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論文

Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO$$_{3}$$粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUO$$_{3}$$について、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

論文

IAEA環境試料極微量プルトニウムの正確な高感度分析技術

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明

KEK Proceedings 2017-6, p.292 - 298, 2017/11

IAEA環境試料に含まれるフェムトグラムからピコグラムの極微量プルトニウムの量および同位体比をICP-MSで正確に測定するために取り組んでいる最新の分析技術や、GUMに準拠した考え方を取り入れた測定値の不確かさ評価について述べるとともに、サブフェムトグラムのAm定量の可能性についても触れた。

論文

多段濃縮分離機構を備えるICP-MSによる放射性ストロンチウム分析

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 松枝 誠; 鈴木 勝彦*

分析化学, 66(4), p.223 - 231, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.83(Chemistry, Analytical)

2つ以上の異なる原理による濃縮法や分離法を結合したカスケード濃縮分離法は、分析機器の感度と分析性能を飛躍的に向上させることができる。本論文では、東日本大震災による東京電力福島第一原子力発電所事故を発端として開発されたカスケード濃縮分離法を内蔵したICP-MSによる放射性ストロンチウム($$^{90}$$Sr)分析法について論じた。併せて、本分析法の特徴である混合ガス効果、内標準補正シグナル積算法、スプリットラインを利用する定量と回収率の同時測定法などについて総説した。これらを統合して使用する本分析法の$$^{90}$$Srに対する検出下限値は、20分程度の測定で0.056ppq(0.28Bq/L)が達成可能である。また繰り返し分析精度(n=10)は、10ppq(50Bq/L)に対して相対標準偏差2.9%が得られる。

論文

Analysis of plutonium isotope ratios including $$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu in individual U-Pu mixed oxide particles by means of a combination of alpha spectrometry and ICP-MS

江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Talanta, 165, p.122 - 127, 2017/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:47.81(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比を、アルファ線計測および誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。その結果、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puおよび$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比についてはICP-MSにより決定することができ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については、アルファ線計測により求めた$$^{238}$$Pu/($$^{239}$$Pu+$$^{240}$$Pu)放射能比とICP-MSにより求めた$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比より計算で決定することができた。したがって、アルファ線計測およびICP-MSの併用は、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Determination of plutonium isotope ratios in individual uranium-plutonium mixed particles with inductively coupled plasma mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 306(2), p.393 - 399, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.49(Chemistry, Analytical)

単一粒子の溶解、UTEVA樹脂を用いたウラン,プルトニウム,アメリシウムの分離、誘導結合プラズマ質量分析法による測定を組み合わせた新規分析法の開発を行った。この方法を用いて、単一ウラン-プルトニウム混合粒子(U/Pu比: 1$$sim$$70)のプルトニウム同位体比分析を行ったところ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比は、質量数238の操作ブランク値を低く抑えることができず測定できなかったものの、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については精確に測定することに成功した。

論文

Accurate purification age determination of individual uranium-plutonium mixed particles

宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical and Bioanalytical Chemistry, 407(23), p.7165 - 7173, 2015/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:61.62(Biochemical Research Methods)

様々なU/Pu比からなるウラン-プルトニウム混合単一粒子の年代を誘導結合型質量分析法で測定した。ミクロンサイズの粒子をU, Puの標準物質から調製した。Pu標準物質は精製時期が既存で4$$sim$$6年経過したものである。化学分離したPuとAmの3つの同位体比の積で得られる$$^{241}$$Am/$$^{241}$$Pu比からPu精製時期を得た。試料のAm, UそしてPuは一本の小さな陰イオン交換カラムで逐次分離を行った。試料溶液に高純度の$$^{243}$$Amスパイクを添加することで$$^{241}$$Am/$$^{241}$$Pu比を正確に測定できた。様々なU/Pu比を持つ粒子の精製時期の測定結果は推奨値と高い正確さおよび精度で一致した。

論文

Precise determination of $$^{12}_{Lambda}$$C level structure by $$gamma$$-ray spectroscopy

