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論文

キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法による放射性試料中ランタノイド及びアクチノイドイオンの定量法

原賀 智子; 齋藤 伸吾*

分析化学, 70(12), p.671 - 679, 2021/12

放射性試料に含まれるランタノイド(Ln)イオンやアクチノイド(An)イオンの総量を簡便・迅速・安全に分析する手法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)を用いた分析法を開発した。本論文では、CE-LIFで機能するLn及びAnイオン検出用蛍光プローブを開発し、プローブ錯体の効率的なCE分離のための動的三元錯体平衡反応を導入した例を紹介する。アミノカルボン酸錯形成部位と蛍光団及び両部位を接続するスペーサーから成る数種のプローブ分子の中で、Ln及びAnイオンを検出可能なものを探索し、使用済核燃料中Ndイオン検出、Am-Cmイオン間分離検出及び実放射性試料中UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の特異的検出に成功した例について詳細に説明する。

論文

Stoichiometry between humate unit molecules and metal ions in supramolecular assembly induced by Cu$$^{2+}$$ and Tb$$^{3+}$$ measured by gel electrophoresis techniques

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 風見 綸太郎*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu$$^{2+}$$、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTb$$^{3+}$$を対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCu$$^{2+}$$およびTb$$^{3+}$$がHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。

論文

Purification of anionic fluorescent probes through precise fraction collection with a two-point detection system using multiple-stacking preparative capillary transient isotachophoresis

原賀 智子; 辻村 大翔*; 宮内 さおり*; 上村 拓也*; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*

Electrophoresis, 41(13-14), p.1152 - 1159, 2020/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:50.59(Biochemical Research Methods)

アクチノイド等の分析に必要な蛍光性試薬(陰イオン性蛍光プローブ)を高純度化するための技術を開発した。微小サンプルの分析に用いられるキャピラリー電気泳動法のうち、検出点を複数個所有する過渡的等速電気泳動法を開発し、キャピラリー中の泳動速度を泳動毎に正確に算出することにより、分取のタイミングを調整し、目的の成分のみを精確に分取する手法を確立した。これにより、分析に必要な試薬に含まれる不純物を除去し、95$$sim$$99%の高純度化に成功した。

論文

Advanced gel electrophoresis techniques reveal heterogeneity of humic acids based on molecular weight distributions of kinetically inert Cu$$^{2+}$$-humate complexes

丸茂 和樹*; 松本 篤正*; 中野 純佳*; 渋川 雅美*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 53(24), p.14507 - 14515, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Environmental)

フミン酸(HA)は環境中に存在する不定形有機高分子であり、環境中の有害重金属や放射性金属イオンと錯形成し、それらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAによる金属イオンの保持挙動を解明することが重要である。本研究では、HAに保持された銅イオンの分子量分布を評価するため、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とした新規分析法を開発した。本法により、HAに対して高い分離能を有し、かつ泳動場の汚染金属イオンを抑制することが可能となり、HAの分子量に対する精確な金属イオン分布を得ることに成功した。また、PAGE, UV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、HAの分子量,金属イオン分布およびHA蛍光成分分布の相関を評価することにも成功した。本研究により、HA中の金属イオン配位サイトやHA蛍光成分はHAの分子量に対して不均一に分布しており、HAによる金属イオンの保持挙動は金属イオンの電荷や立体配位座によって大きく異なることを明らかにした。

論文

Safe and rapid development of capillary electrophoresis for ultratrace uranyl ions in radioactive samples by way of fluorescent probe selection for actinide ions from a chemical library

原賀 智子; 大内 和希; 佐藤 義行; 星野 仁*; 田中 玲*; 藤原 隆司*; 黒川 秀樹*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 亀尾 裕; et al.

Analytica Chimica Acta, 1032, p.188 - 196, 2018/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:33.4(Chemistry, Analytical)

放射性試料中のアクチノイドイオンを安全、迅速、高感度に分析するため、蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動法による分析法を開発した。本研究では、化学ライブラリーを用いて、アクチノイドイオンの検出に必要となる蛍光プローブを選択し、大環状および非環状の多座配位骨格を有するプローブ群を整備した。アクチノイドのうち、ウラニルイオンに対して、4座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、従来のキャピラリー電気泳動法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善し、pptレベルの検出限界を達成するとともに、実際の放射性廃液試料の分析に適用できることも示した。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.99(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Generation of megahertz-band spin currents using nonlinear spin pumping

