$$_{20}$$O$$_{5}$$, C$$_{12}$$H$$_{24}$$O$$_{6}$$及びそのモデルである1-4ジオキサンと、$$^{cdot}$$OH, SO$$_{4}^{cdot-}$$, NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの水溶液中での反応について、反応速度定数をレーザーフォトリシス法とパルスラジオリシス法により測定した。その結果、ジオキサン,クラウンエーテル類に対する反応性は、$$^{cdot}$$OHラジカルが最も高く、次いでSO$$_{4}^{cdot-}$$, NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルの順となることがわかった。さらに、各ラジカルに対するジオキサン、クラウンエーテル類の反応性を比較した結果、$$^{cdot}$$OH, SO$$_{4}^{cdot-}$$ラジカルとの反応では、反応性は分子内の水素の数に比例して増大することがわかった。この結果は、主たる反応機構がラジカルによる水素引き抜き反応であることを示す。一方、NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの反応では、比較した分子の中でC$$_{8}$$H$$_{14}$$O$$_{4}$$が最も高い反応性を示し、NO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとの反応性と分子内の水素の数とは相関しないことがわかった。クラウンエーテルは燃料再処理における新規抽出剤として検討されているが、硝酸水溶液中で放射線により誘起されるNO$$_{3}^{cdot}$$ラジカルとクラウンエーテル類との反応性はこれまで報告がなく、本研究の結果は再処理プロセスの高度化に資するものである。

論文

Performance of vanadium redox flow battery with a novel amphoteric ion exchange membrane synthesized by two-step grafting method

Qiu, J.*; Zhai, M.*; Chen, J.; Wang, Y.*; Peng, J.*; Xu, L.*; Li, J.*; Wei, G.*

Journal of Membrane Science, 342(1-2), p.215 - 220, 2009/10

 被引用回数:81 パーセンタイル:90.82(Engineering, Chemical)

二段階放射線グラフト法によるETFEをベースにした両性イオン交換膜を作製した。まず、スチレンモノマーをETFEフィルムに放射線グラフトした後、スルホン化反応によりカチオン型イオン交換膜とした。次に、得られたカチオン型イオン交換膜をベースフィルムとして、メタクリル酸ジメチルアミノエチル(DMAEMA)を放射線グラフトし、プロトン化反応により両性イオン交換膜を作製した。作製した両性イオン交換膜は、高いイオン交換容量と伝導率、低いバナジウムイオンの透過率を有することがわかった。さらに、このような両性イオン交換膜のレドックスフロー電池評価から、300時間以上の耐久性があり、ナフィオン117膜より高いエネルギー効率を示すこともわかった。

論文

Amphoteric ion exchange membrane synthesized by radiation-induced graft copolymerization of styrene and dimethylaminoethyl methacrylate into PVDF film for vanadium redox flow battery applications

Qiu, J.*; Zhang, J.*; Chen, J.; Peng, J.*; Xu, L.*; Zhai, M.*; Li, J.*; Wei, G.*

Journal of Membrane Science, 334(1-2), p.9 - 15, 2009/05

 被引用回数:95 パーセンタイル:93.26(Engineering, Chemical)

放射線グラフト重合法により、モノマーであるスチレン(St)とメタクリル酸ジメチルアミノエチル(DMAEMA)をポリフッ化ビニリデン(PVDF)フィルムへグラフトした後、そのグラフトフィルムをスルホン化とプロトン化反応により両性イオン交換膜とした。グラフト率は、照射線量とともに増加し、約60kGyで最大グラフト率が得られた。両性イオン交換膜の特性はグラフト組成に密接に依存することが確認できた。すなわち、グラフト鎖中DMAEMAの成分が高いほど、バナジウムイオン透過性とプロトン導電性は低くなった。また、作製した両性イオン交換膜をレドックスフロー電池に組み込んで、電池性能をテストした結果、両性イオン交換膜は、1.2Vの開路電圧の状態で68時間の耐久性があるのに対し、ナフィオン117膜では14時間であった。

論文

Radiation effects on hydroxypropyl methylcellulose phthalate in aqueous system

Xu, L.*; Yue, Z.*; Wang, M.*; Zhai, M.*; 吉井 文男; 瀬古 典明; Peng, J.*; Wei, G.*; Li, J.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 265(1), p.394 - 398, 2007/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.38(Instruments & Instrumentation)

