Uranium (VI) sorption on illite under varying carbonate concentrations; Batch experiments, modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy study

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 香西 直文; 杉浦 佑樹; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105178_1 - 105178_8, 2022/01

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2021.105178

Dissolved inorganic carbonate ions (DIC) present in groundwaters may affect both the aqueous and surface species of U(VI) due to its strong complexation ability with U(VI). However, it is still not clear how DIC affects U(VI) sorption on illite, which is one of the critical components in argillaceous rocks. In this study, the sorption of U(VI) on conditioned illite du Puy in presence of varying DIC concentrations (up to 250 mM DIC) as a function of pH was investigated by combining batch sorption experiments, surface complexation modeling, and the cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS). The distribution coefficients of U(VI) were sensitive to the DIC concentration, which decreased with an increase of DIC. There is no sorption of U(VI) under relatively high DIC concentrations (100 mM DIC). The U(VI) sorption behavior on illite was modeled by using the 2 Site Protolysis Non-Electrostatic Surface Complexation and Cation Exchange model. Two ternary surface complexation reactions with carbonate were needed to depict the experimental sorption data in addition to binary and ternary hydroxo surface complexation reactions employed for the description of U sorption to illite without carbonate. The cryogenic TRLFS revealed that U(VI) did sorb to illite in presence of high DIC concentration (up to 10 mM DIC). The spectra were unchanged with DIC at pH 8.5, suggesting the surface speciation of U(VI) remained the same. The decay curves were biexponential, which further indicated that at least two species were responsible for the sorption. Our finding will help to predict the transport and retention behaviors of U(VI) near radioactive waste repositories.

Sorption behavior of selenide on montmorillonite

杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07092-x

Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients (; m kg) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high values for Se(-II).

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2017

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2017-016, 54 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2017-016.pdf:2.06MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材(ベントナイト)、岩石及びセメント系材料中での収着・拡散現象は、その移行遅延を支配する重要な現象である。これら収着・拡散現象の理解、信頼性の高い収着・拡散データを集約したデータベース、並びに現象論的モデル/評価手法の開発が、性能評価において、様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行う上で重要となる。本報告は、性能評価におけるK設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)の更新の現状について報告する。はじめにJAEA-SDBの開発の現状として、データベースの構造と内容の概要をまとめる。Kデータと信頼度情報の更新については、K設定や現象論モデル開発との関連に着目して実施した。今回の更新において、30の文献から4,256件のKデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKデータは約63,000件となり、全データのうちの約69%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、収着データベースから利用可能な関連データ群の速やかな抽出、K設定の際に参照すべきデータの適切な選定が、一層の効率性、追跡性、透明性をもって可能となると考えられる。

Rational design of DNA sequence-specific zinc fingers

河野 秀俊; 今西 未来*; 根木 滋*; 辰谷 和弥*; 栄田 優衣*; 橋本 彩加*; 中山 千絵*; 二木 史朗*; 杉浦 幸雄*

FEBS Letters, 586(6), p.918 - 923, 2012/03

https://doi.org/10.1016/j.febslet.2012.02.025

We developed a rational scheme for designing DNA binding proteins. The scheme was applied for a zinc finger protein and the designed sequences were experimentally characterized with high DNA sequence specificity. Starting with the backbone of a known finger structure, we initially calculated amino acid sequences compatible with that expected structure and the designed fingers were experimentally confirmed their expected secondary structures. The DNA-binding function was then added to the designed finger by reconsidering a section of the amino acid sequence and computationally selecting amino acids to have the lowest protein-DNA interaction energy for the target DNA sequences. Among the designed proteins, one had a gap between the lowest and second lowest protein-DNA interaction energies that was sufficient to give DNA sequence-specificity.

Present status of Japanese tasks for lithium target facility under IFMIF/EVEDA

中村 和幸; 古川 智弘; 平川 康; 金村 卓治; 近藤 浩夫; 井田 瑞穂; 新妻 重人; 大高 雅彦; 渡辺 一慶; 堀池 寛*; et al.

Fusion Engineering and Design, 86(9-11), p.2491 - 2494, 2011/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2011.04.033

IFMIF/EVEDAリチウムターゲット系は、5つの実証タスク(LF1-5)と1つの設計タスク(LF6)から構成されている。LF1の目的は、EVEDA液体リチウム試験ループを建設し運転することであり、日本が主たる責任を負っている。LF2は、EVEDA液体リチウム試験ループとIFMIF実機の設計に対する計測系の開発を行うものであり、現在、基礎研究が終了し、試験ループ用装置の設計を実施している。LF4は、リチウム中に含まれる窒素及び水素の除去技術を開発するものであり、LF2同様、現在、基礎研究が終了し、試験ループ用装置の設計を実施している。LF5は、ターゲットアッセンブリーの遠隔操作技術を開発するものであり、原子力機構は、フランジのリップ部分をレーザーによって切断,溶接を行うアイデアの実証を目指している。切断,溶接実験は2011年の実施予定である。LF6は、LF1-5の実証試験結果をもとにIFMIF実機の設計を行うものである。

Diagnostics of high-speed liquid lithium jet for IFMIF/EVEDA lithium test loop

金村 卓治; 近藤 浩夫; 杉浦 寛和*; 堀池 寛*; 山岡 信夫*; 古川 智弘; 井田 瑞穂; 松下 出*; 中村 和幸

Proceedings of 19th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-19) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/10