細見 健二; Ma, Y.*; 味村 周平*; 青木 香苗*; 大樂 誠司*; Fu, Y.*; 藤岡 宏之*; 二ツ川 健太*; 井元 済*; 垣口 豊*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2015(8), p.081D01_1 - 081D01_8, 2015/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.64(Physics, Multidisciplinary)

$$gamma$$線分光によって$$^{12}_{Lambda}$$Cハイパー核のレベル構造を精密に測定した。ゲルマニウム検出器群Hyperball2を用いて、$$^{12}$$C$$(pi^{+}, K^{+}gamma)$$反応からの4本の$$gamma$$線遷移を同定することに成功した。基底状態スピン二重項$$(2^{-}, 1^{-}_{1})$$のエネルギー間隔は直接遷移$$M1$$$$gamma$$線により、$$161.5pm0.3$$(stat)$$pm0.3$$(syst)keVと測定された。また、励起準位である$$1^{-}_{2}$$$$1^{-}_{3}$$について、それぞれ、$$2832pm3pm4$$, keVと$$6050pm8pm7$$, keVと励起エネルギーを決定した。これらの測定された$$^{12}_{Lambda}$$Cの励起エネルギーは反応分光による$$lambda$$ハイパー核の実験研究において決定的な基準となる。

論文

Superdeformation in $$^{35}$$S

郷 慎太郎*; 井手口 栄治*; 横山 輪*; 小林 幹*; 木佐森 慶一*; 高木 基伸*; 宮 裕之*; 大田 晋輔*; 道正 新一郎*; 下浦 享*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 6, p.030005_1 - 030005_4, 2015/06

The high-spin states in $$^{35}$$S were investigated at Tandem-ALTO facility in Institut de Physique Nucl$'e$aire d'Orsay The $$^{26}$$Mg($$^{18}$$O, 2$$alpha$$1n)$$^{35}$$S fusion evaporation reaction was used to populate high-spin states in $$^{35}$$S. The germanium $$gamma$$-ray detector array ORGAM was employed to measure $$gamma$$ rays from high-spin states and charged particles evaporated from the compound nuclei were detected by a segmented silicon detector, Si-Ball. A level scheme for $$^{35}$$S was deduced based on the gamma-gamma-coincidence analysis and $$gamma$$-ray angular correlation analysis. The half-life of the transition in the superdeformed band was estimated by measuring the residual Doppler shift. The deduced half-life shows the large collectivity of the band.

論文

Development of numerical simulation for jet breakup behavior in complicated structure of BWR lower plenum, 6; Influence of the simulant molten fuel properties on jet breakup phenomenon in multi-channels

鈴木 貴行; 吉田 啓之; 阿部 豊*; 金子 暁子*

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 7 Pages, 2015/05

BWRの安全性向上のため、福島第一原子力発電所事故における炉内状況を把握することは必要であり、特に炉心溶融事故発生時の溶融燃料の流動挙動を評価することは重要である。溶融燃料が炉心下部から圧力容器下部に落下する際に形成される溶融ジェットの挙動は、BWR下部プレナムに存在する、制御棒案内管等の影響を受けることが予想される。そこで原子力機構では、溶融ジェット挙動について、複雑構造物の影響を含め評価できる解析手法を開発している。本研究では、原子力機構で開発中の詳細二相流解析コードTPFITを拡張することにより、複雑な構造物の影響を含めて溶融燃料落下挙動を評価できる解析手法を開発する。本報告では、TPFITをもとに開発中の解析手法を用い、模擬溶融物質の物性値が溶融ジェット挙動に与える影響について評価した。その結果、模擬物質の物性値のうち密度及び表面張力が、溶融ジェットの微粒化挙動に対して最も大きな影響を与えることが分かった。

