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論文

原子炉水化学ハンドブック,1.8; 放射化学の基礎

立川 圓造*; 星 三千男; 荒殿 保幸; 橋本 和幸

原子炉水化学ハンドブック, p.57 - 66, 2000/12

原子炉冷却系の水化学管理が発電プラントの安全性と信頼性を確保するうえできわめて重要な技術である。本ハンドブックは原子炉水化学の分野における今日までの我が国のみならず世界の知識と経験を基礎データを含めてまとめたものである。これらの土台となる放射性核種の生成・崩壊,挙動など放射化学の基本的な知識を解説した。

論文

Neutron-induced prompt $$gamma$$-ray analysis of Gulf marine environmental samples

米澤 仲四郎; 松江 秀明; 安達 武雄; 星 三千男; 立川 圓造*; Povinec, P. P.*; S.W.Fowler*; M.S.Baxter*

IAEA-TECDOC-1094, p.344 - 345, 1999/07

ペルシャ湾岸地域では1990年の湾岸戦争の際の原油流出及び原油火災による環境汚染が問題となった。このような環境問題を解決するため、分析センターではモナコのIAEA海洋環境研究所(IAEA-MEL)と協力し、ペルシャ湾岸地域の海洋汚染研究を行った。本研究では分析センターで開発した中性子即発$$gamma$$線分析(PGA)を使用し、(1)フィンガープリント法による汚染源の推定、(2)サンゴによる汚染履歴の推定について研究を行った。(1)に関しては、正確なフィンガープリントを作成するため、PGAのほか中性子放射化分析とICP質量分析を用い、原油、海洋生物及び堆積物中の43元素を定量した。また、PGAにより原油中の$$^{32}$$S/$$^{34}$$S同位体比分析の検討も行った。本研究により、原油中の微量元素Ag,Ba,Pbが汚染源の推定に有効であること、及び、サンゴの元素分析結果から過去の汚染履歴の推定が可能であることを明らかにした。

論文

Comparison of calculated alues with measured values on the amount of TRU and FP nuclides accumulated in gadolinium bearing PWR spent fuels

安達 武雄; 中原 嘉則; 河野 信昭; 郡司 勝文; 鈴木 敏夫; 園部 保; 大貫 守; 加藤 金治; 立川 圓造; 井上 伸*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(10), p.1119 - 1129, 1994/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:38.13(Nuclear Science & Technology)

ガドリ入り燃料から切り出された5個のグラム量使用済燃料試片の破壊分析を行い、アクチノイド及びFP核種を定量した。これらの分析値を用いて核設計コード(CASMO)と燃焼計算コード(ORIGEN-2)の両計算値の精度評価を行った。主要核分裂性核種($$^{235}$$U,$$^{239}$$Pu,$$^{241}$$Pu)についてのCASMOの計算値は、約3%以内と実測値に非常に良く一致した。一方OROGEN-2の計算値は、UO$$_{2}$$燃料に対して約5%、Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$-UO$$_{2}$$燃料に対して約12%といずれも低い値を示した。この12%の過小評価は、ORIGEN-2の計算では、Gdの効果を考慮していないためであると考えられる。その他のマイナーアクチノイドについては、両計算コード間に大差はなく10%前後であったが試験間での変動が大きかった。FPについては、$$^{154}$$Eu及び$$^{125}$$Sbが非常に大きなくい違いを示した。

論文

Spent fuel reprocessing based on electrochemical extraction process(SREEP)

吉田 善行; 青柳 寿夫; 武藤 博; 武石 秀世; 佐々木 祐二; 宇野 清一郎; 立川 圓造

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.453 - 455, 1994/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.39(Chemistry, Physical)

電気化学的工程から成る使用済燃料再処理法新概念(SREEP)を提案する。SREEPは(1)電解酸化法による使用済燃料溶解工程(DEO),(2)流液電解析出法による白金属元素の回収工程(PED),(3)電解による酸化状態制御及びTBP/ドデカン抽出法によるU,Pu,Npの遂次分離工程(UEEP,PEEP,NEEP),(4)液々界面電解イオン移動法によるCs$$^{+}$$,Sr$$^{+2}$$の分離工程(SCEEP),および(5)溶融塩電解析出法によるランタノイド,超プルトニウム元素の分離回収工程(SEMS)から構成される。SREEPは、(1)電気化学的な酸化状態制御が厳密であるため元素間の分離係数が向上する,(2)余分な試薬の添加を必要としないため廃棄物発生量が低減する,(3)自動化、遠隔化が容易である,等の大きな特色を有する。

