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論文

Thermodynamics of the UO$$_{2}$$ solid solution with magnesium and europium oxides

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 仲間 正平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.332 - 340, 2001/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.03(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Mg$$_{y}$$Eu$$_{z}$$U$$_{1-y-z}$$O$$_{2+x}$$ の酸素ポテンシャルの測定を、O/Metal比の関数として、1000, 1100及び1200$$^{o}$$Cにおいて測定した。y=0.05, z=0.1 and y=0.05, z=0.05の試料では、酸素ポテンシャルの急変する組成(GOM)が、1.995であったが、Mg$$^{2+}$$ の濃度が高い、y=0.1, z=0.05の試料では、1.908まで減少した。1000-1200 $$^{o}$$Cの温度範囲では、GOMは変化しなかった。GOMの組成では、全Mg$$^{2+}$$ の47.3%が蛍石型構造結晶格子の、原子間位置を占めていることが判明した。

論文

Post-irradiation examination of high burnup Mg doped UO$$_{2}$$ in comparison with undoped UO$$_{2}$$, Mg-Nb doped UO$$_{2}$$ and Ti doped UO$$_{2}$$

藤野 威男*; 白鳥 徹雄; 佐藤 修彰*; 福田 幸朔; 山田 耕太*; 鈴木 康文; 芹澤 弘幸

Journal of Nuclear Materials, 297(2), p.176 - 205, 2001/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:72.93(Materials Science, Multidisciplinary)

高燃焼度用LWR酸化物燃料の開発を目的として、Mgを添加したUO$$_{2}$$燃料の照射挙動を調べた。2.5~15mol% MgO添加UO$$_{2}$$と比較用無添加UO$$_{2}$$の焼結体小ディスク試料をJRR-3Mで最高94GWd/t($$<$$1000$$^{circ}C$$) まで照射した。照射後試験で、試料の外観と健全性、組織観察、スエリング率測定、FP放出挙動、熱伝導率測定等の高燃焼度における挙動のデータを得た。65GWd/t($$<$$700$$^{circ}C$$) 以上では試料全体にリム組織の生成がみられた。Mg添加UO$$_{2}$$でMgの固溶度が小さく、おもにMgOとしてUO$$_{2}$$マトリックス中に分散している燃料の高燃焼度照射挙動は、全般的に無添加UO$$_{2}$$と顕著な相違はみられない結果となった。(U,Mg)O$$_{2}$$の固溶体の照射挙動が今後の課題である。

論文

Oxygen potential and defect structure of the solid solution, Mg-Gd-UO$$_{2}$$

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 岡崎 学*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 289(3), p.270 - 280, 2001/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.38(Materials Science, Multidisciplinary)

(Mg, Gd, U)O$$_{2+x}$$固溶体の酸素ポテンシャルを1000~1250$$^{circ}C$$の温度領域において、O/M比の関数として求めた。酸素ポテンシャルが急変するO/Mの値は、固溶体中のMg量の増加とともに低下した。一方、平衡する酸素分圧が低下すると、固溶体中のMg原子の一部が、格子間位置にシフトすることが、密度測定から明らかになった。Mgの固溶限は、平衡する酸素分圧に対して複雑な挙動を示した。

論文

Post-irradiation examination of uranium-based rock-like oxide fuels

蔵本 賢一; 山下 利之; 白鳥 徹雄

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.423 - 426, 2001/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.58(Nuclear Science & Technology)

プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済み燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射挙動及び照射後の地質学的安定性を評価するためにJRR-3で照射を行い、浸出試験を含めた照射後試験を行っている。今回は照射後試験のうち非破壊試験に関して報告する。燃料ピンの外観検査、寸法測定及びX線透過撮影の結果、ピン表面には破損、伸び及び顕著なスエリングは認められなかったこと、ペレットの多くには軽水炉燃料と同様に亀裂が発生しているもののペレット形状を保っていること等を確認した。$$gamma$$線スキャニングの結果、Zr等の不揮発性核種はペレット内部に一様に分布していること及び揮発可能核種であるCsは多くはペレット内部に留まっているものの、一部は燃料の照射時温度に相関してペレット外部に移動していること等が明らかとなった。

論文

Thermal conductivities of irradiated UO$$_{2}$$ and (U,Gd)O$$_{2}$$

湊 和生; 白鳥 徹雄; 芹澤 弘幸; 林 君夫; 宇根 勝巳*; 野北 和宏*; 平井 睦*; 天谷 政樹*

Journal of Nuclear Materials, 288(1), p.57 - 65, 2001/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:79.53(Materials Science, Multidisciplinary)

