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報告書

Status of study of long-term assessment of transport of radioactive contaminants in the environment of Fukushima (FY2018) (Translated document)

長尾 郁弥; 新里 忠史; 佐々木 祥人; 伊藤 聡美; 渡辺 貴善; 土肥 輝美; 中西 貴宏; 佐久間 一幸; 萩原 大樹; 舟木 泰智; et al.

JAEA-Research 2020-007, 249 Pages, 2020/10

JAEA-Research-2020-007.pdf:15.83MB

2011年3月11日に発生した太平洋三陸沖を震源とするマグニチュード9.0の東北地方太平洋沖地震とそれに伴って発生した津波により、東京電力(現東京電力ホールディングス)福島第一原子力発電所の事故が発生し、その結果、環境中へ大量の放射性物質が放出された。この事故により放出された放射性核種は、その大部分が森林に沈着している。これに対し、面積が広大であり大量の除去土壌などが生じる、多面的な森林の機能が損なわれる可能性があるなどの問題があり、生活圏近傍を除き、汚染された森林の具体的な除染計画はない。そのため、未除染の森林から放射性セシウムが流出し、既に除染された生活圏に流入することで空間線量率が上がってしまうのではないか(外部被ばくに関する懸念)、森林から河川に流出した放射性セシウムが農林水産物に取り込まれることで被ばくするのではないか、規制基準値を超えて出荷できないのではないか(内部被ばくに関する懸念)などの懸念があり、避難住民の帰還や産業再開の妨げとなる可能性があった。日本原子力研究開発機構では、環境中に放出された放射性物質、特に放射性セシウムの移動挙動に関する「長期環境動態研究」を2012年11月より実施している。この目的は、自治体の施策立案を科学的側面から補助する、住民の環境安全に関する不安を低減し、帰還や産業再開を促進するといった点にある。本報告書は、原子力機構が福島県で実施した環境動態研究におけるこれまでの研究成果について取りまとめたものである。

論文

Repeatability and reproducibility of measurements of low dissolved radiocesium concentrations in freshwater using different pre-concentration methods

栗原 モモ*; 保高 徹生*; 青野 辰雄*; 芦川 信雄*; 海老名 裕之*; 飯島 健*; 石丸 圭*; 金井 羅門*; 苅部 甚一*; 近内 弥恵*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(2), p.477 - 485, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.44(Chemistry, Analytical)

福島県の淡水に含まれる低レベル溶存態放射性セシウム濃度の測定に関する繰り返し精度と再現精度を評価した。21の実験施設が5つの異なる前濃縮法(プルシアンブルー含浸フィルターカートリッジ,リンモリブデン酸アンモニウム共沈,蒸発,固相抽出ディスク、およびイオン交換樹脂カラム)によって10L試料3検体を前濃縮し、放射性セシウム濃度を測定した。全$$^{137}$$Cs濃度測定結果のzスコアは$$pm$$2以内で、手法間の誤差は小さいことが示された。一方で、各実験施設内の相対標準偏差に比べて、施設間の相対標準偏差は大きかった。

論文

Electron microscopic analysis of radiocaesium-bearing microparticles in lichens collected within 3 km of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

土肥 輝美; 田籠 久也; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 飯島 和毅

Environmental Radiochemical Analysis VI, p.58 - 70, 2019/09

福島第一原子力発電所事故由来の放射性セシウム微粒子(CsMP)の物理化学特性を統計的に調べるには、効率的なCsMPの収集と単離が求められる。本研究では、大気中浮遊粒子を捕捉する性質を持つ地衣類と、電子顕微鏡分析を用いた分析法を確立した。地衣類の過酸化水素による分解と、FE-EPMAの自動粒子解析システムを組み合わせることで、その他多くの鉱物等粒子中からCsMPを効率的に検出することができた。また、単離された粒子の元素組成や放射能は、分解処理の影響を受けていないことが示された。更にFE-EPMAによる二次元元素分析結果から、いくつかの粒子において不均一な元素分布(SnやFe, Crなど)が見られた。このように本法は、粒子の特性傾向を統計的に把握するため、多くの粒子分析を行う際に有効と期待される。

報告書

福島における放射性セシウムの環境動態研究の現状(平成30年度版)

長尾 郁弥; 新里 忠史; 佐々木 祥人; 伊藤 聡美; 渡辺 貴善; 土肥 輝美; 中西 貴宏; 佐久間 一幸; 萩原 大樹; 舟木 泰智; et al.

