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論文

The Influences of Pu and Zr on the melting temperatures of the UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-ternary system

森本 恭一; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊; 渡部 雅; 菅田 博正*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1247 - 1252, 2015/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.25(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の事故に対する廃炉計画の一環として、損傷炉心からのデブリの取出しやその後の保管の検討が進められている。これらの検討にはデブリの熱特性や機械特性を評価し理論的な根拠に基づいた事故シナリオにおける燃料の溶融過程の予測が必要である。本研究では模擬デブリ試料としてU, Pu, Zrの混合酸化物を作製し、燃料の溶融過程を検討する上で重要な熱特性の一つである融点についてサーマルアレスト法によって測定した。得られた結果から模擬デブリ試料の融点に対するPu及びZrの影響について評価した。

論文

Melting temperatures of the ZrO$$_{2}$$-MOX system

内田 哲平; 廣岡 瞬; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 佐藤 大介*; 加藤 正人; 森本 恭一

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1549 - 1553, 2013/09

Severe accidents occurred at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant of Unit 1-3 on March 11, 2011, where the MOX fuels were loaded in the Unit 3. For thermal analysis of the severe accident, melting temperature and phase state of MOX corium were investigated. The simulated coria were prepared from 4%Pu-containing MOX, 8%Pu-containing MOX and ZrO$$_{2}$$. Then X-ray diffraction, density and melting temperature measurements were carried out as a function of zirconium and plutonium contents. The cubic phase was observed in the 25%Zr-containing corium and the tetragonal phase was observed in the 50% and 75%Zr-containing coria. The lattice parameter and density monotonically changed with Pu content. Melting temperature increased with increasing Pu content; melting temperature were estimated to be 2932K for 4%Pu MOX corium and 3012K for 8%Pu MOX corium in the 25%ZrO$$_{2}$$-MOX system. The lowest melting temperature was observed for 50%Zr-containing corium.

論文

Self-radiation damage in plutonium and uranium mixed dioxide

加藤 正人; 米野 憲; 宇野 弘樹*; 菅田 博正*; 中江 延男; 小無 健司*; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 393(1), p.134 - 140, 2009/08

 被引用回数:33 パーセンタイル:91.29(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム化合物は、プルトニウムの$$alpha$$崩壊による自己照射損傷により格子定数が増加する。本研究では、MOX燃料の自己照射による格子膨張とその熱回復について調べた。最大32年間、空気中で保管されたMOX粉末とペレットの格子定数が測定され、保管時間とともに増加した。また、格子定数は0.29%の増加で飽和した。格子膨張率は、自己照射量の関数として式が導かれた。自己照射による格子膨張の回復が調べられ、3段階の温度領域で回復が起こることを確認した。それらは、それぞれ酸素のフレンケル欠陥の回復,金属イオンのフレンケル欠陥の回復及びHeに起因する格子欠陥の回復に相当すると考えられる。

論文

高速炉用ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料の融点に及ぼす酸素・金属比の影響

加藤 正人; 森本 恭一; 中道 晋哉; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

日本原子力学会和文論文誌, 7(4), p.420 - 428, 2008/12

高速炉用MOX燃料の融点について、Pu, Am, O/Mをパラメータとしてサーマルアレスト法により測定を行った。測定には、試料とカプセル材との反応を抑えるためにReを用いた。測定された固相線温度は、PuとAmが増加するほどまたO/Mが低下するほど上昇した。U-Pu-O系において、融点の最大値は、ハイポストイキオメトリの領域にあると考えられる。また、UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$-PuO$$_{1.7}$$系について理想溶液モデルを用いて固相線温度及び液相線温度の評価を行い、実験値を$$pm$$25Kで再現することを確認した。

論文

Solidus and liquidus of plutonium and uranium mixed oxide

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Alloys and Compounds, 452(1), p.48 - 53, 2008/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:77.19(Chemistry, Physical)

プルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)は、高速炉燃料として開発が進められてきた。燃料の最高温度は、燃料の溶融を防ぐために設計上、融点以下に抑える必要があり、そのための研究は古くから行われている。本研究では、サーマルアレスト法によりMOXの融点(固相線温度)を測定した。固相線は、Pu含有率が増加するほど低下し、20%と30%Puの間で、急に低下することが観察された。30%及び40%Puを含むMOXは、測定後に金属Wとプルトニウム酸化物が観察され、30%Pu以上のMOXのサーマルアレストは、融点ではない反応によるものであると考えられる。UO$$_{2}$$, 12%, 20%Pu-MOXの固相温度が決定され、O/Mが低下するほど、わずかに上昇することが確認できた。

論文

Solidus and liquidus temperatures in the UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$ system

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Nuclear Materials, 373(1-3), p.237 - 245, 2008/02

 被引用回数:48 パーセンタイル:95.27(Materials Science, Multidisciplinary)

30%以上のプルトニウムを含むMOXについてタングステンカプセルとレニウムカプセルを用いた融点測定を行った。従来から行われているタングステンカプセルによる測定では、MOXの融点測定中にタングステンとプルトニウム酸化物の液相が現れ融点測定に影響することを見いだした。その反応を避けるためにレニウムカプセルを用いた測定を行った。レニウムカプセルにより得られた融点を用いてUO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系の融点を決定した。UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$ 3元系を理想溶液モデルと仮定し、固相線温度液相線温度を$$sigma$$=$$pm$$9K and $$sigma$$=$$pm$$16Kの精度で表すことができた。

論文

Evaluation of melting temperature in (Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$

中道 晋哉; 加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Transactions of the American Nuclear Society, 96(1), p.191 - 192, 2007/06

日本原子力研究開発機構では、高速炉燃料として20-32%Pu含有MOX燃料について開発を行ってきた。照射時の燃料ペレットの大きな温度勾配によりPu及びUの再分布が生じ、ペレット中心部でPu含有率が43%に増加する。照射中の燃料ペレットの設計温度はペレットの融点により制限される。そこで43%Pu含有MOXの融点を評価することが重要となる。本研究では、Re内容器を用いたサーマルアレスト法によって決定した融点の、直下の温度で熱処理することにより、43%Pu含有MOXが溶解しないことの確認を行った。43%Pu-MOX試料についてRe内容器を使って2978Kで40秒間の熱処理を行った。金相観察及びXRDの結果から、熱処理温度が固相温度以下の温度であることが示された。(Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$は2978K$$pm$$20Kで固相状態であることが確かめられた。

論文

The Effect of O/M ratio on the melting of plutonium and uranium mixed oxides

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Transactions of the American Nuclear Society, 96(1), p.193 - 194, 2007/06

核燃料の融点は、燃料の最高温度を制限するため、燃料開発を進めるうえで重要な物性データの一つである。MOX燃料は、O/M比が2.00より低い領域で用いられるため、融点に及ぼすO/Mの影響を調べることが重要である。MOXの融点測定は、タングステンカプセルに封入した試料によりサーマルアレストにより測定されてきた。最近、著者らは、タングステンカプセルによる測定は、試料との反応が起こるため、正しい融点を測定していないことを見いだした。カプセル材との反応を防ぐためにレニウム容器を用いて融点測定を行った。40%及び46%Puを含むMOXの融点をサーマルアレスト法により測定した。固相線温度は、O/Mの低下で上昇することが確認できた。得られた測定結果は、タングステンカプセルで測定された従来の測定結果より50-100K高い温度である。

報告書

高速炉燃料の熱物性評価; 融点と熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 菅田 博正*; et al.

