Microbially formed Mn(IV) oxide as a novel adsorbent for removal of Radium

田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.

Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2024.141837

本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上のRaを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10 mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。

Improvement of the stability of IO-, SeO-, and SeO-coprecipitated barite after treatment with phosphate

徳永 紘平; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

Environmental Science & Technology, 57(8), p.3166 - 3175, 2023/02

https://doi.org/10.1021/acs.est.2c08939

核燃料の核分裂生成核種の中には半減期が極めて長いものが存在し、それらの適切な処理処分方法の開発は重要な課題である。特に福島第一原子力発電所での汚染水処理において問題となるセレン79(Se)やヨウ素129(I)は、核分裂生成核種の中でも半減期が特に長く、かつ水溶液中からの除去が困難な陰イオンとして存在する(ヨウ素酸(IO)、亜セレン酸(SeO)、セレン酸(SeO))。本研究では、これら長半減期の陰イオン系核種に対する新規の処理処分法として、極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO)中にこれらの陰イオンを水溶液中から効果的に取り除いた後に、鉱物の構造内で長期間安定に保持する技術の開発を行った。実験の結果、バライトへのヨウ素酸、亜セレン酸、セレン酸の分配は競合イオンの存在下においても高い除去効率を示した一方、時間の経過に伴う固相からのイオンの溶出が問題として生じた。特に電荷の小さなヨウ素酸に対してその影響は顕著であり、純水条件においては約20%、塩化物イオンや硝酸イオンの競合イオンをそれぞれ含む溶液中においては約60%と固相からの高いヨウ素の溶出が示された。一方で、バライト共沈試料を希薄なリン酸イオン溶液に添加することで、純水のみでの溶出に比べて、陰イオンの溶出量が著しく減少する結果が得られた。これはリン酸イオンがバライト全体を安定化させたことを示しており、他の鉱物では強い抽出剤として働くリン酸イオンが、バライトに対してはイオンの溶出を低減化させることを示している。この効果を系統的に明らかにするために、XAFS法による、バライト表面でのリン酸イオンの吸着メカニズムの解明を行ったところ、リン酸イオンはバライト表面から数ナノメートルの深さにおいてバリウムのリン酸塩の化学形態で存在することが示された。このリン酸イオンの吸着によるバライト表層での二次的な沈殿相の形成により、固相からの元素の溶出が制限され、バライト全体が安定化されたと考えられる。この効果はセレン酸、亜セレン酸、ヨウ素酸の陰イオンを含んだバライト共沈試料においても同様に確認されており、バライトへの共沈とリン酸イオン吸着を合わせた処理を行うことで、放射性陰イオン系核種の溶液中からの効果的な除去と、鉱物構造内での長期的な安定化が可能となる。

Microbial influences on manganese deposit formation at Yunotaki Fall, Japan

白石 史人*; 千原 亮二*; 谷本 理沙*; 田中 万也; 高橋 嘉夫*

Island Arc, 31(1), p.e12448_1 - e12448_9, 2022/05

https://doi.org/10.1111/iar.12448

北海道オンネトー湯の滝では、藻類が光合成により放出する酸素がマンガン酸化細菌によるマンガン酸化物形成を支えていると考えられてきた。しかし、実際にこうした光合成由来の酸素がマンガン酸化物形成にどの程度寄与しているのかは不明であった。本研究では、こうした藻類由来の酸素がマンガン酸化物形成に与える影響について微小電極を用いた局所化学分析,バルク分析,DNA解析を組み合わせて調べた。その結果、オンネトー湯の滝では光合成由来酸素の寄与ははっきりせず、マンガン酸化細菌による直接的なマンガン酸化物形成が支配的であることが分かった。

Effective removal of iodate by coprecipitation with barite; Behavior and mechanism

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 田中 万也; 香西 直文

Chemosphere, 266, p.129104_1 - 129104_10, 2021/03

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.129104

本研究ではバライトへの共沈を利用することで、長い半減期と高い溶出性を持つ放射性ヨウ素の陰イオン(ヨウ素酸)を効果的な除去する手法を開発することを目的とする。本研究により、競合イオンの共存下でもヨウ素酸を効果的に除去する条件を見出すとともに、従来使用されていたハイドロタルサイトなどの層状鉱物に比べて2桁以上高い分配効率を達成した。また広域X線吸収微細構造法により、バライト構造内においてヨウ素酸は硫酸イオンと置換されて取り込まれており、電荷の過不足はバリウムイオンの周囲に存在するナトリウムイオンにより補われていることが示唆された。これらヨウ素酸のバライトに対する高い分配効率と強い結合性より、バライトは放射性ヨウ素の除去において有効な処理法であることが示された。

Radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in terrestrial systems

恩田 裕一*; 谷口 圭輔*; 吉村 和也; 加藤 弘亮*; 高橋 純子*; 脇山 義史*; Coppin, F.*; Smith, H.*

Nature Reviews Earth & Environment (Internet), 1(12), p.644 - 660, 2020/12

https://doi.org/10.1038/s43017-020-0099-x

This review, concerning on findings obtained by detailed field monitoring after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, covers the initial fallout and vertical movement of radionuclide in the land and forest, and subsequent transport and redistribution through hydrological and geomorphological processes in cropland, urban area, paddy field, and forested area. We discuss the finding of the transport of radionuclides through rivers and new discoveries for hydrological and sediment transport environmental impact in monsoonal regions.