報告書

軽水炉燃料の事故時挙動解析コードRANNSの反応度事故解析モデル開発

宇田川 豊; 鈴木 元衛; 天谷 政樹

JAEA-Data/Code 2014-025, 27 Pages, 2015/02

JAEA-Data-Code-2014-025.pdf:2.53MB

軽水炉燃料の事故時挙動解析コードRANNSの開発が進められている。RANNSは、同じく軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下の挙動解析を目的として開発・整備が進められているFEMAXI-7(2014年現在)の事故解析向けバージョンであり、特に反応度事故(RIA)条件下の熱的及び力学的挙動の解析をその主たる目的としている。本報告は、原子炉安全性研究炉(NSRR)におけるRIA模擬実験データのRANNSによる解析を通じて近年行われた、高燃焼度燃料のRIA時挙動で特に重要なペレット-被覆管機械的相互作用(PCMI)に関する解析精度向上を目的としたRIA解析モデルの開発・検証について整理したものである。具体的には、燃料の力学的な挙動に関しては、ペレットリロケーションモデル、ペレット降伏応力モデル、ペレット-被覆管の力学的なボンディングモデル、及び被覆管の破損限界評価モデル等について、また熱的な挙動に関しては、被覆管表面で生じる核沸騰離脱及びそれに続く遷移沸騰、膜沸騰時の実効的な被覆管-冷却材間熱伝達モデルについて整理した。

論文

Direct isotope ratio analysis of individual uranium-plutonium mixed particles with various U/Pu ratios by thermal ionization mass spectrometry

鈴木 大輔; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Applied Radiation and Isotopes, 96, p.52 - 56, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:12.68(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

化学分離を行わずに様々なU/Pu比を有する個々のU-Pu混合粒子中のU及びPuの同位体比分析を表面電離型質量分析計を用いた連続昇温法により行った。測定に先立ち、同位体標準物質CRM U-010 (NBL, 1%$$^{235}$$U濃縮)及びSRM 947(NBS)溶液を用いて、U/Pu比が1, 5, 10, 18及び70の直径がマイクロメートルサイズのU-Pu混合粒子を作製した。分析の結果、測定した全粒子において、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を除くU及びPuの全ての同位体比で正確な値が得られた。本結果から、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を正確に測定するには化学分離などの前段化学処理が必要とされるものの、本分析技術は保障措置及び核鑑識分析において効果的な手段になり得ることが示された。

論文

Plutonium age determination from $$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U ratios in individual particles by ICP-MS without prior chemical separation

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Microchemical Journal, 118, p.69 - 72, 2015/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.48(Chemistry, Analytical)

プルトニウムが化学分離により精製されてからの年代を調べることは、再処理や核兵器開発につながる原子力活動を監視する上で非常に重要である。プルトニウム溶液を対象とした年代測定の研究はこれまで広く行われてきているものの、個々の微粒子を対象とした研究例はほとんどない。本研究では、簡便に個々の粒子のプルトニウム精製年代を測定する方法として、単一粒子の溶解と非分離での誘導結合プラズマ質量分析を利用した分析法の開発を行った。プルトニウム精製から5.98年の粒子を分析して方法の有効性を確認したところ、$$^{238}$$Pu/$$^{234}$$U、$$^{239}$$Pu/$$^{235}$$U比を利用した年代決定は外部からの天然ウランの汚染の影響により不可能であったが、$$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U比を用いた場合には実際の年代とよく一致した結果が得られ、本法が年代測定法として有効であることが示された。

論文

Experimental analysis with RANNS code on boiling heat transfer from fuel rod surface to coolant water under reactivity-initiated accident conditions

宇田川 豊; 杉山 智之; 鈴木 元衛; 天谷 政樹

IAEA-TECDOC-CD-1775; Proceedings of Modelling of Water Cooled Fuel Including Design Basis and Severe Accidents (CD-ROM), p.200 - 219, 2015/00

In order to promote a better understanding of the temperature evolution of fuel rod under reactivity initiated accident (RIA) conditions, we have investigated the effects of coolant subcooling, flow velocity, pressure, and cladding pre-irradiation on the heat transfer from fuel rod surface to coolant water during RIA boiling transient, based on a computational analysis with the RANNS code on the transient data from RIA-simulating experiments in the NSRR. The analysis showed that the film boiling heat transfer coefficients during RIA boiling transient increase with coolant subcooling, flow velocity, and pressure as predicted by the model for stable film boiling. The estimated boiling heat transfer coefficients were significantly larger than those predicted by semi-empirical correlations for stable film boiling. The analysis also suggested that the heat transfers during both transition and film boiling phases are strongly enhanced by pre-irradiation of the cladding.

