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報告書

内圧が上昇した核燃料物質貯蔵容器の開封点検用チャンバーの設計

丸藤 崇人; 佐藤 匠; 伊東 秀明; 鈴木 尚; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2019-006, 22 Pages, 2019/05

JAEA-Technology-2019-006.pdf:2.84MB

2017年6月6日に日本原子力研究開発機構大洗研究所燃料研究棟において発生した核燃料物質による汚染事故では、点検のためにフード内で核燃料物質を収納したプルトニウム・濃縮ウラン貯蔵容器の蓋を開封した際に、内部の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂して核燃料物質の一部が実験室内に飛散した。事故の主原因は、核燃料物質と混在していたエポキシ樹脂の放射線分解によってガスが発生したことによる貯蔵容器の内圧上昇であった。燃料研究棟には他にも核燃料物質を収納している貯蔵容器が約70個存在するため、今後これらの貯蔵容器を開封点検し、内容物の状態確認及び有機物を含む試料等の安定化処理を実施する計画である。グローブボックス内において内圧の上昇した貯蔵容器の開封点検を安全・確実に実施するためには、気密環境下で貯蔵容器の蓋を開放して内部を点検できる耐圧チャンバー(開封チャンバー)の開発が必要となる。本報告書は、この開封チャンバーの設計に関する課題、その対策及び設計結果についてまとめたものである。

論文

Nuclear structure of $$^{76}$$Ni from the ($$p$$,$$2p$$) reaction

Elekes, Z.*; Kripk$'o$, $'A$*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 99(1), p.014312_1 - 014312_7, 2019/01

 パーセンタイル:100(Physics, Nuclear)

($$p$$,$$2p$$)反応による$$^{76}$$Niの核構造の探索実験を行った。Lenzi, Nowacki, Poves, Sieja相互作用を用いた殻模型計算では実験結果を説明しうる陽子空孔状態が得られており、理論的な断面積計算は実験値とよい一致を与えた。実験で得られたすべての状態を理論的に一意に決定することはできなかったが、過去の実験結果と同様にNi同位体でのZ = 28の大きなshell gapを示す結果が得られた。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Lanthanides complexation properties of O, N-hetero donor ligand PTA

小林 徹; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.74 - 77, 2018/11

特定のアクチノイドを効率的に分離できる抽出剤の開発は、核燃料サイクルにおける分離法や放射性廃棄物の処分方法の開発に関連する重要なテーマである。本研究では、N-alkyl-N-phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (PTA)のランタノイドとの錯形成特性について、単結晶X線構造解析や広域X線吸収微細構造(EXAFS)法などを用いた構造解析に基づいて検討した。その結果、PTAは結晶系でも溶液中でも、ランタノイドに対して2分子が配位すること、2つのフェナントロリン窒素と1つのアミド酸素を介して3座配位子として配位することを明らかにした。また、Eu錯体とNd錯体とでその配位結合距離に僅かな変化が見られたが、その変化はランタノイドのイオン半径の違いに対応しており、イオンサイズの僅かな違いは配位特性に大きな影響は及ぼさないことが示された。

論文

$$f$$-electron states in PrPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 萩原 正人*; 益田 隆嗣*; Aczel, A. A.*; Chi, S.*; Hong, T.*; 松田 雅昌*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094704_1 - 094704_8, 2018/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.01(Physics, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりPrPd$$_5$$Al$$_2$$$$f$$電子状態を明らかにした。この物質のユニークな結晶構造に起因する2次元的な結晶場ポテンシャルにより、大きな$$J_z$$を伴う平べったい$$f$$軌道が安定化し、イジング型の磁気異方性が生じることがわかった。この2次元的な結晶場ポテンシャルは同じ結晶構造を持つ希土類化合物RPd$$_5$$Al$$_2$$に共通に存在し、重い電子系超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$におけるXY型磁気異方性への変化を系統的に説明することができる。それは、$$f$$電子の局所的な性質がこの物質系の物性発現機構において非常に重要であり、NpPd$$_5$$Al$$_2$$における重い電子系超伝導にも関与している。