国際核融合材料照射施設IFMIFの研究開発において、IFMIFのリチウムターゲットを模擬したリチウム噴流の安定性を実証することは極めて重要であり、EVEDAリチウム試験ループにてその実証試験が計画されている。本論文では、そのリチウム噴流の安定性実証試験にて使用される計測診断法をこれまでの開発を踏まえて紹介している。実証試験において、計測の対象となるのは、噴流の厚み,噴流表面を伝搬する波の波高・波長・周波数、及びリチウムの蒸発量である。流況観察に関して、CCDカメラや高速度ビデオといった商用カメラを用いる計画である。高速度カメラは、高速で伝搬する表面波の詳細な構造を理解するために使用される。そして、高速度ビデオ画像を画像粒子計測法で用いられるパターン追跡法により解析することで波の伝搬速度を、画像内定点の輝度変化のスペクトル解析により周波数を取得する。さらに伝搬速度と周波数から波長を得る。波の振幅及び噴流の平均厚みは触針式の液位レベル計を用いて計測される。蒸発量は、薄膜測定用の水晶振動子の固有周波数変化及び液面近傍に据付けた金属板の重量変化から計測される。

Engineering design and construction of IFMIF/EVEDA lithium test loop; Design and fabrication of integrated target assembly

近藤 浩夫; 古川 智弘; 平川 康; 中村 博雄*; 井田 瑞穂; 渡辺 一慶; 宮下 誠*; 堀池 寛*; 山岡 信夫*; 金村 卓治; et al.

Proceedings of 23rd IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2010) (CD-ROM), 8 Pages, 2010/10

http://www-naweb.iaea.org/napc/physics/FEC/FEC2010/html/node110.htm#24071

国際核融合材料照射施設(IFMIF)は、加速器駆動型D+Li中性子源によって核融合炉候補材料の照射試験を目的とした施設であり、加速器,リチウムターゲット及びテストセルの3つの施設から構成される。現在、幅広いアプローチ(BA)活動の中で日欧国際協力の下、IFMIFの工学実証・工学設計活動(EVEDA)が実施されている。本発表ではリチウムターゲット施設の実証試験を行うIFMIF/EVEDAリチウム試験ループ(IFMIF/EVEDA Li Test Loop)の工学設計と建設について報告する。現在、リチウム試験ループは設計及び各機器の製作、さらには据え付け工事までが終了し、2011年2月末の完成のスケジュールに合わせて電気計装設備の据付け等に移っている段階である。本発表では特に、当リチウムループの主要機器であるターゲットアッセンブリの設計と製作技術について焦点を当てたものである。

On-line evaluation of spatial dose-distribution by using a 15m-long plastic scintillation-fiber

納冨 昭弘*; 杉浦 紳之*; 伊藤 哲夫*; 今道 祥二*; 鳥居 建男; 野間 宏*

KEK Proceedings 2008-14, p.11 - 19, 2009/01

長さ15mのプラスチック・シンチレーションファイバー(PSF)を用いて、低出力研究炉(近畿大学炉)の炉室内での放射線量率の空間分布の実時間測定を行った。PSF検出器は放射線の実時間測定に簡便かつ迅速に測定が可能であることがわかった。また、RIを用いるような医学利用にも有効であると考えられる。しかし、現段階では、利用可能な長さは15m程度までと考えられる。

Cryogenic neutron detector by InSb semiconductor detector with high-density helium-3 gas converter

中村 龍也; 片桐 政樹; 荒殿 保幸; 神野 郁夫*; 菱木 繁臣*; 杉浦 修*; 村瀬 徳博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 520(1-3), p.76 - 79, 2004/03

https://doi.org/10.1016/j.nima.2003.11.225

InSb半導体検出素子と高密度ヘリウム3ガスとからなる低温中性子検出器を開発し、その中性子検出性能を評価した。ヘリウム3ガスを中性子コンバータとする中性子検出器では、チャンバー内に封入されるヘリウム3ガスの密度が高い程、位置分解能等の検出器性能が向上する。しかしながら、チャンバー内に封入可能なガス圧はその機械的強度により制限されること、また、高ガス圧下ではガス増幅率が低減するため良好な信号対雑音比で信号を読み出すことが困難となる、といった問題があった。そこでわれわれは4.2Kの低温環境を利用することで10気圧程度のガス圧においても常温,数100気圧に相当するガス密度を実現し、かつ、中性子捕獲反応の結果生成される二次粒子を低温動作可能なInSb半導体素子で直接検出することによりそれらの問題の解決を図った。4.2K,12.5気圧で動作させた試作低温中性子検出器によりその中性子検出特性試験を行い、低温,高ガス圧下においても本検出器は中性子を安定に検出できることを確認し、高い位置分解能,高い効率一様性,薄い検出厚さ等を有する低温中性子検出器としての実現性を検証することができた。

高温照射場の中性子線量計測法の検討

小佐古 敏荘*; 杉浦 紳之*; 工藤 和彦*; 森 千鶴夫*; 飯本 武志*; 四竈 樹男*; 片桐 政樹; 林 君夫; 相原 純; 柴田 大受; et al.

JAERI-Review 2000-017, 78 Pages, 2000/10

JAERI-Review-2000-017.pdf:4.62MB

原研は、高温工学試験研究炉(HTTR)を用いる高温照射研究である「高温工学に関する先端的基礎研究」を平成6年度から実施している。平成9年度には、同研究の推進母体であるHTTR利用検討委員会に「高温放射線下での照射線量評価タスクグループ」が設置された。本報告書は、同タスクグループが、HTTRを用いる高温照射研究に資するため、高温高放射線場における中性子計測器についての開発課題を調査検討した結果をまとめたものである。取り上げた検出器は、日本国内については、(1)小型核分裂計数管、(2)小型核分裂電離箱、(3)自己出力型検出器、(4)放射化検出器、及び(5)光ファイバの、5種類の炉内検出器であり、そのほかにロシアにおける開発状況についても調査した。本報告書の内容は、高温ガス炉の核計装としても役立つものである。