High-sensitive XANES analysis at Ce L-edge for Ce in bauxites using transition-edge sensors; Implications for Ti-rich geological samples

Li, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.

Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02

https://doi.org/10.1016/j.aca.2022.340755

希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L吸収端だけでなくL吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。

第2期中期計画における原子力施設の廃止措置と技術開発

照沼 章弘; 三村 竜二; 長島 久雄; 青柳 義孝; 廣川 勝規*; 打它 正人; 石森 有; 桑原 潤; 岡本 久人; 木村 泰久; et al.

JAEA-Review 2016-008, 98 Pages, 2016/07

JAEA-Review-2016-008.pdf:11.73MB

原子力機構は、平成22年4月から平成27年3月までの期間における中期目標を達成するための計画(以下「第2期中期計画」という。)を作成した。また、上記期間中の各年度の業務運営に関する計画(以下「年度計画」という。)を定めている。バックエンド研究開発部門は、この第2期中期計画及び年度計画に基づいて、廃止措置技術開発と原子力施設の廃止措置を進めてきた。本報告は、バックエンド研究開発部門が第2期中期に実施した廃止措置技術開発と原子力施設の廃止措置の結果についてまとめたものである。

Exciting possibilities of soft X-ray emission spectroscopy as chemical state analysis in EPMA and FESEM

高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 寺内 正己*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

Microscopy and Microanalysis, 20(Suppl.3), p.684 - 685, 2014/08

https://doi.org/10.1017/S1431927614005145

電子プローブアナライザ(EMPA)としてX線エネルギー範囲が公称50210eVの新しい波長分散型軟X線発光分光計(SXES)を開発した。このEPMA-SXESは2枚の不等間隔溝回折格子を用いた平面結像型分光器で、従来の波長分散型分光器では困難であったパラレル計測が可能であり、そのエネルギー分解はAl-L端で約0.2eVと、光電子分光器や電子エネルギー損失分光器と比して同程度である。これらの特長から様々なバルク試料の化学結合状態について有意義な情報を得ることができる。本研究では、このEPMA-SXESを用いた実試料の測定を行い、リチウムイオン電池の負極及び金属リチウムからのLi-K発光スペクトルの比較、結合と結合に起因するキッシュ黒鉛からのC-K発光スペクトルの結晶方位依存性、3種類の希土類フッ化物(LaF, CeF, NdF)からのLa, Ce, NdのN発光スペクトルの比較について報告する。

Prognostic significance of amino-acid transporter expression (LAT1, ASCT2, and xCT) in surgically resected tongue cancer

豊田 実*; 解良 恭一*; 大島 康宏; 石岡 典子; 紫野 正人*; 坂倉 浩一*; 高安 幸弘*; 高橋 克昌*; 富永 英之*; 織内 昇*; et al.

British Journal of Cancer, 110(10), p.2506 - 2513, 2014/05

https://doi.org/10.1038/bjc.2014.178

Amino-acid transporters are necessary for the tumor cell growth and survival, and play a crucial role in the development of cancer. But, it remains unclear about the prognostic significance of L-type amino acid transporter 1 (LAT1), System ASC amino acid transporter 2 (ASCT2) and xCT expression in patients with tongue cancer. We conducted the clinicopathological study to investigate the protein expression of these amino acid transporters in tongue cancer. Eighty-five patients with surgically resected tongue cancer were evaluated. Tumor sections were stained by immunohistochemistry for LAT1, ASCT2, xCT, CD98, Ki-67, CD34 and p53. The expression of LAT1 and ASCT2 was significantly associated with disease staging, lymph node metastasis, lymphatic permeation, vascular invasion, CD98 expression and cell proliferation (Ki-67). xCT expression indicated a significant association with advanced stage and tumor factor, correlated with CD98. By univariate analysis, both LAT1 and ASCT2 had a significant relationship with prognosis. Multivariate analysis confirmed that LAT1 were independent prognostic factors for predicting poor prognosis. These results suggest that LAT1 and ASCT2 can serve as a significant prognostic factor for predicting worse outcome after surgical treatment and may play an important role in the development and pathogenesis for tongue cancer.

Development and applications of a new soft X-ray emission spectrometer for electron probe microanalysis and/or nanoanalysis

高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 寺内 正己*; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

JAEA-Conf 2013-001, p.13 - 15, 2013/09

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2013-001

軟X線発光分光器における分析エネルギー範囲を拡張するため、50から200eVの低エネルギー用としてラミナー型不等間隔溝(VLS)回折格子JS50XL、2000から4000eVの高エネルギー用として多層膜VLS回折格子JS4000を新たに開発した。また、電池材料, 鋼及び合金, 電子デバイスなどのさまざまな分野に対応できる発光スペクトル計測のための商用アプリケーションソフトウェアも併せて開発した。講演では、JS50XL及びJS4000を同時に搭載可能な分光器を装着した商用機EPMAの概要と、リチウムイオン電池の充電状態によるLi-Kスペクトルの空間的, 時間的化学状態変化や、CdSe, ZnTe, InPからのKeV領域スペクトルの計測結果などについて述べる。この開発は、科学技術振興機構の産学共同シーズイノベーション化事業(育成ステージ)の共同開発のプロジェクトの一つ(ナノスケール軟X線発光分析システムの開発)として行われた。

Chemical State Mapping via soft X-rays using a Wavelength Dispersive Soft X-ray Emission Spectrometer with High Energy Resolution

高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 寺内 正己*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