JAEA-Technology 2006-049, 32 Pages, 2006/10

JAEA-Technology-2006-049.pdf:19.46MB
JAEA-Technology-2006-049(errata).pdf:0.32MB

本研究では、燃料の熱設計で特に重要である融点と熱伝導率について、広範囲の組成のMOXについて測定を実施し、測定データの信頼性を向上させるとともに、Amの影響を評価した。融点測定は、タングステンカプセル中に真空封入して実施したが、30%Pu以上のMOXの測定では、測定中にMOXとタングステンの反応を防ぐため、レニウム製の内容器を用いて評価した。その結果、MOXの融点は、Pu含有率の増加で低下し、O/Mの低下でわずかに上昇することが確認できた。また、Amの融点に及ぼす影響は、3%までの含有では大きな影響はないことが確認できた。熱伝導率は、Amの含有によって、900$$^{circ}$$C以下でわずかに低下し、フォノン伝導による熱伝導メカニズムに不純物として扱うことによって評価できることを確認した。本測定結果から温度,O/M,Am含有率及び密度を関数とした熱伝導率評価式を導き、文献値を含めて実験データをよく再現できることを確認した。得られた融点及び熱伝導率の測定結果によって、「もんじゅ」長期保管燃料に蓄積したAmの影響を評価することができた。燃料の熱設計へ及ぼすAmの影響はわずかである。

報告書

プルトニウム-ウラン混合酸化物の自己照射欠陥 -格子成長と熱回復-

加藤 正人; 菅田 博正*; 遠藤 秀男

JNC TN8400 2002-019, 41 Pages, 2003/03

JNC-TN8400-2002-019.pdf:1.84MB

プルトニウム化合物は、プルトニウムからの$$alpha$$線により格子欠陥が生成され、格子定数や熱伝導率などの物性値が変化することが知られている。本試験では、MOX燃料の保管中の物性データ変化を評価するために、$$alpha$$線損傷による格子膨張と熱回復挙動について調べた。試料は、焼結したプルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)を粉末にし、約2年の間、大気中に保管して試験を行った。その結果、格子定数は、$$alpha$$線照射量の関数で表すことができ、その飽和増加率は0.23%となった。$$alpha$$線による照射欠陥は、400$$^{circ}C$$以下、400$$sim$$800$$^{circ}C$$、800$$^{circ}C$$以上の3段階の熱回復が観察され、全格子膨張のうち各回復の割合は、それぞれ、約25%、55%、20%であった。また、各回復の活性化エネルギは、0.14eV、0.54eV及び1.1eVであった。

報告書

MA含有低除染燃料の開発I; Np含有MOXの焼結特性と相分離挙動

森本 恭一; 加藤 正人; 西山 元邦; 遠藤 秀男; 河野 秀作; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 菅田 博正*

JNC TN8400 2003-011, 32 Pages, 2003/01

JNC-TN8400-2003-011.pdf:0.62MB

先進的核燃料リサイクルの燃料として Npを含有させた MOX燃料が考えられている。Np含有MOX 燃料の開発を進めるためには、照射燃料製造及び燃料設計に必要となる Np-Pu-U 系混合酸化物に関する基礎的なデータ取得が必要である。本報告では、Np含有(最大 12%)MOXのペレットを作製し、焼結特性に及ぼす Npの影響、相安定性及び均質性について評価した。試験の結果、Np の濃度の増加により密度が低下し、Np は焼結中の緻密化を遅くする効果があることがわかった。相安定性については、O/M=1.90$$sim$$2.00の試料について、相状態を観察し、MOXと Np 含有 MOX の相分離挙動はほぼ同じであることが分かった。また、均質性の評価を行い、本試験で作製した試料は均質性が良く、Puスポットの観点からは燃料仕様上問題がないことが分かった。