照射した燃料の熱伝導率は、燃料温度に直接かかわる物性であり、重要である。円盤状のUO$$_{2}$$及びUO$$_{2}$$-10wt%Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を作製し、約4%FIMAまで照射した後、レーザフラッシュ法により熱拡散率を測定した。照射済み試料の熱伝導率は、未照射試料に比べて減少したが、約1800Kまで熱拡散率を測定した後の試料では、点欠陥の回復により、熱伝導率の一部回復が認められた。照射中の温度の急上昇において1273K以上を経験した試料では、熱伝導率の一部回復の幅が小さかった。これは、熱伝導率の減少に寄与している照射による点欠陥が、高温で照射中に回復したためであることを明らかにした。

報告書

Mg,Mg-NbおよびTi添加UO$$_{2}$$の高燃焼度照射挙動

白鳥 徹雄; 芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*

JAERI-Research 2000-045, 74 Pages, 2000/09

JAERI-Research-2000-045.pdf:8.19MB

軽水炉燃料の高燃焼度におけるスエリングやFPガス放出の増加等を抑制する目的で、添加物入りUO$$_{2}$$燃料を試作し、その照射挙動を調べた。添加物は、Mg,Mg-Nb,Tiの3種で、比較観察用の無添加UO$$_{2}$$とともにJRR-3Mにおいて1000$$^{circ}C$$以下の温度と最高94GWd/tまでの燃焼度の条件でキャプセル照射した。照射後試験として、試料の外観観察,形状・密度変化測定,熱拡散率測定,光学顕微鏡及びEPMAによる観察と分析を行った。その結果、通常の無添加UO$$_{2}$$に対して添加物入りUO$$_{2}$$の顕著な影響はみられなかったが、スエリング率、熱伝導率、組織変化に関する高燃焼度特性の貴重なデータを得た。

論文

Rim structure formation of isothermally irradiated UO$$_{2}$$ fuel discs

宇根 勝巳*; 野北 和宏*; 白鳥 徹雄; 林 君夫

Journal of Nuclear Materials, 288(1), p.20 - 28, 2000/09

 被引用回数:18 パーセンタイル:78.19(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文は、平成8~9年度に行った原研-日本核燃料開発(株)(NFD)共同研究のまとめの一部である。原研JRR-3Mにおいて、550-630$$^{circ}C$$の等温条件で被覆管による拘束圧力なしに51,86及び90GWd/tの高燃焼度まで照射したUO$$_{2}$$燃料ディスクについて、詳細な組織観察、元素分析及び密度測定を行った。ペレット被覆管相互作用(PCI)拘束力のリム構造形成に及ぼす効果を明らかにするため、得られたデータを高燃焼度ジルカロイ被覆管型燃料ペレットについてこれまでに報告された結果と比較した。86及び90GWd/tの高燃焼度ディスクについては、巨大気泡及び高気孔率を伴う多孔性のリム構造が認められたが、51GWt/dのディスクについては認められなかった。気孔率増加のデータなどから、粗大化したリム気泡の析出と成長が燃料のスエリングを引き起こしたことが結論された。また、与えられた局所燃焼度の文献データとの比較において、リム気泡サイズや気孔率が大きく異なっているのは、外部のPCI拘束効果が異なることに起因する可能性を指摘した。

報告書

OGL-1第13次~第15次燃料体の照射試験

林 君夫; 沢 和弘; 白鳥 徹雄; 菊地 啓修; 福田 幸朔; 北島 敏雄; 伊藤 忠春; 藁谷 兵太

JAERI-Research 2000-001, p.116 - 0, 2000/01

JAERI-Research-2000-001.pdf:21.78MB

JMTRに設置された高温・高圧の炉内ガスループOGL-1において照射した第13次~第15次燃料体の製造、照射及び照射後試験の結果をまとめた。第13次、第15次燃料はHTTR用初装荷仕様燃料であり、前者は製造時破損率を大幅に低下させた高品質燃料、後者はHTTR初装荷燃料と同一の製造装置で製造した燃料である。両者とも、照射中のFPガス放出率、照射後試験結果とも極めて良好であった。第14次燃料は高燃焼度用改良燃料の試作品であり、過渡的昇温後の約1500$$^{circ}C$$照射中にFPガスのスパイク的放出が検出された。全体としては、第13次~第15次燃料体のいずれについても、照射中のFPガス放出率、照射後の被覆燃料粒子貫通破損率とも、HTTR初装荷燃料の設計における基準値に比べて十分低い値であり、良好な照射健全性が確認された。