水に対して不溶性のヒドロキシプロピルメチルセルロースのフタル酸エステルをナトリウム型に転化した後、ペースト状態で$$gamma$$線照射することにより橋かけさせることに成功した。また、メチル$$N,N$$ビスアクリルアミド(MBA)やエチレングリコールジメタクリレート(EGDMA)などの橋かけ助剤を用いることで、MBAについては架橋後のゲルが剛直になり、EGDMAについては、より柔らかく、加工しやすい特性を有するゲルを作製できることがわかった。

口頭

Pulse radiolysis study of liquid hydrocarbons; Observation and determination of alkyl radicals

Peng, J.; Wan, L. K.*; Lin, M.; Yan, Y.*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介

no journal, , 

We observed the transient absorption spectra of n-hexane, cyclohexane and methylcyclohexane using pulse radiolysis method. Furthermore, spectral properties and kinetic behavior of alkyl radicals of these three hydrocarbons are discussed.

口頭

セルロース溶解用溶媒としての1-allyl-3-methylimidazolium chlorideイオン液体の熱及び放射線安定性

Peng, J.; Hao, Y.*; Hu, S.*; Lin, M.; 勝村 庸介

no journal, , 

1-アリル-3-メチルイミダゾリウムクロライド([Amim]Cl)なるイオン液体の熱的安定性を等温熱重量分析と熱分解生成物質量分析を用いて調べた。さらに、紫外線分析や核磁気共鳴法により[Amim]Clの耐放射線性についても調べた。加熱過程において、[Amim]Clのアリル側の鎖がCl$$^{-}$$アニオンと結合するのと同時にイミダゾール環から脱離することがわかり、この確率はメチル基の場合と同じであった。$$gamma$$線照射過程においては、[Amim]Clの脱色が見られたものの、窒素雰囲気において500kGyまで[Amim]Clの化学構造は変化しないことがわかった。

口頭

Laser photolysis study on crown ether in aqueous solution

Wan, L. K.*; Peng, J.; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介

no journal, , 

クラウンエーテルの水溶液中における過渡吸収スペクトルについて、KrF(248nm)エキシマレーザを用いたレーザフラッシュフォトリシスで調べた。さらに、硫酸ラジカルとクラウンエーテルとの反応速度を決定した。18-crown-6(18C6), 15-crown-5(15C5)及び1,4-dioxaneの硫酸ラジカルとの反応速度はそれぞれ、2.5$$times$$10$$^{8}$$、2.2$$times$$10$$^{8}$$及び4.2$$times$$10$$^{7}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$であった。クラウンエーテルのサイズが大きくなると硫酸ラジカルとの反応速度定数は増加する一方、カチオンとしてK$$^{+}$$が存在するか、Na$$^{+}$$が存在するかは影響がなかった。

口頭

Pulse radiolysis study on temperature dependent absorption spectra and temporal behaviors of the yield of solvated electron in poly-alcohols

Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; 山下 真一; Yan, Y.*; 端 邦樹; Peng, J.

no journal, , 

多価アルコール(1,2-ethanediol (12ED), 1,2-propanediol (12PD), 1,3-propanediol (13PD),とglycerol (GLY))中溶媒和電子のモル吸光係数の再評価を行い、ピコ秒からマイクロ秒にわたる収量変化を求めた。これらの溶媒は水と比べて粘性が高く、これが溶媒和電子の時間挙動に大きく影響を与えることがわかった。また、吸収スペクトルの温度依存性も調べた。その結果、温度上昇に伴う赤外シフトが、フェムト秒フォトリシスで得られている時間的な過渡吸収変化と酷似することを見いだし、電子の溶媒和過程が温度の緩和過程と対応することがわかった。

口頭

Radiation-induced degradation of cellulose in the 1-butyl-3-methylimidazolium chloride ionic liquid

Peng, J.; Cai, D.*; Hao, Y.*; Zhai, M.*; Lin, M.; 勝村 庸介

no journal, , 

イオン液体である1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムクロライド([Bmim]Cl)はセルロースを特別な誘導体にせずとも溶かすほど、溶解性に優れている。ここでは、[Bmim]Cl中に溶解した微結晶セルロースの$$gamma$$線照射後の分子量測定を行った。微結晶セルロースの$$gamma$$線照射分解を検討し、分解のG値,Gdを算出した。

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