Development of an iron(II) complex exhibiting thermal- and photoinduced double proton-transfer-coupled spin transition in a short hydrogen bond

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06323

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

Fast-neutron capture cross section data measurement of minor actinides for development of nuclear transmutation systems

片渕 竜也*; 岩本 修; 堀 順一*; 木村 敦; 岩本 信之; 中村 詔司; Rovira Leveroni, G.; 遠藤 駿典; 芝原 雄司*; 寺田 和司*; et al.

EPJ Web of Conferences, 281, p.00014_1 - 00014_4, 2023/03

https://doi.org/10.1051/epjconf/202328100014

Long-lived minor actinides (MA) in nuclear waste from nuclear power plants are a long-standing issue to continue nuclear energy production. To solve the issue, researchers have suggested nuclear transmutation, in which long-lived radionuclides are transmuted into stable or shorter-life nuclides via neutron-induced nuclear reactions. Development of nuclear transmutation systems as an accelerator-driven system requires accurate neutron nuclear reaction data. The present research project entitled "Study on accuracy improvement of fast-neutron capture reaction data of long-lived MAs for development of nuclear transmutation systems" have been conducted as a joint collaboration, including Tokyo Tech, Japan Atomic Energy Agency and Kyoto University. This project focuses on the neutron capture reaction of MAs, especially Np, Am and Am, in the fast neutron energy region. The final goal of this project is to improve the accuracies of the neutron capture cross sections of Np, Am and Am employing a high-intensity neutron beam from a spallation source of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) that reduces uncertainties of measurement. To achieve the goal, a neutron beam filter system in J-PARC, sample characteristic assay, and theoretical reaction model study were developed. In this contribution, the overview and results of the project will be presented.

Am neutron capture cross section measurement using the NaI(Tl) spectrometer of the ANNRI beamline of J-PARC

Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 修; 岩本 信之; 片渕 竜也*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; 佐藤 八起*

Journal of Nuclear Science and Technology, 19 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2239885

The neutron capture cross-section of Am was measured from 10 meV to about 1 MeV using the NaI(Tl) spectrometer of the Accurate Neutron-Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) beamline in the Materials and Life Science (MLF) facility of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The total energy detection principle was applied in conjunction with the pulse-height weighting technique to derive the neutron capture yield. The present cross-section results were normalized using a Au sample measurement by applying the saturated resonance method. The thermal cross section was measured to be 708 22 b, in agreement within uncertainties to the present evaluation in JENDL-5 of 709 b. Moreover, the results of a shape resonance analysis of the resolved resonance region are also provided in the present dissertation.

Design and actual performance of J-PARC 3 GeV rapid cycling synchrotron for high-intensity operation

山本 風海; 金正 倫計; 林 直樹; Saha, P. K.; 田村 文彦; 山本 昌亘; 谷 教夫; 高柳 智弘; 神谷 潤一郎; 菖蒲田 義博; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(9), p.1174 - 1205, 2022/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2038301

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)は、最大1MWの大強度ビームを25Hzという早い繰り返しで中性子実験及び下流の主リングシンクロトロンに供給することを目的に設計された。2007年の加速器調整運転開始以降、RCSではビーム試験を通じて加速器の設計性能が満たされているかの確認を進め、必要に応じてより安定に運転するための改善を行ってきた。その結果として、近年RCSは1MWのビーム出力で連続運転を行うことが可能となり、共用運転に向けた最後の課題の抽出と対策の検討が進められている。本論文ではRCSの設計方針と実際の性能、および改善点について議論する。

Measurements of the neutron capture cross section of Am around 23.5 keV

児玉 有*; 片渕 竜也*; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 信之; 岩本 修; 堀 順一*; 芝原 雄司*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1159 - 1164, 2021/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1943557

The neutron capture cross section of Am was measured with a pulsed neutron beam from a spallation neutron source of the Japan Proton Accelerator Research Complex. A Fe neutron beam filter was used to make the incident neutron beam mono-energetic around 23.5 keV. The neutron capture -rays were detected with a NaI(Tl) detector. The pulse height weighting technique was employed to derive the neutron capture cross section from the pulse height spectrum. The cross section was determined relative to the capture cross section of Au of JENDL-4.0. The neutron capture cross section of Am was determined with a smaller uncertainty than previous measurements. The previous measurements and the JENDL-4.0 cross sections were found to be lower than the present result.

Investigation of hydrogen gas generation by radiolysis for cement-solidified products of used adsorbents for water decontamination

佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 62, 2018/03

https://repo.qst.go.jp/records/73811

福島第一原子力発電所における多核種除去設備から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件は、廃吸着材の模擬物をセメント固化した試料において放射線分解によって発生する水素ガス量の調査を目的として実施した。チタン酸塩, 酸化チタン, フェロシアン化物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を対象として、セメント固化材(普通ポルトランドセメント及び高炉スラグセメント)を用いて固化試料を作製した。量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト照射施設を利用して線の照射試験を行い、セメント固化試料からの水素ガス発生を調査した。試験の結果、セメント固化試料から発生した水素ガス量を求め、水素ガス発生のG値を算出することができた。