論文

Neutron inelastic scattering study of the $$f$$-electron states in NdPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘

Journal of the Physical Society of Japan, 87(8), p.084708_1 - 084708_7, 2018/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.01(Physics, Multidisciplinary)

$$f$$電子化合物NdPd$$_5$$Al$$_2$$の中性子散乱による研究を行った。0K, 35.4K, 88.3K, 101.5K, and 198.8Kの結晶場レベルを励起スペクトルから明らかにした。$$Gamma_6$$基底状態は主として$$J_z=pm9/2$$の軌道によって構成され、これが大きな負の$$B_{20}=-1.4$$Kと一軸異方性を生じる。結晶場から計算された磁気モーメント, 帯磁率, 磁化曲線, 比熱は実験をよく説明する。CePd$$_5$$Al$$_2$$やPrPd$$_5$$Al$$_2$$と共通した電荷分布の存在は同じ構造を持つアクチノイド化合物においても局在的な性質が重要で、UPd$$_5$$Al$$_2$$の局在5$$f$$電子状態やNpPd$$_5$$Al$$_2$$の重い電子系超伝導にその価数の不安定性が重要な役割をすることを示している。

論文

Speciation of ruthenium(III) chloro complexes in hydrochloric acid solutions and their extraction characteristics with an amide-containing amine compound

鈴木 智也*; 尾形 剛志*; 田中 幹也*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一*

Metals, 8(7), p.558_1 - 558_10, 2018/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:52.95(Materials Science, Multidisciplinary)

白金族元素の精製は主に溶媒抽出法によって行われるが、Ruは蒸留によってRuO$$_4$$として回収される。この蒸留による方法を抽出法に置き換えることができれば、精製プロセスの簡素化が期待される。本研究では、Ruの効率的な抽出法を開発することを目的に、Ruの塩酸中での化学種についてUV-vis分光およびEXAFS法で分析し、N-2-ethylhexyl-bis(N-di-2-ethylhexyl-ethylamide) amine (EHBAA)によって抽出されたRuの特性を調査した。その結果、塩酸濃度が0.5から10MにおけるRuの主たる化学種は、塩酸濃度の上昇に伴って[RuCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$]$$^-$$から[RuCl$$_6$$]$$^3$$$$^-$$へと変化することが明らかとなった。また、EHBAAによるRuの抽出率は塩酸濃度の上昇に伴って増加し、塩酸濃度が5Mで最大に達し、さらに塩酸濃度が上昇すると抽出率は下降に転ずる。抽出錯体のEXAFS分析の結果からは、Ru$$^3$$$$^+$$の内圏には5つのCl$$^-$$と1つのH$$_2$$Oが存在することが示された。さらに塩酸濃度が増加したときのEHBAAによるRuの抽出率の変化と[RuCl$$_5$$(H$$_2$$O)]$$^2$$$$^-$$の分布曲線がよく似ていることから、EHBAAは[RuCl$$_5$$(H$$_2$$O)]$$^2$$$$^-$$を抽出すると考えられる。

論文

Experimental determination of the topological phase diagram in Cerium monopnictides

黒田 健太*; 越智 正之*; 鈴木 博之*; 平山 元昭*; 中山 光大*; 野口 亮*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 國定 聡*; 室 隆桂之*; et al.

Physical Review Letters, 120(8), p.086402_1 - 086402_6, 2018/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:10.74(Physics, Multidisciplinary)

We use bulk-sensitive soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy and investigate bulk electronic structures of Ce monopnictides (CeX; X=P, As, Sb and Bi). By exploiting a paradigmatic study of the band structures as a function of their spin-orbit coupling (SOC), we draw the topological phase diagram of CeX and unambiguously reveal the topological phase transition from a trivial to a nontrivial regime in going from CeP to CeBi induced by the band inversion.