渡辺 真悟*; 廣部 大地*; 塩見 雄毅*; 井口 亮*; 大門 俊介*; 亀田 麻衣*; 高橋 三郎*; 齊藤 英治

Scientific Reports (Internet), 7, p.4576_1 - 4576_6, 2017/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:28.18(Multidisciplinary Sciences)

Spin pumping enables the generation of d.c. and gigahertz-band (GHz-band) voltages from an applied microwave via magnetization dynamics when combined with inverse spin Hall effects. However, generating such voltages in the in-between frequency region, or the megahertz (MHz) band, has been difficult since ferromagnetic resonance usually occurs in the GHz band. Here we show that in spite of GHz-band microwaves applied, MHz-band voltages can be generated by spin pumping with use of nonlinear magnetization dynamics in Y$$_3$$Fe$$_5$$O$$_{12}$$. The mechanism is ascribed to the MHz-band oscillation of the amplitude of the magnetization precession, which is projected onto a rectified voltage component via spin pumping. The present finding could be useful for frequency down-conversion thanks to the simple and durable structure, continuous-wave operation, and the tunability of an output frequency with low magnetic fields.

論文

キャピラリー電気泳動法を用いた放射性試料に対する簡易迅速分析法の開発

原賀 智子; 佐藤 義行; 亀尾 裕; 齋藤 伸吾*

デコミッショニング技報, (55), p.22 - 27, 2017/03

放射性物質を使用した研究活動や老朽化した原子力施設の廃止措置等にともなって発生する放射性廃棄物の処分に向けて、廃棄物試料の放射能データを収集する必要がある。分析対象核種が多く、多数の試料の分析が必要であるため、簡易かつ迅速な分析法の開発が求められており、特に、放射線量の高い試料では、分析者の被ばく線量の低減や、作業時間の短縮が望まれる。そこで本報告では、極少量の試料で、迅速かつ自動分析が可能な手法として着目したキャピラリー電気泳動法について解説するとともに、放射性試料中のアクチノイドに対する分析法の開発について報告する。この中では、分析対象を高感度かつ選択的に検出するための蛍光性試薬(蛍光プローブ)を開発し、様々な共存物質が含まれる放射性廃棄物試料に適用できることを示した。本法は、従来法では対応が困難な放射線量の高い試料にも適用可能な有望な分析法である。

論文

Application of capillary electrophoresis with laser-induced fluorescence detection for the determination of trace neodymium in spent nuclear fuel using complexation with an emissive macrocyclic polyaminocarboxylate probe

原賀 智子; 齋藤 伸吾*; 佐藤 義行; 浅井 志保; 半澤 有希子; 星野 仁*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 高橋 邦明

Analytical Sciences, 30(7), p.773 - 776, 2014/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.87(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃棄物の発生源である使用済燃料について、燃焼率の指標の一つであるネオジムイオンを簡易・迅速に分析するため、蛍光性環状型6座ポリアミノカルボン酸配位子を用いたキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法の適用性を検討した。本検討では、ウラニルイオンやランタノイドイオン群など、様々な金属イオンが共存する使用済燃料溶解液において、微量のネオジムイオンを定量することに成功し、その際、ランタノイドイオン間の分離には分離用泳動液に含まれる水酸化物イオンが重要な役割を担っていることを明らかした。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要するが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分析に要する時間を大幅に短縮することができ、作業者の被ばくの低減が期待できる。

論文

Highly sensitive detection of neodymium ion in small amount of spent nuclear fuel samples using novel fluorescent macrocyclic hexadentate polyaminocarboxylate probe in capillary electrophoresis-laser-induced fluorescence detection

齋藤 伸吾*; 佐藤 義行*; 原賀 智子; 中野 裕太*; 浅井 志保; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 渋川 雅美*

Journal of Chromatography A, 1232, p.152 - 157, 2012/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:41.46(Biochemical Research Methods)

廃棄物試料中の微量金属イオンを簡易かつ高感度に分析する方法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、高レベル放射性廃棄物の発生源の一つである使用済燃料を模擬した試料溶液(コールド試料)を対象として、燃焼率測定の指標の一つであるネオジムイオンを高感度に検出することを目的として、新規に蛍光プローブを合成し、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、大環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、試料溶液中に含まれるさまざまな金属イオンからネオジムイオンを分離検出することに成功した。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要していたが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分離に要する時間を大幅に短縮することができた。

論文

Capillary electrophoresis with laser-induced fluorescent detection method using highly emissive probes for analysis of actinides in radioactive wastes

原賀 智子; 中野 裕太*; 渋川 雅美*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 齋藤 伸吾*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1461 - 1465, 2011/09

放射性廃棄物試料中のアクチノイドを簡易かつ高感度に分析する方法を開発するため、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、新規にさまざまな配位骨格を有する蛍光プローブを合成し、ネプツニウム($$^{237}$$Np)及びアメリシウム($$^{243}$$Am)に対して、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、非環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、Np及びAmの分離検出が可能となった。本検討により、これまでにアクチノイドに対する適用例のないCE-LIFを用いて、固体試料から調製した試料溶液において、従来のCE法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善したpptレベルの検出限界を達成できることを示せた。

論文

Identified charged hadron production in $$p + p$$ collisions at $$sqrt{s}$$ = 200 and 62.4 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.