The Hydrogen gas generation by gamma-ray irradiation from ALPS adsorbents solidified by several inorganic materials

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 88, 2017/03

https://repo.qst.go.jp/records/73804

福島第一原子力発電所における多核種除去設備(以下、ALPS)から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件では、ケイチタン酸塩及びSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、線の照射試験を行い、水素ガス発生のG値及び固化試料の含水率を調査した。結果、固化した模擬廃棄物の違いによるG値への影響が観察された。このことから、廃棄物に含まれる構成成分が固化試料の水素ガスの発生に寄与していることが示された。

Approaches of selection of adequate conditioning methods for various radioactive wastes in Fukushima Daiichi NPS

目黒 義弘; 中川 明憲; 加藤 潤; 佐藤 淳也; 中澤 修; 芦田 敬

Proceedings of International Conference on the Safety of Radioactive Waste Management (Internet), p.139_1 - 139_4, 2016/11

福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた取り組みにおいては、これまでの日本の商用原子力発電所から発生してきた放射性廃棄物とは、種類, 量, インベントリが異なる様々な放射性廃棄物(事故廃棄物)が発生している。これらの処分に向け、すでに国内外で適用実績を有する廃棄体化技術の、事故廃棄物への適用性を評価する必要がある。われわれは、既存の技術の調査結果、事故廃棄物の分類、模擬廃棄物の既存固化技術による基礎固化試験の結果から、実際に適用可能な廃棄体化技術を選択する手法を検討した。まず技術の適用性を評価するフローの提案、フローにおける各ステップでの評価項目及びその基準を設定した。並行して、13種類の性状の異なる廃棄物の固化試験を実施し、硬化性や得られた固化体の強度、浸出性などの特性を調べた。次いで、基礎試験で得られた基礎試験結果を参考に、廃棄物ごとに評価フローによる固化技術の評価を進めている。本発表では、いくつかの廃棄物に対して試みた評価の結果を示す。

JRR-3制御棒駆動装置100%位置検出器の更新

大内 諭; 車田 修; 上石 瑛伍; 佐藤 正幸; 池亀 吉則; 和田 茂

JAEA-Technology 2016-015, 42 Pages, 2016/06

JAEA-Technology-2016-015.pdf:3.53MB

JRR-3制御棒駆動装置100%位置検出器は、原子炉の停止状態を確認するための方法のひとつとして制御棒が完全に挿入されたことを確認するための位置検出器である。100%位置検出器は、定期的な保守等により機能維持し、使用しているが、使用開始から25年以上が経過しているため、経年化が進み、検出機能が低下する事象が多くみられた。また、JRR-3で使用していた検出器は既に製造が終了しており、同機後継機種においても、JRR-3の制御棒駆動装置に適合しないことが確認されたことから、JRR-3の制御棒駆動装置に適合する検出器を選定することが必要であった。そのため、JRR-3の制御棒駆動装置の着座部を模擬した試験治具を製作し、それを用いてJRR-3の制御棒駆動装置に適合する100%位置検出器を詮索、選定し、試験を行った。試験時においては、想定外の事象発生にみまわれたが、改善策を考案し、対策を施すことでJRR-3の制御棒駆動装置に適合する検出器として更新することができた。本報告は、制御棒駆動装置100%位置検出器の選定から更新にかかる交換作業などについてまとめたものである。

Ionoluminescence analysis of glass scintillators and application to single-ion-hit real-time detection

横山 彰人; 加田 渉*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; Shimada, Keisuke*; 横田 佑也*; 三浦 健太*; 花泉 修*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.340 - 343, 2016/03

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2015.10.024

サイクロトロンでは、数百MeV級の重イオンマイクロビームを用いたシングルイオンヒット技術が生物細胞の照射実験で利用されており、高精度での位置検出が必要である。本研究では、ビーム照射によって誘起される発光(Ion luminescence: IL)を利用したリアルタイム検出法により、CaF:Eu, イメージインテンシファイア(I.I.), 観察用カメラ及び倒立型焦点顕微鏡を組み合わせた発光検出システムを開発した。しかし、位置分解能に関しては、I.I.の映像増強機構であるマイクロチャンネルプレートの直径6m以下にならないことが課題であった。そこで、発光検出システムのI.I.と観察用カメラを、対物レンズの倍率により分解能を調整できる電子増倍型(EMCCD)カメラに置き換える改良を行った。また、発光ピーク波長が435nmのCaF:Euを、EMCCDカメラの量子効率が90%以上の542nmに最も強い発光ピークを持つようにTbを添加した透明なガラス材料(G2000: 住田光学ガラス社)に替えた。この材料の1点を狙って260-MeV Neマイクロビームを3個/秒で照射した結果、隣接する数個のピクセルでILを捕捉できた。その重心ピクセルにおける発光強度は、ノイズ強度の140倍大きいため、1個/秒のイオン照射によるILでも補足可能と判断した。また、重心ピクセルを通る線上(水平方向と垂直方向)の強度分布から得たピークの半値幅は、それぞれの方向で4.5mであった。これは実測に基づくビーム径とほぼ一致しており、改良された発光検出システムはシングルイオンヒットによるILを直径数mの位置分解能でリアルタイム検出できることがわかった。