報告書

重イオン照射によるポリイミドの細溝形成; 電子実装基板用ポリイミド

松本 安世*; 松浦 裕紀*; 日比野 豊*; 川上 幸一*; 古牧 睦英; 石川 二郎; 桜井 勉; 立川 圓造

JAERI-M 93-196, 40 Pages, 1993/10

JAERI-M-93-196.pdf:2.79MB

銅板熔着のポリイミド膜にマスク越しに重イオンを照射した後エッチングし、切断面の顕微鏡写真をとり、溝の形成と重イオン照射条件、エッチング剤、エッチング速度などとの関係を検討した。エッチング剤として次亜塩素酸ナトリウム水溶液、鋭角的な溝の形成には重い質量のイオン照射(10$$^{10}$$~10$$^{12}$$/cm$$^{2}$$)が効果的であった。エッチングに先立ち、ガンマ線を1MG$$_{y}$$以上照射するとエッチング溝が改良された。ポリイミド内に残るイオンを、エッチング後放射化分析法により調べた。イオンの入射エネルギーに相当する飛程部分の溶出後も、残留イオンが認められた。飛程の計算値より10%程深く溝を溶解すると、残留イオンは検出感度以下となる。ESCA測定によって、イミド基が照射によって分解し、C=0,CO及びCN基が増大してエッチングされ易くなると結論された。

論文

Separation of geometric isomers of metal $$beta$$-diketonates by supercritical fluid chromatography

K.E.Laintz*; 目黒 義弘; 磯 修一; 立川 圓造

J. High Resolut. Chromatogr., 16, p.372 - 375, 1993/06

超臨界流体クロマトグラフィーによるCr及びRhのTFA,TTA錯体の構造異性体分離を試みた。移動相としてアルコールをモディファイヤーとして添加した二酸化炭素超臨界流体を用いた。フェニル樹脂をカラム固定相として用いた時に、最も良好な異性体分離係数が得られた。また、TTA錯体と比べて、TFA錯体のほうがクロマトグラフ的挙動が優れていることがわかった。クロマトグラムのピーク面積から異性体濃度を求めた。

論文

The Characteristics of the prompt gamma-ray analyzing system at the neutron beam guides of JRR-3M

米澤 仲四郎; A.K.H.Wood*; 星 三千男; 伊藤 泰男*; 立川 圓造

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 329, p.207 - 216, 1993/00

 被引用回数:78 パーセンタイル:1.74(Instruments & Instrumentation)

原子炉中性子による即発$$gamma$$線分析装置をJRR-3Mに設置した。装置は冷中性子又は熱中性子ビームガイドに設置され、試料位置における中性子束は1.1$$times$$10$$^{8}$$(冷中性子)、2.4$$times$$10$$^{7}$$(熱中性子)n・cm$$^{-2}$$・s$$^{-1}$$であった。装置は、$$gamma$$線バックグラウンドで低くするため、中性子遮へい材としてLiFタイルを用い、試料照射雰囲気をHeとし、コンプトンバックグラウンドの低下のため検出器はGe-BGOを使用した。$$gamma$$線スペクトロメータは、0~12MeVの即発$$gamma$$線のシングル、コンプトンサンプレッション、およびベアーモードスペクトルを同時に測定できる。冷中性子ビームにおける分析感度は熱中性子ビームにおけるものより10~18倍高感度であり、これまでに報告された他の装置より勝れている事がわかった。B,Cd,Sm,Cdが最も高感度であり、冷中性子ビームにおける検出限界は2~7ngであった。本装置はHの分析にも有効であり、検出限界は1.0(冷中性子)、2.8$$mu$$g(熱中性子)であった。

報告書

硫酸-セリウム(IV)系化学除染法(SC法)の開発; 除染廃液処理試験と廃棄物発生量の低減化

諏訪 武; 栗林 伸英*; 石毛 洋一; 後藤 覚司*; 安宗 武俊*; 立川 圓造

JAERI-M 92-133, 147 Pages, 1992/09

JAERI-M-92-133.pdf:4.11MB

原子炉解体前の系統化学除染及び解体後の機器除染に適用可能な、硫酸-セリウム(IV)(SC)溶液及び硫酸単独溶液を用いる化学除染法の開発研究を進めてきた。化学除染プロセスでは、高い除染効果の達成と共に、除染による二次廃棄物発生量の低減化を計る必要がある。この観点から各種廃液処理試験を行い、廃液の性状に応じて適切な廃液処理プロセスを選択できるようにした。本報告は、SC除染プロセスの概要、廃液処理試験の概要、電気透析と拡散透析を中心とした廃液処理基礎試験結果、及び解体前系統除染法と解体後機器除染法における廃液処理プロセスのモデル評価、二次廃棄物発生量の低減効果等について検討した結果をまとめたものである。