論文

Radiation effects on MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$-stabilized ZrO$$_{2}$$ composite material under He$$^{+}$$ or Xe$$^{2+}$$ ion irradiation

笹島 直彦*; 松井 恒雄*; 古野 茂実*; 北條 喜一; 白鳥 徹雄

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 166-167, p.250 - 257, 2000/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:76.57(Instruments & Instrumentation)

岩石型燃料の核分裂片及び$$alpha$$線による損傷を評価するために、スピネル及び安定化ジルコニア混合材料に対するヘリウム又はキセノンイオン照射実験を行い、電子顕微鏡で観察した。イオン種は10keV He$$^{+}$$イオン及び60keV Xe$$^{2+}$$イオン、照射温度は室温及び650$$^{circ}$$Cであった。これらの照射条件のもとでは、ジルコニアの方が耐照射性に秀れていることが明らかになった。すなわちスピネルはバブルが形成されやすいのに対して、ジルコニアではバブル形成が抑えられる。また、スピネルは室温で非晶質化が起こるのに対して、ジルコニアは全く非晶質化を起こさなかった。一方、スピネル-ジルコニア、ジルコニア-ジルコニア及びスピネル-スピネルの三種類の結晶粒界のうち、スピネル-スピネル粒界にバブルが比較的形成させやすいことがわかった。

論文

Oxygen potential of solid solution Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 中間 昌平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Materials, 265(1-2), p.154 - 160, 1999/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.94(Materials Science, Multidisciplinary)

Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$固溶体のy=0.05及び0.1における酸素ポテンシャル($$Delta$$G$$_{O2}$$)の変化を熱天秤を用いて、1000$$^{circ}$$C、1100$$^{circ}$$C及び1200$$^{circ}$$Cで測定した。Eu添加によって$$Delta$$G$$_{O2}$$はハイポ側で著しい増加がみられる一方、ハイパー側ではy=0.05及び0.1ともほとんど同じであった。$$Delta$$G$$_{O2}$$の急激な変化をおこすO/M比(M=Eu+U)は、y=0.1では、1000~1400$$^{circ}$$Cの間で、温度が低くなるとともに減少する。ただし、y=0.05ではその影響はみられない。この減少の温度依存性は、yの増加とともに著しくなるようである。また、酸素のエントロピー($$Delta$$S$$_{O2}$$)とエンタルピー($$Delta$$H$$_{O2}$$)はともに、O/M比が2よりわずかに小さいところで大きな鋭いピークとなった。これらのピークは温度が下がるに従い、$$Delta$$G$$_{O2}$$の急激な変化によるO/M比の減少の結果として現れる。

論文

Development of rock-like fuels for plutonium annihilation of plutonium in LWRs

山下 利之; 秋江 拓志; 二谷 訓子; 中野 佳洋; 中村 武彦; 白鳥 徹雄; 鈴木 康文

Proceedings of International Conference on Future Nuclear Systems (GLOBAL '99) (CD-ROM), p.8 - 0, 1999/00

軽水炉で余剰プルトニウムを消滅させるための岩石型燃料(ROX)の研究を展開した。ROX-LWRシステムは、核拡散抵抗性、環境安全性及びプルトニウム消滅率の観点から優れた特性を有する。不活性マトリックス及び燃料照射の研究から、最も有望な岩石型燃料として、プルトニウムと若干の添加物を加えた安定化ジルコニア粒子をスピネルマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。また、炉心安全解析から、岩石型燃料装荷PWRは反応度事故や冷却水喪失事故条件下でも現行UO$$_{2}$$燃料装荷PWRと同等の安全性を有することが明らかになった。岩石型燃料のプルトニウム消滅量はMOX燃料と比べ約2倍大きいことがわかった。

論文

Unusual variation of temperature factor of uranium dioxide at high temperature

芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 白鳥 徹雄; 藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.386 - 390, 1998/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:56.64(Chemistry, Physical)

高温における二酸化ウランの物性には、比熱の異常な上昇、電気抵抗の変化等の興味深い現象がみられる。そこで本研究では、高温X線回折装置を用いて二酸化ウランの結晶構造解析を行い、ウラン原子の温度因子を温度の関数として求めた。これにより、約1400K近傍から温度因子が減少するという現象が認められた。中性子回折によって測定された温度因子は、温度の上昇にともなってほぼ単調に増加することが知られている。したがって、本測定で得られた温度因子の異常な挙動は、ウラン原子の電子状態の変化によるものであると考えられる。