論文

Preparation and Characterization of (Pu, U, Np, Am, Simulated FP) O2-X

森本 恭一; 加藤 正人; 河野 秀作; 菅田 博正*; 砂押 剛雄*

High Temperature Materials Chemistry-XI(HTXC-XI), (PB63), 0 Pages, 2003/00

MA含有低除染MOX燃料の開発の一環としてPu約30%、Np、Amを約2%含んだMOXとこれに模擬FPとして希土類元素及び白金属元素を添加したペレットを調整し、焼結中の酸素分圧をパラメータとした、焼結特性を調べるとともに燃料の相安定性及び各元素の挙動及び物性について評価した。試験の結果、焼結雰囲気の酸素分圧が高いほど、組成の均質性がよく結晶粒が成長することが分かった。また、温度と酸素分圧を調整することにより燃料仕様として考えられているO/M=1.95のペレットを得ることができた。O/M=1.95の試料はMOX燃料同様に2相分離が観察された。また、融点測定を行い、各試料の融点はMOXのものと同等か、または低いことがわかった

報告書

酸素ポテンシャルをコントロ-ルした雰囲気での高温X線回折測定-Pu0.3UO.7O2+Xの熱膨張率、活性化エネルギ及び状態図の評価

加藤 正人; 菅田 博正*; 高橋 邦明; 上村 勝一郎

PNC TN8410 97-018, 38 Pages, 1997/01

PNC-TN8410-97-018.pdf:1.6MB

プルトニウム酸化物燃料に関する物性研究は、広範囲のPu富化度のMOX燃料について行われている。さらに、NpまたはGdを含有した燃料についても実施する計画があり、研究対象となる物質の系は複雑となっている。このようなプルトニウム酸化物燃料の物性研究を進める上で、試料のO/Mをコントロールすることは、得られた物性データの信頼性を高め、物性を正しく理解する上で重要である。本試験は、高温X線回折の測定及び酸素ポテンシャルをコントロールする技術を習得することを目的とし、30%Pu富化度のMOXを用いて酸素ポテンシャルをコントロールし、高温X線回折による格子定数の測定を行った。また、高温X線回折装置による熱膨張率測定、変態速度の測定をも試みた。さらに、今回の試験により得られたデータをもとに、O/Mをコントロールするアニーリングの手法についての検討を行うとともに、既知の状態図の検討を行った。本試験により酸素ポテンシャルをコントロールした雰囲気下で高温X線回折測定を行うための実験手順について確立するとともに、Pu0.28U0.72O2$$pm$$xについて以下のことがわかった。(1)800$$^{circ}C$$以下の酸素ポテンシャルと相状態の関係について明らかにすることができ、雰囲気の酸素ポテンシャルをコントロールすることによって、MO2、MO2+x、MO2+x+M4O9、M4O9相の各相を得ることができるようになった。また、O/Mを2.00にコントロールするためのアニーリング方法を確立した。(2)MO2とM4O9相の熱膨張率を求め、それぞれ熱膨張係数を9.5$$times$$10-6/$$^{circ}C$$及び10.8$$times$$10-6/$$^{circ}C$$を得た。(3)MO2からM4O9相へ酸化するときの活性化エネルギを求め、78KJ/molを得た。(4)ハイパーストイキオメトリーの領域においてMO2+xとM4O9相の2相領域が従来報告されている状態図に比べ広い範囲である可能性を示唆した。

口頭

MOX燃料の熱物性測定,4; 融点測定

加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 菅田 博正*; 田村 哲也*; 柴田 和哉*

no journal, , 

従来の測定方法により30%Pu以上のMOXの融点測定を行った場合、タングステンとMOXの間に反応が起こりMOXの融点を測定していないことが確認できた。反応を防ぐためにレニウムを用いた測定を行い、PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$系の固相線及び液相線を評価した。