論文

Effects of thermal aging on microstructure and hardness of stainless steel weld-overlay claddings of nuclear reactor pressure vessels

武内 伴照; 鹿窪 勇太*; 松川 義孝*; 野沢 康子*; 外山 健*; 永井 康介*; 西山 裕孝; 勝山 仁哉; 山口 義仁; 鬼沢 邦雄; et al.

Journal of Nuclear Materials, 452(1-3), p.235 - 240, 2014/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:5.58(Materials Science, Multidisciplinary)

400$$^{circ}$$Cにおいて100時間から10,000時間まで熱時効した原子炉圧力容器ステンレスオーバーレイクラッド鋼の微細組織と固さについて、アトムプローブ及びナノインデンテーション法を用いて調べた。$$delta$$フェライト相において、スピノーダル分解によるCrの濃度変調は100時間時効までに急速に進展する一方、NiSiMnクラスタは2,000時間時効で数密度が増加し10,000時間時効においては粗大化した。$$delta$$フェライト相の硬さは時効初期において急速に上昇し、NiSiMnクラスタの形成ではなくCr濃度変調の程度と良い相関にあった。これらの結果から、$$delta$$フェライト相の硬化の主因がスピノーダル分解によるCr濃度変調であることが示唆された。

論文

Neutron spectroscopic factors of $$^{55}$$Ni hole-states from (p,d) transfer reactions

Sanetullaev, A.*; Tsang, M. B.*; Lynch, W. G.*; Lee, J.*; Bazin, D.*; Chan, K. P.*; Coupland, D.*; Hanzl, V.*; Hanzlova, D.*; Kilburn, M.*; et al.

Physics Letters B, 736, p.137 - 141, 2014/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:49.44(Astronomy & Astrophysics)

$$^{55}$$Niの1/2$$^+$$状態は二重閉殻核$$^{56}$$Niの中性子s$$_{1/2}$$軌道が空となった一空孔状態が支配的であると考えられ、したがってその状態の性質は不安定核の殻構造を知る上で重要な情報となる。本論文では、$$^{55}$$Niの1/2$$^+$$状態における一空孔状態の割合となる分光学的因子を測定し、その値を最新の理論計算と比較した結果を報告した。実験はミシガン州立大学の超伝導サイクロトロンを用い、$$p$$($$^{56}$$Ni, $$^{55}$$Ni)$$d$$反応によって調べた。実験の解析の結果、s$$_{1/2}$$の一空孔状態が支配的な1/2$$^+$$状態は3.18MeVに現れ、その分光学的因子は1.0$$pm$$0.2であることがわかった。発表代表者が行った殻模型計算では対応する状態の励起エネルギーが3.75MeVで分光学的因子が1.21と実験値を比較的よく再現するのに対し、グリーン関数による第一原理計算では分光学的因子は1.10と良いものの、励起エネルギーが11.5MeVと実験値からの大きなずれが見られた。

論文

ICP質量分析法による放射性$$^{90}$$Srの迅速分析とその適用事例

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 鈴木 勝彦*

Isotope News, (721), p.2 - 7, 2014/05

福島第一原子力発電所の事故以降、環境中に放出された$$^{90}$$Srの測定が急務となっており、著者らは汎用性の高いICP-MSを利用した迅速分析法の開発と実用性の検証を進めてきた。本法では、測定装置内に、「オンライン濃縮分離機能」と「リアクション機能」の2つのSr認識機能を備えることで、段階的にSrの選択性を向上させ、大幅な高感度化を達成した。本法は、放射化学分離を行う従来法に比べ短時間で$$^{90}$$Srを測定することが可能であるため、緊急時の環境・食品調査等における活用が期待できる。本著では、分析法の概要と実験データについて解説する。

報告書

軽水炉燃料解析コードFEMAXI-7のモデルと構造(改訂版)