論文

Comparison of the extractabilities of tetrachloro- and tetrabromopalladate(II) ions with a thiodiglycolamide compound

成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Analytical Sciences, 33(11), p.1305 - 1309, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.18(Chemistry, Analytical)

Using $$N,N,N',N'$$-tetra-2-ethylhexyl-thiodiglycolamide (TEHTDGA) in $$n$$-dodecane as the extractant, we compared the percentages of Pd(II) extracted from HCl and HBr solutions, and analyzed the structures of the Pd(II)-extractant complexes. TEHTDGA rapidly extracted Pd(II) from both HCl and HBr solutions, predominantly by formation of a 1:2 Pd(II)/TEHTDGA complex. The extractability of Pd(II) from HBr solution was inferior to that from HCl solution. FT-IR spectroscopy and EXAFS measurements indicated that two of the halide ions in the tetrachloro- or tetrabromopalladate(II) ions were replaced by the sulfur atoms of two TEHTDGA molecules. In the [PdBr$$_{2}$$(TEHTDGA)$$_{2}$$] complex, the Pd-S bond was shorter than the Pd-Br bond. We suggest that this bond length difference resulted in greater steric hindrance during coordination of TEHTDGA to the Pd(II) atom in the HBr system than in the HCl system, leading to the lower extractability in the HBr system.

論文

Shell evolution beyond $$Z$$=28 and $$N$$=50; Spectroscopy of $$^{81,82,83,84}$$Zn

Shand, C. M.*; Podoly$'a$k, Zs.*; G$'o$rska, M.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Nowacki, F.*; Otsuka, T.*; Sieja, K.*; Tostevin, J. A.*; Tsunoda, T.*; et al.

Physics Letters B, 773, p.492 - 497, 2017/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:14.67(Astronomy & Astrophysics)

Low-lying states in neutron-rich $$^{81,82.83.84}$$Zn nuclei were measured for the first time via in-beam $$gamma$$-ray spectroscopy at RIKEN. These include the 4$$_1^+$$ to 2$$_1^+$$ in $$^{82}$$Zn and the 2$$_1^+$$ to 0$$_1^+$$ and 4$$_1^+$$ to 2$$_1^+$$ in $$^{84}$$Zn. The reduced E($$2^+$$) energies and increased E(4$$^+$$)/E(2$$^+$$) ratios at $$N$$=52,54 compared to $$^{80}$$Zn attest that the magicity is confined just on the neutron number $$N$$=50 only. The levels observed in $$^{84}$$Zn suggest the onset of deformation towards heavier Zn isotopes. The data were compared to state-of-the-art shell model calculations.

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

Neutron powder diffraction study on the magnetic structure of NdPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 北澤 英明*; 鈴木 博之*; 萩原 正人*; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; Fernandez-Baca, J. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(3), p.034710_1 - 034710_5, 2017/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.6(Physics, Multidisciplinary)

中性子回折実験によりNdPd$$_5$$Al$$_2$$の磁気構造を研究した。$$q$$=(1/2 0 0)の変調ベクトルで説明できる顕著な反強磁性ピークを磁気転移温度$$T_textrm{N}$$=1.2K以下で観察した。c軸に平行なNdの磁気モーメントは0.3Kで2.9(1)$${mu}_{rm B}$$の大きさであり、a面内で強磁性的に整列した層がa軸方向に++--と4枚周期で配列する。各Nd層の面間隔はa/2である。この構造は$$q$$=(0.23 0.23 0)であるCePd$$_5$$Al$$_2$$によく似ていて、面内成分$$q_{|}$$のみの変調構造は、これらの物質の2次元的なフェルミ面によって生じていると理解できる。その2次元性は、これらの物質の縦長のとてもユニークな形のユニットセルと、2枚PdとAl層によって隔てられたNdの原子間距離がc軸方向に7${AA}$以上ととても大きいことに起因している。

論文

Mechanism of Cs removal from Fukushima weathered biotite by heat treatment with a NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt

本田 充紀; 岡本 芳浩; 下山 巖; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(2), p.721 - 727, 2017/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.21(Chemistry, Multidisciplinary)

