Structural change by phosphorus addition to borosilicate glass containing simulated waste components

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

Journal of Nuclear Materials, 570, p.153962_1 - 153962_13, 2022/11

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153962

モリブデンの溶解度を高める効果があるリンを含む模擬核廃棄物ガラス試料を作製し、放射光X線吸収微細構造(XAFS)分析によりいくつかの構成元素を、ラマン分光分析によりその配位構造を分析した。分析では、リンの添加量や廃棄物積載率の違いによる局所構造および化学状態の変化を系統的に調べた。その結果、最大廃棄物量30wt%(MoO 1.87mol%に相当)においても、モリブデン酸塩化合物による結晶相は観察されなかった。廃棄物充填率を上げると酸化が進行し、リンを添加すると還元が進行した。さらに、それらの酸化と還元の効果が相殺されるケースもみられた。特定元素の周辺局所構造は、主に廃棄物充填率の影響を受けるZn、廃棄物充填率とリン添加の両方の影響を受けるCe、どちらの影響も受けないZr元素に分類された。Moと他の元素の分析結果の比較から、添加したリンは遊離されたPO構造単位として存在し、モリブデン酸イオンに配位するアルカリ金属を奪い取っている可能性があると考えられた。

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2021-010, 62 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-010.pdf:6.05MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、ホウ素(B),酸素(O)やケイ素(Si)及び廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態が異なるガラス試料をXAFS測定し、B及びOのK吸収端XANESスペクトルを比較すると、NaO濃度がB-Oの配位構造へ与える影響は廃棄物成分濃度による影響よりも大きく、OのK吸収端前に出現するプリエッジの高さはガラス試料に含まれるFe等の第一遷移金属元素の濃度に依存することが分かった。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面をXAFS測定し、OのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後試料表面に新たな化合物相が形成した可能性があり、ラマン分光測定結果からも浸出試験後の試料表面状態に変化が観察された。またCsのM吸収端のXANESスペクトルから、浸出試験後試料表面のCsの消失が確認でき、Csは浸出液へ溶出し易いと考えられる。NaO濃度が異なる原料ガラスと希土類酸化物を添加したガラス試料を対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度が高くなるに従いSiのK吸収端ピークが低エネルギー側にシフトし、また希土類酸化物の種類によってSi周辺構造への影響が異なることを確認した。

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.53MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度が高くなるとB-Oの4配位sp構造(BO)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp構造(BO)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

放射光XAFSおよびイメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のロジウム元素の化学状態分析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*

日本原子力学会和文論文誌, 16(4), p.180 - 190, 2017/12

https://doi.org/10.3327/taesj.J16.024

模擬ガラス中のロジウムの化学状態を調べるために、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFS分析を実施した。ガラス中のロジウムの化学形は、EXAFSデータの線形結合解析の結果から、84%がRhO、残り16%がRh金属と見積もられた。イメージングXAFS分析によると、ルテニウムと共存しているロジウムの化学形は、RhOであった。これは、模擬ガラス中に、安定な(Ru,Rh)O固溶体が存在することを示唆している。一方、ルテニウムと分布が一致しないロジウムの化学形は金属であった。ガラス中の金属ロジウムは、凝集体になる傾向があった。これらの結果から、ロジウムの化学状態は、ルテニウム元素の存在とその分布に強く影響を受けると結論付けられた。

Studies of high density baryon matter with high intensity heavy-ion beams at J-PARC

佐甲 博之; 原田 寛之; 坂口 貴男*; 中條 達也*; 江角 晋一*; 郡司 卓*; 長谷川 勝一; Hwang, S.; 市川 裕大; 今井 憲一; et al.

Nuclear Physics A, 956, p.850 - 853, 2016/12

https://doi.org/10.1016/j.nuclphysa.2016.03.030

We are designing a large acceptance heavy-ion spectrometer at J-PARC based on a Toroidal magnet to measure hadrons, lepton pairs, and event-by-event fluctuations. We are also designing a closed geometry spectrometer to measure hypernuclei to study weak decays and magnetic moments. In this presentation, the preliminary version of the designed acceleration scheme, as well as the spectrometers and their expected performance and physics results are presented.

A Study for proposal of welded joint strength reduction factors of modified 9Cr-1Mo steel for Japan sodium cooled fast reactor (JSFR)

若井 隆純; 鬼澤 高志; 加藤 猛彦*; 伊達 新吾*; 菊地 浩一*; 佐藤 健一郎*

Proceedings of 2013 ASME Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2013) (DVD-ROM), 8 Pages, 2013/07

This paper proposes provisional welded joint strength reduction factors (WJSRF) of Modified 9Cr-1Mo steel applicable to the structural designing of "Japan sodium cooled fast reactor (JSFR)". JSME published a revised version of the elevated temperature design code in last year. Modified 9Cr-1Mo steel was officially registered in the code as a new structural material for sodium cooled fast reactors. The creep strength curve for the base metal of the steel was standardized by employing stress range partitioning method, same as for the welded joint. However, second order equation of logarithm stress was applied in the analysis for the base metal. In addition, the creep rupture data obtained at 700C were included in the database and data ruptured in very short term, i.e. smaller than 100 hours, were excluded from the analysis. Thus, there are some differences between the procedures to determine the creep strength curves for base metal and welded joint made of Modified 9Cr-1Mo steel. This paper discusses the most feasible procedure to determine the creep strength curve of the welded joint of the steel by performing some case studies to focus on physical adequacy and usability. Then, the strength reduction factors are provisionally proposed based on the design creep rupture stress intensities. In addition, the design of JSFR pipes were reviewed taking the proposed WJSRF into account.

