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木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*
Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03
被引用回数：7 パーセンタイル：71.37(Materials Science, Multidisciplinary)High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar
)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.
菊地 正博; 坂下 哲哉; 舟山 知夫; 鵜飼 光子*; 下山 雄平; 小林 泰彦
JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 81, 2012/01
安定性の指標となるラジカル寿命は、不対電子がどこに存在するかに関係するので、その電子の相互作用をLundの計算式で調べた。生マンゴーの実験から、近傍にある2つのラジカルが
線照射の結果、分子コンフォメーションの変化によって電子間距離が離れていることが示唆された。今回、この仮説を支持する現象が生パパイヤでも観察されたので報告する。パパイヤ果肉で得られたESRのメインピーク飽和挙動から計算すると、緩和時間T
は線量依存性があった。一方、緩和時間T
は線量に関係なく一定であった。この結果は、生マンゴーで得られた結果と類似しており、線量応答曲線の傾きは異なったが、y切片はほぼ等しかった。線量応答は、水分量やラジカルスカベンジャー濃度など、ラジカルの周辺環境によって影響されるだろう。緩和時間Tは、物理的には相互作用できる程近傍に存在する不対電子間のエネルギー移動に関係すると考えられる。水の放射線分解では、生成したヒドロキシラジカルや水和電子がランダムに生体高分子に損傷を与える。したがって、Tにかかわる近傍の電子同士の局在メカニズムは、放射線の間接作用とは異なる経路であるかも知れない。
菊地 正博; 坂下 哲哉; 舟山 知夫; 鵜飼 光子*; 下山 雄平; 小林 泰彦
JAEA-Review 2010-065, JAEA Takasaki Annual Report 2009, P. 85, 2011/01
Recently, we have found that the radiation-induced radicals remain in irradiated fresh mangoes 9 days after the irradiation. Since lifetime of radicals is related to where unpaired electrons are in the surroundings, interactions of the unpaired electrons are investigated for rough water-rich environments. In fresh mangoes, no difference between irradiated and non-irradiated samples for T values indicates the existence of the energy transfer pathways through chemical bonds. While, dose-dependency of T in flesh and skin was observed. This interaction might be related to the inter-electron distance. Finding of stable radicals in fresh fruits enables one to know -induced radicals with novel methodology of T dose-dependency.
Mannan, M. A.; 馬場 祐治; 木田 徹也*; 永野 正光*; 下山 巖; 平尾 法恵; 野口 英行*
Thin Solid Films, 519(6), p.1780 - 1786, 2011/01
被引用回数：19 パーセンタイル：61.3(Materials Science, Multidisciplinary)ホウ素,炭素,窒素を含む有機分子を原料物質に用い、高周波プラズマ加熱法により、ニッケル単結晶及びチタン表面にホウ素-炭素-窒素から成るハイブリッド薄膜を合成し、その配向について種々の分光学的手法により調べた。X線回折の結果、合成した薄膜は
軌道を持つことがわかった。ラマン分光測定の結果も、軌道を持つB-C-N結合の生成を支持するものであった。放射光を用いたX線吸収端微細構造の測定結果から、ホウ素原子は3つの窒素原子と配位したBN
構造をとり、BCN薄膜はニッケル単結晶表面に平行に配向することがわかった。一方、多結晶のチタン表面においては、BCN薄膜はランダムに配向することから、表面の化学的活性度が表面の配向に影響することがわかった。
菊地 正博; Hussain, M. S.*; 森下 憲雄; 坂下 哲哉; 舟山 知夫; 鵜飼 光子*; 下山 雄平*; 小林 泰彦
JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 86, 2009/12
熱帯果実の輸入の際には病害虫防除のため検疫処理が必要であり、世界的には放射線照射が用いられつつある。照射が用いられた場合、その表示が必要で、表示の信頼性を担保するために検知法が必要となる。照射された生マンゴーかどうかを判別するため、ESRを用いたラジカル検出を行った。凍結乾燥後にESRメインピークが観察されたが、そのシグナル強度は熟度や保存期間に影響された。われわれは、サイドピークの有無が検疫処理の線量で照射された生マンゴーを検知する指標となることを見いだした。ESR法は複雑な前処理なしに測定できるので、より広範な食品に対しての照射処理の検知法としてこの方法は利用できる。
Mannan, M. A.*; 木田 徹也*; 野口 英行*; 永野 正光*; 下山 巖; 平尾 法恵; 馬場 祐治
Journal of the Ceramic Society of Japan, 117(1364), p.503 - 507, 2009/04
被引用回数：11 パーセンタイル：53.79(Materials Science, Ceramics)トリス-ジメチル-アミノボランを原料物質として用い、高周波プラズマ誘起化学蒸着法によりSi(100)単結晶表面に高度に配向した六方晶のホウ素-炭素-窒素薄膜(BCN薄膜)を作成することに成功した。六方晶BCNの結晶が生成していることは、フーリエ変換赤外分光法及びX線回折法により確認した。メタンと水素の混合気体をキャリアーガスとして用いると、窒素を用いたときよりも炭素濃度が増大した。X線光電子分光測定の結果、生成したBCN薄膜中には、B-N結合,B-C結合,C-N結合などさまざまな結合状態が存在することがわかった。また、放射光を用いたX線吸収端微細構造(NEXAFS)測定の結果、ホウ素K-吸収端にパイ共鳴ピークが認められることから、BCN薄膜中には、六方晶BN薄膜に存在するBN結合と同様に、