An in situ extended X-ray absorption fine structure (in situ EXAFS) spectroscopic analysis at high temperature was conducted to investigate the mechanism of Cs removal from weathered biotite (WB) from Fukushima, induced by heating with a mixed salt of NaCl and CaCl$$_{2}$$. This indicated that most Cs remained in WB during heating at 200-700$$^{circ}$$C. In addition, the in situ EXAFS spectra gradually changed on heating with the mixed salt and a completely different spectrum was observed for the sample after cooling from 700$$^{circ}$$C to room temperature. Ex situ EXAFS measurements and X-ray fluorescence analyses were also conducted on samples after heat treatment and removal of the mixed salt to clarify the temperature dependence of the Cs removal ratio. Based on the results of radial structure function analysis obtained from in situ EXAFS, we concluded that almost all Cs was removed from WB by heating at 700$$^{circ}$$C with the mixed salt, and that Cs formed CsCl bonds after cooling to room temperature from 700$$^{circ}$$C. In contrast, although more than half of the Cs present was removed from WB by heat treatment at 500$$^{circ}$$C, most Cs was surrounded by silica tetrahedrons, maintained by Cs-O bonds. On the basis of these results, different Cs removal processes are suggested for the high-temperature (600-700$$^{circ}$$C) and low-temperature (400-500$$^{circ}$$C) regions.

論文

Schiff based ligand containing nano-composite adsorbent for optical copper(II) ions removal from aqueous solutions

Awual, M. R.; Eldesoky, G. E.*; 矢板 毅; Naushad, M.*; 塩飽 秀啓; Alothman, Z. A.*; 鈴木 伸一

Chemical Engineering Journal, 279, p.639 - 647, 2015/11

 被引用回数:63 パーセンタイル:2.36(Engineering, Environmental)

A novel Schiff base ligand based nano-composite adsorbent (NCA) was prepared for the detection and removal of copper (Cu(II)) ions in wastewater samples. Upon the addition of Cu(II) ions to NCA at optimum conditions, the clear color was visible to the naked-eye in the detection system. This NCA exhibited an obvious color change from yellowish to dark green in the presence of Cu(II) ions in aqueous solution. The NCA could detect the Cu(II) ions over other foreign ions with high sensitivity and selectivity. For adsorption behaviour, influences several factors such as solution pH, contact time, concentration for Cu(II) ion adsorption was investigated by batch experiment in detail. The results showed that neutral solution pH was suitable to get optimum Cu(II) ions adsorption.

論文

A Sensitive ligand embedded nano-conjugate adsorbent for effective cobalt(II) ions capturing from contaminated water

Awual, M. R.; 矢板 毅; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一

Chemical Engineering Journal, 276, p.1 - 10, 2015/09

 被引用回数:48 パーセンタイル:4.69(Engineering, Environmental)

The organic ligand of N,N(octane-1,8-diylidene)di(2-hydroxyl-3,5-dimethylaniline) was synthesized and anchored onto inorganic mesoporous materials by direct immobilization method for Co(II) ions capturing from waste samples. The interaction of this material with various metal ions was evaluated, and it exhibited distinct color change from whitish to green in the presence of Co(II) ions, detectable even to the naked-eye. The effects of solution pH, contact time, competing ions and initial concentration on Co(II) sorption on NCA were investigated under optimum conditions. The data also clarified that the NCA adsorbent is an efficient and eco-friendly adsorbent for Co(II) treatment. Therefore, the proposed adsorbent can be considered as a potential candidate for Co(II) ions monitoring and removal from wastewater in large-scale operations.