Superconducting properties of Pr-based filled skutterudite PrRuAs

並木 孝洋*; 青木 勇二*; 佐藤 英行*; 関根 ちひろ*; 城谷 一民*; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 八木 健彦*

Journal of the Physical Society of Japan, 76(9), p.093704_1 - 093704_4, 2007/09

https://doi.org/10.1143/JPSJ.76.093704

We report on a systematic study of the superconducting characteristics and Pr crystalline-electric-field (CEF) levels of the filled skutterudite PrRuAs (T = 2.33 K). The electronic specific heat coefficient 95 mJ/(Kmol), which is 1.5 times larger than that of LaRuAs, indicates 4-originating quasiparticle mass enhancement. The magnetic susceptibility (T) indicates that the CEF ground state is a 1 singlet and a 4(1) triplet first excited state lies at CEF30 K above. A systematic comparison among PrOsSb, PrRuSb, PrRuAs, and La-based reference compounds suggests that the inelastic exchange scattering and aspherical charge scattering of conduction electrons from CEF-split 4 levels play an essential role in the quasiparticle mass enhancement and in determining the value of Tc in the Pr-based filled skutterudites.

モニタリングポスト用電離箱検出器におけるノイズ発生と対策

細谷 梨沙; 佐藤 尚光*; 清水 武彦; 小林 秀雄

サイクル機構技報, (25), p.25 - 32, 2004/00

https://rdreview.jaea.go.jp/gihou/pdf3/n25-03.pdf

空間線量率の監視を行うために、大洗工学センターの周辺監視区域境界にモニタリングポストを設置している。このモニタリングポストの電離箱検出器で不定期で原因不明の指示値の上昇が観測された。電離箱検出器の設置場所の状況から電磁波によるノイズの可能性が示唆されため、現地での電界強度測定ならびに電波暗室でイミュニティ試験等を行った。その結果、特定の周波数帯の非電離電磁波により指示値が上昇することが確認された。また、対策としてフェライトコア、シールドチューブの装着が有効であることがわかり、現地の電離箱検出器にフェライトコアを装着した結果、指示値の上昇を抑えることができた。

BN-600ハイブリッド炉心の核設計精度評価結果

庄野 彰; 佐藤 若英*; 羽様 平; 岩井 武彦*; 石川 真

JNC TN9400 2003-074, 401 Pages, 2003/08

JNC-TN9400-2003-074.pdf:48.95MB

ロシア余剰核兵器解体プルトニウム処分協力の一環で実施したBFS-62体系の臨界実験解析結果を反映し、BN-600ハイブリッド炉心の核設計精度をサイクル機構の高速炉核特性解析システムを用いて評価した。 BN-600ハイブリッド炉心は、ロシアの高速炉発電所BN-600のU02燃料領域の一部をMOX燃料に、また外周のブランケット部をステンレス鋼反射体にそれぞれ置換して構成する。この炉心変更を模擬した一連の臨界実験体系(BFS-62-14体系)及び他の高速炉体系の実験解析結果をもとに、ベイズの定理に基づく炉定数調整法及びバイアス法を適用して上記炉心の核設計精度を評価した。評価した核特性は、臨界性、核分裂反応率分布、Naボイ度反応度、制御棒価値、燃焼欠損反応度等である。炉定数調整法の適用により、実験データを一切反映しない基本炉定数による場合に比べて、どの核特性についても核設計精度(予測誤差)を概ね半分以下に低減できることを確認した。精度の改善には鉄の弾性散乱断面積の共分散の低減が支配的な役割を果たしたが、これは比較的大きな出力密度を有しU235を主要な核分裂性物質とする燃料部をステンレス鋼反射体によって取り囲むBN-600ハイブリッド炉心の特徴に起因するものである。この他、BFSとZPPR等他の高速炉体系の実験解析結果が整合性を特つこと、及び核設計精度の改善にBFS-62体系の情報が有意に寄与したことを確認した。また、バイアス法は、BFS-62体系をモックアップ体系としてBN・600ハイブリッド炉心に適用する場合には、炉定数調整法に比べて精度改善効果が劣り、実験誤差が大きいもしくは感度係数の相違が大きな核特性についてはほとんど精度を改善できないことがわかった。