Development and application of a He neutron spin filter at J-PARC

奥平 琢也; 奥 隆之; 猪野 隆*; 林田 洋寿*; 吉良 弘*; 酒井 健二; 廣井 孝介; 高橋 慎吾*; 相澤 一也; 遠藤 仁*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 977, p.164301_1 - 164301_8, 2020/10

https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.164301

We are developing a neutron polarizer with polarized He gas, referred to as a He spin filter, based on the Spin Exchange Optical Pumping (SEOP) for polarized neutron scattering experiments at Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). A He gas-filling station was constructed at J-PARC, and several He cells with long spin relaxation times have been fabricated using the gas-filling station. A laboratory has been prepared in the MLF beam hall for polarizing He cells, and compact pumping systems with laser powers of 30 W and 110 W, which can be installed onto a neutron beamline, have been developed. A He polarization of 85% was achieved at a neutron beamline by using the pumping system with the 110 W laser. Recently, the first user experiment utilizing the He spin filter was conducted, and there have been several more since then. The development and utilization of He spin filters at MLF of J-PARC are reported.

Difference in the solid-water distributions of radiocesium in rivers in Fukushima and Chernobyl

高橋 嘉夫*; 坂口 綾*; Fan, Q.*; 田中 万也; 三浦 輝*; 栗原 雄一*

Behavior of Radionuclides in the Environment I; Function of Particles in Aquatic System, p.115 - 150, 2020/00

https://doi.org/10.1007/978-981-15-0679-6

This book chapter introduced the difference in the behavior of radiocesium between Fukushima and Chernobyl. The main factors that cause the difference are geology and soil types. Phyllosilicate minerals that strongly adsorb radiocesium are more abundant in Fukushima area originated from weathered granite. In contrast, high concentration of natural organic matter in Chernobyl area adsorbed on particulate matter inhibits formation of inner-sphere complex of radiocesium to the particulate matter.

Study on use of superconducting magnet and first inelastic neutron scattering experiment under magnetic field at 4SEASONS spectrometer

梶本 亮一; 石角 元志*; 吉良 弘*; 金子 耕士; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 稲村 泰弘; 池内 和彦*; 飯田 一樹*; 村井 直樹; et al.

Physica B; Condensed Matter, 556, p.26 - 30, 2019/03

BB2018-0570.pdf:2.17MB

https://doi.org/10.1016/j.physb.2018.11.065

Magnets are important for studying magnetism and are commonly used as sample environment devices of neutron scattering instruments. However, the use of magnets was prevented at the time-of-flight direct-geometry neutron spectrometer 4SEASONS in Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at J-PARC, because the instrument is surrounded by iron components, and it is equipped with a piece of equipment operated with magnetic bearings. In the present work, we investigate the influence of stray magnetic fields from a superconducting magnet which is shared among neutron scattering instruments in MLF. Based on the investigation, we modified 4SEASONS such that it can be used with the magnet. Finally, we successfully performed the first inelastic neutron scattering experiments with applied magnetic fields using this sample environment.

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

Mineralogical control of the size distribution of stable Cs and radiocesium in riverbed sediments

田中 万也; 渡邊 直子*; 山崎 信哉*; 坂口 綾*; Fan, Q.*; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(2), p.173 - 185, 2018/00

https://doi.org/10.2343/geochemj.2.0501

福島県の山木屋(川俣町)と黒岩(福島市)において河川堆積物を採取し、粒径別の化学組成及び鉱物組成の分析を行った。セシウムを含むアルカリ元素の粒径分布は鉱物組成をよく反映していた。山木屋地点ではCsとCsが同様の粒径分布を示し、シルト画分から砂画分にかけて濃度が低下した。シルト画分ではセシウムが粘土鉱物に固定されているものと考えられる。一方、黒岩地点では細粒砂・中粒砂画分においてCsとCsの濃度が最も低く、粗粒砂・極粗粒砂画分において高い濃度を示した。これらの粗粒砂画分には風化黒雲母の粒子が肉眼で観察されており、こうした風化黒雲母にセシウムが固定されていると考えられる。山木屋と黒岩は対照的な結果を示したが、それぞれ地点において安定及び放射性セシウムの粒径分布が鉱物組成をよく反映していることが示された。