口頭

MOX燃料の融点測定,2; MOX燃料の融点に及ぼすO/Mの影響

中道 晋哉; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

Pu含有率30%以上のMOXの融点測定では、Wのカプセル材と試料の間で反応が起こり、融点を正確に評価していないことが明らかとなった。カプセル材とMOXの反応を抑えるためにRe内容器を用いて測定を行い、Pu含有率12, 20, 40及び46%MOX融点のO/M比依存性について評価した。Pu含有率12及び20%MOXはWカプセルに、40及び46%MOXはWカプセルの中に装荷したRe内容器に試料を入れ、真空中で溶封した。40K/minの一定速度で試料を昇温し、温度曲線のサーマルアレストを観察した。融点測定後のカプセルから取り出した試料のXRD及びEPMA測定から、MOXへのカプセル材の溶け込みはほとんど観察されなかった。固相温度はO/M比の2.00からの低下とともにわずかに増加し、過去の報告よりも40及び46%Pu-MOXの融点は50-100K高くなった。

口頭

MOX燃料の融点測定,1; PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$系の融点

加藤 正人; 森本 恭一; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 宇野 弘樹*; 柴田 和哉*; 田村 哲也*

no journal, , 

核燃料の融点は、燃料の最高温度を制限するため、重要な物性値の1つである。前報告においてレニウム内容器を用いた融点測定を行いPuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$系の固相線及び液相線が従来のタングステンカプセルを用いた測定値よりも高いことを報告した。本報告では、Am含有率をパラメータとした測定を行い、AmO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$系の融点を理想溶液モデルで評価した。さらに(Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$を固相線直下まで昇温し、組織を観察した。固相線はPu及びAm含有率の増加により低下する傾向を示した。また実験データは理想溶液モデルから得られた計算結果とよく一致することが確認できた。2983及び2973Kまで加熱した(Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$は、結晶粒とポアの成長が確認でき、溶融した形跡は観察されなかった。

口頭

長期保管MOX燃料における自己照射の影響

米野 憲; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

プルトニウムを含む化合物は自己照射の影響により格子欠陥とHeが蓄積され、物性データに影響を与える。しかし、実際に長期保管されたMOX燃料を用いて自己照射の影響についての評価した報告は少ない。本研究では製造後15年から32年間保管したMOX燃料を用い、自己照射によるMOXペレットの変化について調査した。その結果、保管による格子膨張の飽和量が0.29%であることを明らかにした。

口頭

PuO$$_{2-X}$$の融点評価

加藤 正人; 森本 恭一; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 菅田 博正*; 宇野 弘樹*; 柴田 和哉*; 田村 哲也*

no journal, , 

サーマルアレスト法によるPuO$$_{2-x}$$の融点測定を行った。Wとの反応を抑制するためにRe内カプセルを用いてPuO$$_{2-x}$$を加熱した。PuO$$_{2.00}$$の測定後の試料は、O/Mの低下と、Reと試料の反応が観察されたが、従来報告されている融点より高い温度でアレストを確認した

口頭

長期保管MOXペレットの熱処理による密度と組織の変化

米野 憲; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

高速炉用MOX燃料は自己照射の影響により格子欠陥とHeが蓄積され、長期保管したMOXペレットを燃料として用いる場合、結晶内に蓄積した格子欠陥の回復とHeの放出による照射挙動へ影響することが懸念される。本研究では製造後15年から32年間保管したMOX燃料について、熱処理を行い、熱処理前後の密度及び組織について調査した。

口頭

プルトニウム・ウラン混合酸化物の$$alpha$$線自己照射による特性変化とその熱回復

米野 憲; 加藤 正人; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 菅田 博正*; 柴田 和哉*; 田村 哲也*; 宇野 弘樹*

no journal, , 

長期保管燃料が$$alpha$$崩壊に伴う自己照射が燃料の格子定数に及ぼす影響と自己照射された長期保管燃料の高温での変化について評価した。格子定数に関しては、崩壊数の増加に伴い拡大を示し、0.29%まで拡大し飽和に達したことを確認した。この変化は燃料ペレットの密度 約1%TDの低下に相当する。また、高温における燃料の変化については、熱処理により密度において約1%という微小変化を確認したが、燃料ペレット自体に大きな変化は確認されなかった。

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