論文

Solubility of magnesium in uranium dioxide

藤野 威男*; 中間 昌平*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Materials, 246(2-3), p.150 - 157, 1997/00

 被引用回数:20 パーセンタイル:82.1(Materials Science, Multidisciplinary)

酸素分圧が低い領域において、UO$$_{2}$$へのMgの溶解挙動を調べた。1200$$^{circ}$$Cでは、酸素分圧が10$$^{-14}$$atm以下であってもMgが0.1~0.15%固溶することが判明した。固溶したMgは、Uのサイトに置換するだけでなく、格子間にも固溶すると考えられる。この格子間に固溶したMgは、固溶体の格子定数を増大させる効果をもつ。

論文

Study on the development of the lattice strain in (Mg,U)O$$_{2+x}$$ solid solution

芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄; 福田 幸朔; 藤野 威男*; 佐藤 修彰*

Journal of Alloys and Compounds, 218, p.149 - 156, 1995/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.87(Chemistry, Physical)

軽水炉用低酸素ポテンシャル燃料として有望である、(Mg,U)O$$_{2+x}$$固溶体の格子ひずみについて調べた。組成の異なる試料を調整し、X線回折法による格子ひずみを測定した。その結果、固溶体に生じる均質ひずみが、金属クラスター(Mg$$^{2+}$$,$$alpha$$U$$^{5+}$$)の形成に起因していることがわかった。また、酸素含有量の少ない固溶体に、非均質ひずみが生じることが明らかとなった。この固溶体の結晶子サイズが、酸素含有量の多い試料と比較して小さくなっていることから、試料調整時に生じるMgO析出物と関係していると考えられる。

論文

Dissolution of ThO$$_{2}$$-based oxides in nitric acid solutions at elevated temperatures

赤堀 光雄; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(6), p.539 - 545, 1994/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:76.33(Nuclear Science & Technology)

高密度ThO$$_{2}$$及び(Th,U)O$$_{2}$$粒子の硝酸による高温溶解挙動を、NaF添加量0~0.05mol/l、溶解温度120~200$$^{circ}$$Cの条件で調べた。高温にすることによりThO$$_{2}$$系酸化物の溶解は促進され、また溶解速度は温度、NaF濃度及びUO$$_{2}$$組成に依存する。溶解温度が低い場合、粒子表面に不溶性の四フッ化物(ThF$$_{4}$$またはUF$$_{4}$$)が形成され、溶解を阻害する。さらに、高温溶解の見掛けの活性化エネルギーを得た。

論文

Fabrication of very high density fuel pellets of thorium dioxide

白鳥 徹雄; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Materials, 202, p.98 - 103, 1993/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:73.08(Materials Science, Multidisciplinary)

従来の粉末冶金法によるThO$$_{2}$$ペレット製造に関して、その製造工程をより簡易化すると共にペレットの高密度化をはかった。シュウ酸沈澱法で得た原料のThO$$_{2}$$粉末はボールミリングによって微粉・活性化した上で、充分乾燥し、冷間プレスでペレット成形した。ThO$$_{2}$$粉末にはバインダやルブリカントを添加しないので、添加物除去のための予備焼結工程も不要となり、直接焼結することが可能となった。かつ、比較的低温の焼結温度(1550$$^{circ}$$C-10h)で、従来以上の最高97.9%T.D.のクラックのない良質の高密度ペレットが得られた。

報告書

酸化トリウム系被覆粒子燃料の高燃焼度における照射挙動と健全性

白鳥 徹雄; 赤堀 光雄; 福田 幸朔; 鶴田 晴通

JAERI-M 90-144, 64 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-144.pdf:6.75MB

高温ガス炉へのトリウム燃料の利用を目標にした照射挙動と健全性の照射試験の結果である。試料は(Th,U)O$$_{2}$$-TRISO及びBISO粒子とThO$$_{2}$$-BISO粒子をディスクや燃料コンパクトとして黒鉛中に拘束(bonded)させ、JMTR用キャプセル(3本)で照射した。照射条件は(最高)高速中性子照射量が2.22$$times$$10$$^{21}$$n/cm$$^{2}$$(E$$>$$0.18MeV)、照射温度1390$$^{circ}$$C、燃焼率7.3%FIMAであった。照射後試験の結果、高温・高燃焼度においても破損、アメーバ効果、SiC層のPd腐食などほとんどみられず、優れた健全性を示した。また燃料成形体(燃料コンパクト)の照射による寸法変化や、照射済の被覆粒子の炉外超高温加熱試験(2300$$^{circ}$$C)などから貴重なデータを得た。なお、拘束粒子と比較するために試料の一部に加えた無拘束(loose)粒子に観察された典型的なアメーバ効果についても考察した。