論文

Effect of $$gamma$$-ray irradiation on the recoil tritium reaction in xenon-hydrogen mixtures at 77 and 4.2K; Competition of the tunneling reaction with the combination reaction

宮崎 哲郎*; 藤谷 善照*; 柴田 真佐男*; 笛木 賢二*; 正木 信行; 荒殿 保幸; 佐伯 正克; 立川 圓造

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 65, p.735 - 738, 1992/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:64.57(Chemistry, Multidisciplinary)

反跳トリチウム原子(T)の反応を、77Kと4.2KのXe-H$$_{2}$$-O$$_{2}$$混合系において研究した。T原子の反応が、77Kにおいて$$gamma$$線線量率が非常に低い中性子照射により起きるとき、HTとDTの生成率において大きな同位体効果(k$$_{HT}$$/k$$_{DT}$$~7)を観測した。T原子の反応が、77K$$gamma$$線線量率の高い中性子照射により起きるときは、HTとDTの生成率に同位体効果はなかった。(k$$_{HT}$$/k$$_{DT}$$~1)Xe-H$$_{2}$$-D$$_{2}$$混合系の$$gamma$$線照射によるHおよびD原子生成を4.2Kで電子スピン共鳴分光により研究した。HTとDT生成に対する$$gamma$$線線量率の重要な効果は、熱化したT原子のH$$_{2}$$(D$$_{2}$$)とのトンネル効果による引き抜き反応と$$gamma$$線分解により生成したH(D)原子との結合反応の競争により説明される。

論文

Chemical behavior of tritium in/on various materials

佐伯 正克; 平林 孝圀; 荒殿 保幸; 中島 幹雄; 正木 信行; 立川 圓造

Fusion Technology, 21, p.806 - 811, 1992/03

これまでに発表した、トリチウムと材料の化学的相互作用に関する研究成果を、まとめ総説したものである。まず、トリチウムの材料中における化学形を、4種類に分類した。第1は、材料中で化学結合しているトリチウムであり、炭素材料、Si、SiO$$_{2}$$、ガラス中などに確認された。第2は、分子状(DT,T$$_{2}$$等)で捕捉されているトリチウムであり、Ar$$^{+}$$スパッタしたSUS表面等に認められた。第3は、原子状トリチウムであり、中性子照射したLiF中で、第4は、局在しているトリチウムでLiAl合金中の$$beta$$相やSUS321鋼のTi部分で観察された。次に、これらの存在状態や材料の化学的あるいは物理的性質が、トリチウムの拡散挙動におよぼす効果について、例を挙げて述べた。

論文

セリウム内標準法を用いた機器中性子放射化分析法によるヒト血清中のセレンと亜鉛の定量

米澤 仲四郎; 今井 秀樹*; 本郷 哲郎*; 星 三千男; 立川 圓造; 兜 真徳*; 鈴木 継美*

分析化学, 41, p.581 - 587, 1992/00

ガン診断前に採血された血清試料について、Se及びZn濃度と、その後の発ガンリスクとの関連を疫学的に明らかにするため、Ceを内標準とする機器中性子放射化分析法による、少量(0.2ml以下)のヒト血清中のSeとZnの同時定量法を確立した。一定量のCe標準溶液を添加した血清試料と比較標準溶液を合成石英管に減圧封入し、Ge(Li)検出器で$$gamma$$線スペクトルを測定する。試料及び比較標準試料の$$^{141}$$Ceに対する$$^{75}$$Seと$$^{65}$$Znの$$gamma$$線ピーク面積比から、試料中のSe及びZn含量を算出する。本法による同一試料14個の定量値の変動係数は3.0%(Se)及び5.2%(Zn)であった。本法による血清試料及びNIST Bovine Liver標準試料(SRM1577,1577a)の定量値は、NISTの保証値を含む他の方法による定量値と、極めて良く一致することが確認された。