鈴木 元衛; 斎藤 裕明*; 宇田川 豊; 天谷 政樹

JAEA-Data/Code 2013-014, 382 Pages, 2014/03

JAEA-Data-Code-2013-014.pdf:16.36MB

FEMAXI-7は、軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下のふるまい解析を目的とするコードの最新バージョンとして、ソースコードの整備及び解読の効率化を図るためにサブルーチンやファンクションのモジュール化とコメント記述の充実を図り、コードのさらなる拡張を容易にした。また、新しいモデルを追加するとともに、ユーザーの使いやすさにも考慮して多くのモデルのパラメータを整理した。本報告は、FEMAXI-7の設計、基本理論と構造、モデルと数値解法、改良と拡張、採用した物性値等を詳述した最初の報告書JAEA-Data/Code 2010-035の改訂版である。その後3年を経て、モデルに関する説明の追加・整理を行い、改訂版とした。

論文

Simulation of the fracture behavior of zircaloy-4 cladding under reactivity-initiated accident conditions with a damage mechanics model combined with fuel performance codes FEMAXI-7 and RANNS

宇田川 豊; 三原 武; 杉山 智之; 鈴木 元衛; 天谷 政樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(2), p.208 - 219, 2014/02

AA2013-0436.pdf:3.87MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.1(Nuclear Science & Technology)

In order to investigate the detailed processes of pellet cladding mechanical interaction (PCMI) failure, a continuum damage mechanics model using FEM calculations was proposed to be applied to analyses of the RIA-simulated NSRR tests with unirradiated and pre-hydrided claddings. The simulation made reasonable prediction regarding with cladding fracture strain in hoop direction and reproduced the typical fracture behaviour under PCMI loading characterized by a ductile shear zone. The effect of a local temperature rise in the cladding inner region on the failure strain was found to be less than 5%. Failure strains predicted under a plane strain loading were smaller by 20-30% than those predicted under equi-biaxial tensions between the hoop and the axial directions.

論文

Sequential inductively coupled plasma quadrupole mass-spectrometric quantification of radioactive strontium-90 incorporating cascade separation steps for radioactive contamination rapid survey

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 鈴木 勝彦*

Analytical Methods, 6(2), p.355 - 362, 2014/01

 被引用回数:32 パーセンタイル:3.26(Chemistry, Analytical)

誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-QMS)の前段にカスケード分離工程としてキレートカラムおよび酸素リアクションセルを付加し、原子力発電所の事故により環境中に放出された$$^{90}$$Srを定量した。カスケード分離工程を実装したICP-QMSの水試料に対する検出限界(DL)は、2.85Bq/L(0.56ppqに相当)であった。またマイクロ波加熱分解により前処理された土壌に対しては、4.73Bq/kg(0.93ppq)のDLが得られた。実際に福島県において採取された土壌サンプルを本法と従来法により分析した結果、両分析法による定量値は98%信頼水準において一致した。

論文

Development of advanced inductive scenarios for ITER

Luce, T. C.*; Challis, C. D.*; 井手 俊介; Joffrin, E.*; 鎌田 裕; Politzer, P. A.*; Schweinzer, J.*; Sips, A. C. C.*; Stober, J.*; Giruzzi, G.*; et al.

Nuclear Fusion, 54(1), p.013015_1 - 013015_15, 2013/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:23.25(Physics, Fluids & Plasmas)

The ITPA IOS group has coordinated experimental and modeling activity on the development of advanced inductive scenarios for applications in the ITER tokamak. This report documents the present status of the physics basis and the prospects for applications in ITER. The key findings are: (1) inductive scenarios capable of higher $$beta_{rm N} ge 2.4$$ than the ITER baseline scenario ($$beta_{rm N} = 1.8$$) with normalized confinement at or above the standard H-mode scaling have been established under stationary conditions on the four largest diverted tokamaks (AUG, DIII-D, JET, JT-60U) in a broad range in $$q_{rm 95}$$ and density; (2) MHD modes can play a key role in reaching stationary high performance, but also define the stability and confinement limits; (3) the experiments have yielded clearer measurements of the normalized gyroradius scalin; and (4) coordinated modeling activity supports the present research by clarifying the most significant uncertainties in the projections to ITER.

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