論文

Ultimate selenium(IV) monitoring and removal from water using a new class of organic ligand based composite adsorbent

Awual, M. R.; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓

Journal of Hazardous Materials, 291, p.111 - 119, 2015/06

 被引用回数:61 パーセンタイル:2.53(Engineering, Environmental)

This work reports the selenium (Se(IV)) detection and removal from water by ligand functionalized organic-inorganic based novel composite adsorbent. The adsorbent exhibited distinct color change in the presence of various concentrations of Se(IV). This was characterized by UV-vis spectroscopy, and the color change was observed by naked-eye observation. The data fitted well to the Langmuir isotherm model, and the maximum Se(IV) sorption capacity was 111.12 mg/g. The presence of diverse competing ions did not affect the Se(IV) sorption capacity, and the adsorbent had almost no sorption capacity for these coexisting ions, which suggests the high selectivity to Se(IV) ions.

論文

Selective cesium removal from radioactive liquid waste by crown ether immobilized new class conjugate adsorbent

Awual, M. R.; 矢板 毅; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩

Journal of Hazardous Materials, 278, p.227 - 235, 2014/08

AA2014-0217.pdf:0.96MB

 被引用回数:99 パーセンタイル:1.48(Engineering, Environmental)

Conjugate materials can provide chemical functionality, enabling an assembly of the ligand complexation ability to metal ions that are important for applications, such as separation and removal devices. In this study, we developed ligand immobilized conjugate adsorbent for selective cesium (Cs) removal from wastewater. The adsorbent was synthesized by direct immobilization of DB24C8 onto inorganic mesoporous silica. The obtained results revealed that adsorbent had higher selectivity towards Cs even in the presence of a high concentration of Na and K and this is probably due to the Cs-$$pi$$ interaction of the benzene ring. The proposed adsorbent was successfully applied for radioactive Cs removal to be used as the potential candidate in Fukushima nuclear wastewater treatment. The adsorbed Cs was eluted with suitable eluent and simultaneously regenerated into the initial form for the next removal operation after rinsing with water.

論文

Radioactive cesium removal from nuclear wastewater by novel inorganic and conjugate adsorbents

Awual, M. R.; 鈴木 伸一; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 242, p.127 - 135, 2014/04

 被引用回数:131 パーセンタイル:0.67(Engineering, Environmental)

This work was focused on the promising inorganic and ligand immobilized conjugate materials for selective and high capacity of radioactive cesium (Cs) removal from radioactive liquid waste in Fukushima after an accident at Daiichi Nuclear Power Plant hit by the Great East Japan Earthquake and tsunami on 11 March 2011. The conjugate adsorbent was prepared by direct immobilization of crown ether onto mesoporous silica monoliths. The Cs sorption behavior was investigated using batch equilibrium technique. The effective pH range for high Cs capacity was possible within the neutral pH region and the maximum sorption capacities were 50.23 and 27.40 mg/g for conjugate adsorbent and inorganic adsorbent, respectively.

報告書

高速実験炉「常陽」の回転プラグ上バウンダリ構成機器の撤去

奥田 英二; 鈴木 寿章; 藤中 秀彰

JAEA-Technology 2013-038, 42 Pages, 2014/01

JAEA-Technology-2013-038.pdf:82.62MB

高速実験炉「常陽」では、計測線付実験装置不具合に起因した燃料交換機能の一部阻害に係るトラブルを一つの契機として、ナトリウム冷却型高速炉における原子炉容器内保守・補修技術の開発及び実機適用経験の蓄積を進めている。本作業は、当該トラブルの復旧措置として実施する炉心上部機構交換作業の際に、干渉物となる燃料交換機孔ドアバルブ、旧ホールドダウン軸駆動箱や炉内検査孔(A)ドアバルブを一時撤去するものである。これらは、「常陽」建設以来30年以上据え付けられている設計上交換することが想定されていないバウンダリ構成機器である。本作業を通じ、原子炉容器カバーガス中の放射能濃度が放射線業務従事者の線量限度内に収まることを条件とした原子炉容器での合理的な保守方策を確立した。具体的には、小回転プラグ上面に仮設グリーンハウスを設け、当該雰囲気を負圧とし、原子炉容器カバーガスに不純物混入を防止する手法を開発した。本作業により蓄積された稀少な経験、知見は、ナトリウム冷却型高速炉における原子炉容器内保守・補修技術に大きく資するものと期待される。

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