論文

電解-抽出プロセスによる使用済燃料再処理法

吉田 善行; 立川 圓造

原子力工業, 38(2), p.48 - 59, 1992/00

原子力発電における核燃料の高燃焼度化やプルトニウム利用が本格化するにつれ、これら原子力の新しい流れに適合したバックエンド工学の高度化が益々重要となる。再処理を例にとると、ここで対象となる使用済燃料中には、Purex法が適用されている現行の燃料と比べてより高含量のTRUが含まれる。そのためPurex工程をこのような試料の特性に見合ったものに高度化する必要があり、現在広範な分野において関連研究開発が進められている。本稿では、原理的、工学的に数多くの特色を有する電気化学的手法を基本とする溶解法、酸化状態調整法、分離法と溶媒抽出法とを組合せた使用済燃料再処理の新概念を提案する。提案法(SREEP)の概要、特色を述べるとともに、今後の研究課題も指摘する。

論文

常温核融合のすべて

立川 圓造; 吉田 善行; 荒殿 保幸; 平林 孝圀; 竹田 辰興; 木村 貴海

原子力工業, 37(4), p.11 - 57, 1991/00

1989年3月、Fleischman-Ponsら、及びJonesらによる「常温核融合反応成功」の衝撃的な報道以来、世界中で反応確認のための研究が進められてきた。この反応が事実起こるとすれば、従来の核物理に新分野が拓けるかもしれず、さらに新しいエネルギー生産技術を創造することができるかもしれない。しかし発表以来2年を経過した現在でも、反応を明確に実証するに至っていない。このような状況のもとに本ワイド特集では、以下の5章を設け、これまでの関連研究のレビューと、原研で取り組んできた実験結果をもとに、常温核融合反応の全貌を解説する。(I)「常温核融合反応」の概要(立川)、(II)常温核融合反応の検証-その1検証の方法(吉田、荒殿、平林)、(III)同-その2検証結果(平林、吉田、荒殿)、(IV)常温核融合の理論(竹田)、(V)「常温核融合反応」現状の問題点と今後の課題(木村)。

論文

Recoil tritium reaction in solid hydrogen at ultralow temperatures

藤谷 善照*; 宮崎 哲郎*; 笛木 賢二*; 正木 信行; 荒殿 保幸; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Physical Chemistry, 95(4), p.1651 - 1654, 1991/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:73.71(Chemistry, Physical)

JRRリドタンクにおいて中性子照射により生成した反跳トリチウム原子の反応を4.2K固体H$$_{2}$$-D$$_{2}$$中で研究した。4.2KJ$$_{2}$$-D$$_{2}$$中で反跳トリチウム原子の反応によるHTの収率を4.2KH$$_{2}$$-D$$_{2}$$$$gamma$$線分解で生成されるH原子の収率と比較し、HTの生成は原子炉照射時の固体水素の$$gamma$$線分解によるH原子と熱化したT原子との再結合によるものではなく、反跳T原子によるH$$_{2}$$およびD$$_{2}$$からの引き抜き反応によると結論した。量子力学的トンネルにより熱化T原子の水素原子引き抜き反応の速度定数には4.2Kにおいて大きな同位体効果が予想される。一方、ホットT原子反応では同位体効果は現れない。固体水素中でのホットT原子反応による生成物の収率をホット原子反応と熱化原子反応に対する同位体効果の差から計算し、4.2K固体水素中では反跳トリチウムの90%以上が熱化する以前にホット原子反応により水素分子と反応すると結論した。

論文

Chemical decontamination process with sulfuric acid-cerium(IV) for decommissioning; Decontamination of dismantled components

諏訪 武; 栗林 伸英*; 安宗 武俊*; 立川 圓造

Proc. of 1991 JAIF Int. Conf. on Water Chemistry in Nuclear Power Plants: Water Chemistry,91, p.737 - 742, 1991/00

原子炉解体関連の化学除染技術は、解体時における従業員の被爆低減を目的とした解体前の系統除染と解体後の機器除染に大別される。機器除染法は、解体時に大量に発生する汚染金属廃棄物の減容、更には再利用を図るために国内外で盛んに研究開発が進められている。汚染金属を無拘束レベルまで除染するためには、表面に付着したクラッドのみならず母材内部にまで拡散した放射性核種をも除去する必要がある。本法では、硫酸-セリウム(SC)溶液を用いた機器除染について、除染効果、各種金属材料の腐食速度、廃棄処理等の基礎試験結果を報告する。更に基礎試験に基づいた標準除染条件、基本的な除染プロセス等について紹介する。JPDR除染金属はSC溶液によって、母材を30$$mu$$m程度溶解すれば1Bq/cm$$^{2}$$以下になり、十分一般廃棄物にすることが可能である。