混成軌道を持つことがわかった。以上の結果と、NEXAFSスペクトルの偏光依存性から、生成したBCN薄膜は、高度に配向していることが明らかとなった。
谷村 嘉彦; 志風 義明; 藤井 克年; 三枝 純; 堤 正博; 原野 英樹*; 松本 哲郎*; 下山 哲矢*
no journal, ,
加速器を用いた14.8MeV単色中性子校正場を、飛行時間法によるエネルギーの測定,ボナー球による中性子フルエンスの評価を行うことにより構築した。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 関口 哲弘; 下山 巖; 平尾 法恵; 西村 哲也; 馬場 祐治; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*
no journal, ,
表面反応ダイナミクス研究グループでは、SPring-8のBL23SUおよびKEK-PFのBL27Aを活用して、超薄膜の構造と化学結合状態をリアルタイムその場評価するための新しい測定システムを開発してきた。超音速分子線,イオンビーム,軟X線放射光(SR)を用いて半導体や金属表面に超薄膜を作製し、その化学結合状態をX線光電子分光(XPS), X線吸収分光(NEXAFS), 光電子顕微鏡(PEEM)、走査トンネル顕微鏡(STM)などを活用してその場観察している。これにより、新しい機能を持つ産業上重要な表面・薄膜の開発に貢献することを目指している。さらに、東日本大震災以降、XPSや昇温脱離ガス分析法(TDS)を応用して、Cs脱離機構解明と脱離法の開発を実施している。関西光科学研究所(播磨地区)ではSR-XPSを用いて粘土鉱物(バーミキュライト)に吸着したCsの化学結合状態の研究を行っている。また、原子力科学研究所(東海地区)ではTDSを行って効率的なCsの熱脱離法の研究を実施している。それらの詳細、および、最近の研究成果を発表する。
木全 哲也*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 松村 大樹; 下山 巖; 岩瀬 彰宏*; 藤村 勇貴*; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*
no journal, ,
固体高分子形燃料電池の正極触媒として、高い酸素還元反応(ORR)活性や耐久性を持つPtナノ微粒子の研究が盛んである。我々はこれまでに、Arイオン照射グラッシーカーボン(GC)を担体としたPtナノ微粒子が高いORR活性を示すことを見出している。そこで本研究では、Pt-C相互作用を含むPt/GC界面がORR活性の向上に寄与すると考え、その局所構造をXAFS測定によって解析した。Pt M
及びL吸収端の立ち上がりピークの高さが低下したことから、Pt-C相互作用はPtの5d軌道空孔を減少させることでPtに対する酸素吸着を抑制していることが明らかになった。
木全 哲也*; 八巻 徹也; 山本 春也; 松村 大樹; 下山 巖; 寺井 隆幸*; 岩瀬 彰宏*; 藤村 勇貴*; 小林 知洋*; 箱田 照幸
no journal, ,
固体高分子形燃料電池の低コスト化を目指して、高い酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子の研究が盛んである。我々はこれまでに、Arイオン照射グラッシーカーボン(GC)を担体としたPtナノ微粒子が高いORR活性を示すことを見出している。そこで本研究では、Pt/GC界面におけるPt-C結合がORR活性の向上に寄与すると考え、その局所構造を調べるためXAFS測定を行った。Pt L吸収端のEXAFSを解析すると、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射に比べ、Pt-Pt結合の結合距離が短縮していた。つまり、ORR活性の向上は、Pt-C結合形成によるPtナノ微粒子の構造変化に起因することが初めて示唆された。
-irradiated carbon support垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 田口 富嗣*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*; et al.
no journal, ,
これまでに、予めArを照射した炭素担体上の白金ナノ粒子(Pt NPs)触媒が高い酸素還元反応(ORR)活性を示すことを見出している。この結果は担体に形成した照射欠陥がPt NPsに影響を及ぼしていることを示唆するが、その詳細は明らかになっていない。そこで本研究では、照射欠陥がPt NPsの形状、化学状態に及ぼす影響をそれぞれ透過型電子顕微鏡観察、X線吸収端近傍構造(XANES)測定により調べることで、Pt NPs高活性化をもたらす界面効果の解明を目指した。380keV Ar照射のグラッシーカーボン基板にスパッタ蒸着によりPt NPsを作製したところ、その平均粒径は5.1nmで非照射の場合よりも1.3nm大きかった。一方、Pt M端およびL端におけるXANESスペクトルでは、ピーク強度が非照射の場合に比べて低く、Pt NPsの酸化抑制傾向が見出された。したがって、照射による高活性化は、Pt NPsの粒径変化では説明できないが、酸化抑制効果によるORR律速段階(酸素種のPtからの脱離)の促進と関連していることがわかった。
木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 田口 富嗣*; 松村 大樹; 下山 巖; 岩瀬 彰宏*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*
no journal, ,
最近我々は、Arイオン照射グラッシーカーボン(GC)を担体としたPtナノ微粒子が高い酸素還元反応(ORR)活性を示すことを見出した。このORR活性向上はGC中の照射欠陥による構造的, 電子的効果に起因することから、本研究ではX線吸収微細構造(XAFS)測定を用いてGC/Pt界面の構造を検討した。Pt L吸収端における広域X線吸収微細構造スペクトルの解析結果では、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射に比べ、Pt-Pt結合の結合距離が短縮しており、照射欠陥との電子的相互作用がPtナノ微粒子の原子構造に影響を及ぼすことが分かった。応用物理学会講演奨励賞受賞に伴う招待講演として、ORR活性向上メカニズムの解明に向けたXAFSの役割をレビューする。