Physical Review C, 83(6), p.064903_1 - 064903_29, 2011/06

 被引用回数:156 パーセンタイル:99.42(Physics, Nuclear)

200GeVと62.4GeVでの陽子陽子の中心衝突からの$$pi, K, p$$の横運動量分布及び収量をRHICのPHENIX実験によって測定した。それぞれエネルギーでの逆スロープパラメーター、平均横運動量及び単位rapidityあたりの収量を求め、異なるエネルギーでの他の測定結果と比較する。また$$m_T$$$$x_T$$スケーリングのようなスケーリングについて示して陽子陽子衝突における粒子生成メカニズムについて議論する。さらに測定したスペクトルを二次の摂動QCDの計算と比較する。

論文

Azimuthal correlations of electrons from heavy-flavor decay with hadrons in $$p+p$$ and Au+Au collisions at $$sqrt{s_{NN}}$$ = 200 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Aramaki, Y.*; et al.

Physical Review C, 83(4), p.044912_1 - 044912_16, 2011/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:52.71(Physics, Nuclear)

重いフレーバーのメソンの崩壊からの電子の測定は、このメソンの収量が金金衝突では陽子陽子に比べて抑制されていることを示している。われわれはこの研究をさらに進めて二つの粒子の相関、つまり重いフレーバーメソンの崩壊からの電子と、もう一つの重いフレーバーメソンあるいはジェットの破片からの荷電ハドロン、の相関を調べた。この測定は重いクォークとクォークグルオン物質の相互作用についてのより詳しい情報を与えるものである。われわれは特に金金衝突では陽子陽子に比べて反対側のジェットの形と収量が変化していることを見いだした。

論文

Electronic properties of femtosecond laser induced modified spots on single crystal silicon carbide

富田 卓朗*; 岩見 勝弘*; 山本 稔*; 出来 真斗*; 松尾 繁樹*; 橋本 修一*; 中川 圭*; 北田 貴弘*; 井須 俊郎*; 齋藤 伸吾*; et al.

Materials Science Forum, 645-648, p.239 - 242, 2010/04

フェムト秒レーザーを用いて炭化ケイ素(SiC)の改質を試みた。フーリエ変換赤外分光法(FTIR)法を用いて改質領域を調べた結果、残留線バンドの強度が減少し、この現象が結晶性の劣化によるものと説明できた。また、残留線バンドが偏波依存性を有することがわかり、この特性を活かすことで赤外領域で動作する光学素子への応用が期待できる。電流電圧特性測定とホール係数測定の結果、改質後の電気伝導度が改質前に比べて4桁以上も大きい5.9$$times$$10$$^{-2}Omega$$mになることがわかり、フェムト秒レーザーによりSiCの電気特性を改質できることを明らかにした。

論文

The H-Invitational Database (H-InvDB); A Comprehensive annotation resource for human genes and transcripts

山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.

Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01

 被引用回数:51 パーセンタイル:74.53(Biochemistry & Molecular Biology)

ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。

報告書

地質環境モデルの構築技術に関する研究(II)-研究概要-

辻本 恵一*; 篠原 芳紀*; 齋藤 茂幸*; 上田 真三*; 大橋 東洋*; 佐々木 良一*; 富山 真吾*

JNC TJ8400 2003-040, 78 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-040.pdf:1.45MB

従来の地層処分の研究分野では仮想的な地質環境を前提に性能・安全評価が実施されてきたが,今後は具体的な地質環境条件を考慮した設計・シナリオに基づいて安全評価を行うことが重要になると考えられる。そのため地層処分の研究を構成する3分野(地質環境条件の調査,処分技術,安全評価)の連携が世界的な研究課題である。そこで,各分野における試験データ取得から解析・評価に至るまでの情報の流れを整理し,これらを有機的かつ階層的に統合した知識ベースとして体系化してゆくことが重要となる。本研究では,平成13年度に実施した「地質環境モデルの構築技術に関する研究」の成果に基づいて,地質環境モデルの成果に基づいて,地質環境モデルの構築に関するワークフローの整理及び拡充を行った。地質構造及び水理分野におけるワークフローを見直し,地球化学及び岩盤物性分野のワークフローの検討を行った。さらに地質環境モデルの構築技術の体系化に基づいて,統合解析システムの地質環境分野のデータベース(知識ベース)機能を実現するための設計検討を作った。データベースの設計検討を行い,システムの設計検討に資するためにプロトタイプを作成した。