JAEA-Research 2019-002, 235 Pages, 2019/08

JAEA-Research-2019-002.pdf:21.04MB

2011年3月11日に発生した太平洋三陸沖を震源とするマグニチュード9.0の東北地方太平洋沖地震とそれに伴って発生した津波により、東京電力福島第一原子力発電所の事故が発生し、その結果、環境中へ大量の放射性物質が放出され、その大部分が森林に沈着している。これに対し、面積が広大であり大量の除去土壌等が生じる、多面的な森林の機能が損なわれる可能性があるなどの問題があり、生活圏近傍を除き、汚染された森林の具体的な除染計画はない。そのため、未除染の森林から放射性セシウムが流出し、既に除染された生活圏に流入することに対する懸念があり、避難住民の帰還や産業再開の妨げとなる可能性があった。原子力機構では、環境中に放出された放射性物質、特に放射性セシウムの移動挙動に関する「長期環境動態研究」を2012年11月より実施している。この目的は、自治体の施策立案を科学的側面から補助する、住民の環境安全に関する不安を低減し、帰還や産業再開を促進するといった点にある。本報告書は、原子力機構が福島県で実施した環境動態研究におけるこれまでの研究成果について取りまとめたものである。

報告書

環境試料中からの放射性セシウム微粒子の単離; リターへの適用事例

田籠 久也; 土肥 輝美; 石井 康雄; 金井塚 清一*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

JAEA-Technology 2019-001, 37 Pages, 2019/03

JAEA-Technology-2019-001.pdf:26.85MB

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故由来の放射性セシウム微粒子(CsMP)の空間的分布の把握や、その物理化学特性を統計的に評価するには、環境試料等からの効率的なCsMPの単離が必要となる。本報では、森林生態系のCs循環に影響する可能性のあるリターに着目し、リターからの効率的なCsMPの単離法を開発した。過酸化水素水による有機物分解処理と、電子顕微鏡学的手法を組み合わせることによって、多くの土壌鉱物粒子を含むリター中からCsMPを短時間(1粒子あたり3日)で単離することができた。この単離法は、林床のリターのみならず、生木の樹皮や葉などの植物試料をはじめ、その他の有機物試料への適用も期待される。

論文

環境同位体による塩水化地下水の地球化学的考察

岩月 輝希; 神野 健二*; 佐伯 和利*; 池見 洋明*; 松岡 信明*; 田籠 久也*

水工学論文集, 46, p.205 - 210, 2002/00

福岡県福岡市において環境同位体を指標に塩水化地下水の水質形成機構について解析を行なった。その結果、化学成分濃度、電気伝導度から塩淡境界の深度を、環境同位体から塩淡境界の形成史を把握する事ができた。

口頭

環境試料中に存在する放射性微粒子の単離方法の検討

田籠 久也; 石井 康雄; 金井塚 清一*; 土肥 輝美; 飯島 和毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所周辺の土壌およびリターにおける放射性核種の化学的形態と分布を評価するために、放射性粒子の分離法を実施した。放射性粒子を分離するための主な手順は次のとおりである。乾燥およびサイズ分類の後、試料を過酸化水素で分解した。そして、放射性核種の分布を把握するためのIP法を実施する。高い放射線を示す部分をフィールドエミッション電子プロマイクロアナライザ(FE-EPMA)およびエネルギー分散型X線分析(EDS)からなる電子顕微鏡分析を行った。上記の方法の結果として、Baのような独特な元素組成を有するいくつかの粒子が同定された。さらに、マイクロマニピュレータを用いて100-200$$mu$$mの粒子を単離する方法を確立した。微細粒子(50$$mu$$m未満)の分離は集束イオンビーム加工装置(FIB)を用いてカーボンテープにトレンチを掘る方法を適用した。

口頭

H29浪江町林野火災地近隣において捕捉された大気浮遊じんの起源の推定

石井 康雄; 武藤 琴美; 萩原 大樹; 伊藤 祥一*; 高橋 誠*; 田籠 久也; 土肥 輝美; 北村 哲浩

no journal, , 

平成29年4月30日に福島県の浪江町と双葉町にまたがる十万山山域において林野火災が発生し、5月6日に鎮圧、10日に鎮火が確認された。この際、近隣町村においてダストサンプリングが行われたが、5月8日に採取された大気浮遊じんの放射性セシウム(Cs-137)濃度が、前日比でおよそ3-9倍の高い濃度であった。この放射性セシウム濃度が高い大気浮遊じんの化学的分析を行い、その特徴から放射性セシウムの起源の推定を行った。

口頭

オフサイトの核種分布特性に基づくサイト内環境中の核種インベントリの推定,5; サイト近傍における地衣類含有粒子の化学形態

土肥 輝美; 田籠 久也; 大村 嘉人*; 金井塚 清一*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)サイト内で発生する多種多様な固体廃棄物中の放射性核種のインベントリ評価に向け、サイト外における表土および樹木中の様々な放射性核種の分布状況について、距離・方位および時間依存性を評価し、サイト内各地点における核種インベントリを評価する手法の確立を目指している。本報では、大気浮遊粒子を捕捉する性質を持つ地衣類(菌類と藻類の共生体)を用いて、その核種含有粒子の元素組成から、主な放射性プルーム軌跡上の汚染の特徴を整理する。

口頭

Retention of radiocaesium particle in Parmelioid lichens

土肥 輝美; 藤原 健壮; 大村 嘉人*; 田籠 久也*; 飯島 和毅; 北村 哲浩

no journal, , 

In order to understand and estimate the behavior of radiocaesium discharged by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident in the environment, it is essential to clarify the chemical characteristics of initially deposited radiocaesium. Since lichens are known to uptake and retain radionuclides in the thalli for long periods, they are expected to be used as bioindicator for characterization of fallout radiocaesium. It is expected that lichens can uptake radiocaesium by both ion exchange and particulate entrapment. However, little is known about such mechanisms. In this study, we focused on parmelioid lichens, which commonly distributed well throughout Fukushima prefecture in Japan, and investigate characteristics of particulate matters containing radiocaesium (caesium particle) in the lichens by electron microscope.