報告書

高温酸浸出法による酸化トリチウム系被覆粒子燃料の破損粒子の検出

赤堀 光雄; 白鳥 徹雄; 福田 幸朔

JAERI-M 90-143, 13 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-143.pdf:1.22MB

高温ガス炉用燃料としての酸化トリチウム系被覆燃料粒子の破損を検出する方法として高温酸浸出法を適用し、その最適試験条件等の実用性を実験的に調べた。耐熱・耐圧性密閉容器の使用により、フッ化物としてNaFを添加した硝酸溶液(0.01M NaF/13M HNO$$_{3}$$)による沸点以上の高温下における酸浸出法試験を含むThO$$_{2}$$及び(Th,U)O$$_{2}$$燃料核被覆粒子に適用した。そして、(Th,U)O$$_{2}$$被覆粒子では160$$^{circ}$$C-6時間の条件で実用可能であること、一方、ThO$$_{2}$$被覆粒子ではさらに高温下での試験が必要であることを明らかとした。また、この条件では、熱分解炭素被覆層が腐食されること及び燃料物質のフッ化物が生成されることが明らかになった。

報告書

高温工学試験研究炉の試験燃料体の健全性評価

林 君夫; 塩沢 周策; 福田 幸朔; 鶴田 晴通; 井川 勝市; 豊田 純二*; 佐藤 貞夫; 飛田 勉; 白鳥 徹雄; 赤堀 光雄; et al.

JAERI-M 90-115, 77 Pages, 1990/07

JAERI-M-90-115.pdf:2.65MB

高温工学試験研究炉(HTTR)の試験燃料体として装荷するB型燃料体の健全性の評価を行なった。B-1型燃料体の被覆燃料粒子の仕様は、ドライバー燃料であるA型燃料体の仕様に比べて、燃料核直径及び被覆層厚さを若干変更したがいずれも安全側への変更である。B-2型燃料体は、SiC層の代わりに高温化学安全性に優れたZrC層を用いるもので、A型燃料体より健全性が向上することを実証している。B-3型燃料体は(U,Th)O$$_{2}$$燃料核-SiC被覆粒子を用いるものであり、HTTRにおける照射条件は、その健全性データが十分取得されている範囲までとした。以上のことから、これらのB型燃料体のHTTR通常運転条件下における、これらのB型燃料体のHTTR通常運転条件下における健全性は保たれると判断した。また、燃料許容設計限界として、運転時の異常な過渡変化時に燃料最高温度が1600$$^{circ}$$Cを超えないことと定めることの妥当性を示した。

報告書

酸化トリウム系被覆粒子燃料の高温塩素化反応と破損粒子の検出

白鳥 徹雄; 赤堀 光雄

JAERI-M 89-035, 24 Pages, 1989/03

JAERI-M-89-035.pdf:2.1MB

高温ガス冷却炉用被覆粒子燃料の被覆破損や欠陥の有効な検出法の一つである塩素化法を酸化トリチウム系被覆粒子に適用し、その実用化を検討した。四塩化炭素の熱分解から塩素ガスを得る方式を用いることによって安全性と簡易化をはかった塩素化装置で実験した。その結果、無拘束(loose)のThO$$_{2}$$と(Th、U)O$$_{2}$$被覆粒子の有効な塩素化条件は、1200$$^{circ}$$C-2h以上であることがわかり、また、欠陥粒子の検出をX線ラジオグラフや補集した重金属塩化物の分析などで確認した。なお、被覆破損粒子と塩素との高温反応の状態を顕微鏡とFPMAで観察し、破損検出に関連した特徴を考察した。

報告書

酸化トリウム系被覆粒子燃料の照射挙動

白鳥 徹雄; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 柴 是行; 足立 守

JAERI-M 88-220, 61 Pages, 1988/11

JAERI-M-88-220.pdf:4.07MB

Fertile用ThO$$_{2}$$とfissile用(Th、U)O$$_{2}$$を燃料核とし、BISO被覆を主体にTRISO被覆を含む8種類の酸化トリウム系被覆粒子燃料のキャプセル照射試験を実施した。試料の粒子を3体のキャプセルに無拘束(loose)状態で充填し、JRR-2又はJMTRで照射した。

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