報告書

地質環境モデルの構築技術に関する研究(II)-成果報告書-

辻本 恵一*; 篠原 芳紀*; 齋藤 茂幸*; 上田 真三*; 大橋 東洋*; 佐々木 良一*; 富山 真吾*

JNC TJ8400 2003-039, 395 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-039.pdf:7.74MB

従来の地層処分の研究分野では仮想的な地質環境を前提に性能・安全評価が実施されてきたが,今後は具体的な地質環境条件を考慮した設計・シナリオに基づいて安全評価を行うことが重要になると考えられる。そのため地層処分の研究を構成する3分野(地質環境条件の調査,処分技術,安全評価)の連携が世界的な研究課題である。そこで,各分野における試験データ取得から解析・評価に至るまでの情報の流れを整理し,これらを有機的かつ階層的に統合した知識ベースとして体系化してゆくことが重要となる。本研究では,平成13年度に実施した「地質環境モデルの構築技術に関する研究」の成果に基づいて,地質環境モデルの成果に基づいて,地質環境モデルの構築に関するワークフローの整理及び拡充を行った。地質構造及び水理分野におけるワークフローを見直し,地球化学及び岩盤物性分野のワークフローの検討を行った。さらに地質環境モデルの構築技術の体系化に基づいて,統合解析システムの地質環境分野のデータベース(知識ベース)機能を実現するための設計検討を作った。データベースの設計検討を行い,システムの設計検討に資するためにプロトタイプを作成した。

口頭

水性二相抽出高速向流クロマトグラフィーによる希土類元素の分離と濃縮

清水 紘平; 齋藤 伸吾*; 長縄 弘親; 渋川 雅美*

no journal, , 

希土類元素は現代の先端技術を支えるさまざまな新素材の原料となるため、近年需要が高まっている。それらの材料をつくるため、希土類元素を相互分離することは必要不可欠である。しかし、互いの化学的性質が類似していることから分離は非常に困難であり、高速かつ分取目的での相互分離を可能にする新たな分離・精製技術の開発が強く望まれている。現在、希土類元素の分離法には溶媒抽出が主として用いられているが、大量の有機溶媒を使用することから、その適切な処理と管理が必要となる。そこで、有機溶媒を使用しない水性二相抽出法に着目し、さらにこれを高速向流クロマトグラフィー(HSCCC)に導入することで、環境への負荷の低減を考慮した高速分取法の開発を目的とした。本研究では抽出試薬にアセチルアセトンを使用し、pHグラジエント溶離を用いることでLa, Ce, Nd, Yb, Scの分離と濃縮を達成した。さらに、移動相に添加した緩衝剤の分配に基づいて分離機構の解析を行った。

口頭

キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法によるアクチノイド元素の高感度分析法; さまざまな配位構造を有する蛍光プローブの基礎的検討

原賀 智子; 中野 裕太*; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*; 亀尾 裕; 高橋 邦明

no journal, , 

放射性廃棄物試料中のアクチノイドを簡易かつ高感度に分析する方法を開発するため、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、新規にさまざまな配位骨格を有する蛍光プローブを7種類合成し、ネプツニウム($$^{237}$$Np)及びアメリシウム($$^{243}$$Am)を用いて、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、非環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、Np及びAmの分離検出が可能となった。本検討により、これまでにアクチノイドに対する適用例のないCE-LIFを用いて、従来のCEの検出限界(ppmレベル)を大幅に改善したpptレベルの検出限界を達成できることを示せた。

口頭

放射性廃棄物中のウランの分析のための高感度蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法

原賀 智子; 佐藤 義行*; 渋川 雅美*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

特願 2012-034711   公報

放射性廃棄物の処分に向けて、廃棄物試料中のアクチニド(Th, U, Np, Pu, Am, Cm)を簡易かつ高感度に分析する方法を開発することを目的として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、ウランを分析対象として、ウラニルイオンと安定な錯体を形成する配位骨格を有する蛍光プローブを新規に合成し、CE-LIFによりウラニルイオンの分離検出を試みた。その結果、溶液試料において、従来のCE法の検出限界(数十ppb-ppmレベル)を大幅に改善した数十pptレベルの検出限界を達成できた。

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