Microscopy and Microanalysis, 19(Suppl.2), p.1258 - 1259, 2013/08

https://doi.org/10.1017/S1431927613008283

軟X線発光分光学に資するために電子顕微鏡用に新開発の回折格子を搭載した分散型分光器(WD-SXES)を製作した。汎用電子プローブX線マイクロアナライザー(JEOL JXA-8100)用に2種類の回折格子とCCDを搭載したWD-SXESでは50-210eVのエネルギー範囲を測定できる。この分光器のエネルギー分解幅は約0.3eVで、これまでの分子累積膜(LB膜)を分散素子として用いる場合より、約1桁高いエネルギー分解が得られる。例えば、AlB合金のフェルミ端はバルクのAlに対して1.5eV高いエネルギーにあることが観測される。また、バルクのAlとAlB合金がミクロンオーダーの空間領域に混在する試料に対してエネルギー範囲72-73.5eVと73.5-75eVとの2つをマッピングした場合、エネルギー差がわずか1.5eVであるのにもかかわらずコントラストが反転し、それぞれの物質の分布をサブミクロンの空間分解で測定できた。このように、この装置は化学状態のマッピングに高い可能性を持つといえる。

A New grating X-ray spectrometer for 2-4 keV enabling a separate observation of In-L and Sn-L emissions of indium tin oxide

寺内 正己*; 高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

Microscopy, 62(3), p.391 - 395, 2013/06

https://doi.org/10.1093/jmicro/dfs129

電子顕微鏡における回折格子分光器の使用エネルギーの上限を拡張を狙って、新しい多層膜蒸着不等間隔溝回折格子、JS4000を製作し、試験した。回折格子は斜入射角1.35度で2-3.8keVの領域を測定できるように設計した。新しい多層膜構造を用いることにより同一の光学系の配置を用いて1.5keVから4keVの軟X線発光スペクトルの同時取得が可能となったことを示す。Te-L(3.8keV)発光線の半値全幅は27eVであった。エネルギー分散型X線分光器では分解できないSn-L(3444eV)とIn-L(3487eV)のピークが分離できた。

Development of a soft X-ray diffractometer for a wideband multilayer grating with a novel layer structure in the 2-4 keV range

今園 孝志; 小池 雅人; 河内 哲哉; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; 大上 裕紀*; 米澤 善央*; 倉本 智史*; et al.

AIP Conference Proceedings 1465, p.33 - 37, 2012/07

https://doi.org/10.1063/1.4737535

We have developed a compact wavelength-dispersive soft X-ray emission (SXE) spectrometer for TEM's. SXE spectroscopy combined with transmission electron microscopy (TEM-SXES) should be a hopeful method to reveal physical properties and electronic structures of identified small specimen areas of various compounds. It is necessary to develop a new SXES instrument that works in an energy range of 2-4 keV, in which it is of importance to simultaneously detect and analyze SXE spectra for materials science and industry. For this purpose, we have invented a novel layer structure that enables to uniformly enhance the reflectivity in a few keV energy range at a fixed angle of incidence. The multilayer structure that consisted of W and BC was fabricated on the surface of a newly designed holographic laminar-type varied-line-spacing master grating (MLG). Its performance test was carried out at BL-11B, Photon Factory, KEK. As a result, it was revealed that the new MLG was effective to uniformly enhance the diffraction efficiency and worked practically in this energy region.

Laminar and blazed type holographic gratings for a versatile soft X-ray spectrograph attached to an electron microscope and their evaluation in the 50-200 eV range

今園 孝志; 小池 雅人; 河内 哲哉; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; 大上 裕紀*; 米澤 善央*; 倉本 智史*; et al.

Applied Optics, 51(13), p.2351 - 2360, 2012/05

https://doi.org/10.1364/AO.51.002351

電子顕微鏡に搭載するための汎用軟X線平面結像型分光器用ラミナ型及びブレーズ型ホログラフィック不等間隔溝球面回折格子を設計・作製・評価した。放射光を用いて実施した入射角86.00におけるラミナ型マスター及びレプリカ回折格子の絶対回折効率は50200eV領域で5%超を示す一方、ブレーズド型の場合は8%超であった。それぞれの最大回折効率は、22%, 2627%であった。レーザープラズマ光源を用いた分解能実験により、すべての回折格子の分解能がLiの発光スペクトルのエネルギー(約55eV)で700以上であることがわかった。また、透過型電顕に搭載した分光器を用いて金属Liのスペクトルを高い分解能で計測することに成功した。

Ultrasoft-X-ray emission spectroscopy using a newly designed wevelength-dispersiv spectrometer attached to a transmission electron microscope

寺内 正己*; 高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; et al.

Journal of Electron Microscopy, 61(1), p.1 - 8, 2012/02

https://doi.org/10.1093/jmicro/dfr076

エネルギー領域50-200eVでの超軟X線分光のための新しい回折格子(JS50XL)を設計,製作,評価した。回折格子とマルチチャンネルプレート(MCP)から構成される分光器を製作した。この分光器の低エネルギー端である49.5eVで0.15eVのエネルギー分解でMg-L発光の鋭いフェルミ端を観測した。Li-K発光スペクトルは金属Li,酸化表面金属Li,5%Li-Alで得られた。Al, AlN, MgAlOのAl-L発光スペクトル中で観測された相対エネルギーシフトは内殻電子結合エネルギー(化学シフト)とこれらの物質の禁止帯エネルギーで説明された。Si, SiC, SiO(石英)のSi-L発光、GaPとInPのP-L発光が示された。さらに、回折格子の低エネルギー限界を32eVになるよう傾けた結果、Mg-L発光の全強度分布が完璧に得られた。これらの超軟X線発光スペクトルは電子顕微鏡における新型軟X線発光分光(SXES)の低エネルギー領域への拡張が成功したことを示している。