論文

The moderation and tunneling reaction of recoil T atoms in solid xenon-hydrogen mixtures at 77K

藤谷 善照*; 宮崎 哲郎*; 笛木 賢二*; 正木 信行; 荒殿 保幸; 佐伯 正克; 立川 圓造

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 63(2), p.520 - 524, 1990/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:84(Chemistry, Multidisciplinary)

反跳T原子の反応を77kのXe-H$$_{2}$$-D$$_{2}$$混合系で調べた。77k Xe-H$$_{2}$$(D$$_{2}$$)-$$^{6}$$LiF混合固体に中性子照射を行い、$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)T反応により生じた反跳T原子をH$$_{2}$$(D$$_{2}$$)と反応させた、反応生成物であるHT,DTはラジオガスクロマトグラフィーにより分析した。T原子によるH$$_{2}$$およびD$$_{2}$$からの引き抜き反応の同位体効果を、HTとDTの生成量から求めた。この同位体効果は、水素濃度が0.1~1.0mol%の時1.1であり、これは、この水素濃度では、ほとんどの反跳T原子が熱化しておらず、ホット原子反応によってHTとDTが生成されていることを示している。水素濃度0.1mol%以下では水素濃度が減少するとともに同位体効果が増大する。0.01mol%での同位体効果3.1は、熱化したT原子のトンネル反応により説明できる。今回の固相での結果を気相の場合と比較すると、気相では約10%の水素濃度でホットT原子の熱化が起きているのに対して固相では0.1mol%以下にならないと熱化しないことが明らかとなった。

報告書

低温核融合に関する討論会記録

鹿園 直基; 立川 圓造; 竹田 辰興

JAERI-M 89-132, 40 Pages, 1989/09

JAERI-M-89-132.pdf:1.14MB

平成元年5月15日、「低温核融合に関する討論会」が日本原子力研究所によって開催された。討論会では、10名の講師によって講演とコメントが為され、これに続いて活発な討論が行われた。本討論会の特徴は、主として、低温核融合の機構の解明に重点をおいた理論的側面からの討論を行うことにあった。本報告書は、討論会当日配布された要旨を、各講演者が必要に応じて改訂したものを討論会の記録として纒めたものである。

論文

原子力先端研究国際シンポジウム; 原子力とこれからの化学研究

立川 圓造; 大野 新一; 工藤 博司; 星 三千男; 荒殿 保幸; 吉田 善行; 大和田 謙

日本原子力学会誌, 31(7), p.796 - 801, 1989/07

平成元年2月15、16日、原研主催で開催された第1回原子力先端研究国際シンポジウムにおける発表の中から、(1)粒子ビームと化学、(2)人工元素の化学、(3)核融合と化学、(4)極限を分析する化学の4つのセッションの基調講演(8件)ならびにパネル討論の概要を紹介する。

論文

硫酸セリウム(IV)溶液を用いた原子炉解体用化学除染法の開発; JPDR強制循環系における実証試験

諏訪 武; 後藤 覚司*; 五来 健夫; 栗林 伸英; 根本 吉則; 星 三千男; 佐川 千明; 米澤 仲四郎; 中原 勇; 宮崎 一郎; et al.

日本原子力学会誌, 30(11), p.1020 - 1029, 1988/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

将来の実用炉解体時の除染技術として確立することを目的に、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$-Ce$$^{4+}$$溶液を用いた化学除染法(SC法)をJPDR強制循環系Aループに適用し、除染効果(DF)、母材の腐食、電解再生槽の性能、廃液処理等実証データの取得を行った。

論文

硫酸溶液中におけるセリウム(III)の電解酸化に及ぼす共存金属イオンの影響

諏訪 武; 栗林 伸英; 安宗 武俊*; 立川 圓造

電気化学, 56(9), p.722 - 728, 1988/09

原子力施設の化学除染法の開発との関連で、Fe、Cr、Ni、Mn等種々の金属イオンを含む硫酸溶液中におけるCe$$^{3+}$$のCe$$^{4+}$$への電解酸化反応について検討した。

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