口頭

Cs保持に関わる環境試料の前処理・分析手法の確立; ToF-SIMSを用いたCs同位体比測定の検討

田籠 久也*; 川村 秀久*; 草野 佳一*; 土肥 輝美

no journal, , 

森林生態系のCs循環に影響する可能性のあるリターに着目し、Cs量が比較的高いとされるCs含有粒子(CsMPs)の割合や特性を評価するため、それらの前処理・分析手法を検討した。粒径1$$sim$$10$$mu$$m程度のCsMPについては、有機物分解と電子顕微鏡を組み合わせて数千$$sim$$数万の土壌粒子を含むリター中から短時間(3日/1粒子)で特定可能とした。Cs同位体情報を得るための二次イオン質量分析法(ToF-SIMS)を適用する上では、数$$mu$$mレベルの試料探索が課題であった。そこで、集束イオンビームでCsMPの周囲にGaの目印を施すことで、ToF-SIMSによるCsMPの探索を容易にした。また、同試料のCs同位体(133Cs, 134(Cs+Ba), 135Cs, 137(Cs+Ba))スペクトルおよび二次元マッピングから各Cs同位体の分布情報を取得し、電子顕微鏡およびToF-SIMSを用いた微小試料の決定から同位体比測定までの一連の分析手法を確立することができた。

口頭

誘導結合プラズマ-飛行時間型質量分析計(ICP-TOF-MS)を用いた微粒子の高速化学分析

堀越 洸*; 沼 倫加*; 田籠 久也*; 伊藤 聡美; 高橋 宏明*; 平田 岳史*

no journal, , 

2011年3月11日の東北地方太平洋沖地震に起因する津波により、福島第一原子力発電所(FDNPP)は損傷を受け、放出された放射性セシウムの一部は難溶性のセシウム含有粒子(CsMP)として降着した。数$$mu$$m程度のCsMPはその高い比放射能から分布・動態解析が進んでいる。一方、放出された放射性物質を含む微粒子の中には1$$mu$$mよりも小さな微粒子(超微粒子)が含まれている可能性がある。このような超粒子の環境中における分布や生体内動態を明らかにするには、ナノ粒子の化学組成を統計的に分析可能とする高感度かつ高速な分析手法の開発が不可欠である。そこで本研究では大気圧高温プラズマ(ICP)を用いた質量分析法(ICP-MS法)により、1$$mu$$mよりも小さな超微粒子の高感度かつ高速分析を試みた。ICP-MS法ではナノ粒子は1ms以下の過渡的信号として観測される。この1ms以下という信号時間の長さは四重極質量分析計の質量走査速度に比べて短く、単一ナノ粒子から複数の元素情報を引き出すことは困難である。これに対して飛行時間型質量分析計(TOF)では、質量分析計に取り込んだ元素イオンを網羅的に積算するため、過渡的信号からも多元素同時分析が可能である。本研究では、TOFを組み込んだICP-MS法(ICP-TOF-MS法)のナノ粒子に対する元素分析能の評価を目標とした。対象試料としてFDNPPからおよそ1km圏内に生育するスギとサクラ樹皮から微粒子を回収し、その元素組成分析から起源推定解析を行った。

口頭

飛行時間型二次イオン質量分析法による微小試料中の$$^{135}$$Cs/$$^{133}$$Cs値測定の検討

田籠 久也*; 川村 秀久*; 草野 桂一*; 土肥 輝美; 藤原 健壮

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(FDNPS)の事故により放出された放射性セシウム(Cs)の多くは森林に沈着した。環境中で放射性Csは、それを含むミクロサイズのガラス質微小粒子(CsMP)や鉱物に収着した微小粒子としても存在していることが知られている。特に、森林のリター層に残存する放射性Csは森林生態系のCs循環に影響する可能性があるため、それに含まれるこれらの微小粒子中のCsの核種組成などの特性を評価しておくことは放射性Csの挙動の把握につながる。Csには安定Csと放射性Csが存在する。それらのCs同位体比($$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csや$$^{135}$$Cs/$$^{133}$$Cs)は、放射性Csの起源を推定する指標になることが知られている。本研究では、リター試料中からFDNPS事故由来のCsMPを特定し、微小試料中のCs同位体比から起源推定の可能性を探ることを目的として、飛行時間型二次イオン質量分析法(ToF-SIMS)による$$^{135}$$Cs/$$^{133}$$Cs値測定を検討した。

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