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論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

J-PARC 3GeVシンクロトロンビームコリメータの故障原因究明作業

岡部 晃大; 山本 風海; 神谷 潤一郎; 高柳 智弘; 山本 昌亘; 吉本 政弘; 竹田 修*; 堀野 光喜*; 植野 智晶*; 柳橋 亨*; et al.

Proceedings of 14th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.853 - 857, 2017/12

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)には、ビーム損失を局所化し、機器の放射化を抑制するためにビームコリメータが設置されている。RCSにて加速中に広がったビームハローは、すべてコリメータ散乱体によって散乱され、吸収体部にて回収される。2016年4月のコリメータ保守作業時に吸収体部の1つで大規模な真空漏れが発生したため、代替の真空ダクトを設置することで応急的な対処を行い、ビーム利用運転を継続した。取り外したコリメータの故障原因を特定するためには、遮蔽体を解体し、駆動部分をあらわにする必要がある。しかし、故障したコリメータ吸収体部は機能上非常に高く放射化しており、ビームが直接当たる真空ダクト内コリメータ本体では40mSv/hという非常に高い表面線量が測定された。したがって、作業員の被ばく線量管理、及び被ばく線量の低減措置をしながら解体作業を行い、故障したコリメータ吸収体の真空リーク箇所の特定に成功した。本発表では、今回の一連の作業及び、コリメータの故障原因について報告する。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

Progress of divertor simulation research toward the realization of detached plasma using a large tandem mirror device

中嶋 洋輔*; 武田 寿人*; 市村 和也*; 細井 克洋*; 大木 健輔*; 坂本 瑞樹*; 平田 真史*; 市村 真*; 池添 竜也*; 今井 剛*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 463, p.537 - 540, 2015/08

 被引用回数:17 パーセンタイル:88.2(Materials Science, Multidisciplinary)

A divertor simulation experimental module (D-module) with a V-shaped divertor target is installed in the west end-sell in GAMMA 10 large tandem mirror device, and a hydrogen plasma irradiation experiment to the target have been started to investigate radiation cooling mechanism on the target. A gas injection system is installed in the D-module and Langmuir probe and calorie meter array are mounted on the target plate. During the plasma irradiation, the highest electron density of 2.4 $$times$$ 10$$^{18}$$ m$$^{-3}$$ and a significant reduction of the electron temperature from a few tens of eV to 2 eV are achieved on the target plate by hydrogen and noble gas injection into the D-module.

論文

Development of function-graded proton exchange membrane for PEFC using heavy ion beam irradiation

白木 文也*; 吉川 妙子*; 大島 明博*; 大島 雄二*; 高澤 侑也*; 福武 直之*; 大山 智子*; 裏川 達也*; 藤田 創*; 高橋 朋宏*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 269(15), p.1777 - 1781, 2011/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:53.57(Instruments & Instrumentation)

イオン照射時のブラッグピーク付近での化学反応の局所性を利用して、傾斜的に親水基が導入された燃料電池用新規プロトン交換膜材料を創製し、燃料電池特性を評価した。フッ素系高分子材料にXe$$^{54+}$$照射を真空・室温下で行い、ブラッグカーブに沿ったLETの違いを利用して傾斜的なラジカル生成を誘起した。照射後、スチレンモノマーをグラフト反応させ、スルホン化処理することで親水基の傾斜的な分布を有するプロトン交換膜を得た。これを用いて作製した膜/電極接合体は、特に電圧の安定性が従来のものよりも優れていることが明らかとなり、燃料電池の性能向上に繋がると期待される。

論文

A One-dimensional propagation of shock wave supported by atmospheric millimeter-wave plasma

小田 靖久; 山口 敏和*; 白石 裕也*; 小紫 公也*; 梶原 健; 高橋 幸司; 春日井 敦; 坂本 慶司

Journal of Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves, 32(6), p.877 - 882, 2011/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:47.07(Engineering, Electrical & Electronic)

A shock wave supported by an atmospheric breakdown plasma caused by a high-power millimeter-wave beam was studied. The shadow graph image in a shock tube visualized the one-dimensional shock-wave generated by the millimeter-wave breakdown in atmosphere for the first time. It was revealed that a normal shock wave propagated through the tube at the constant velocity while it was detached from the ionization front of the plasma whenever the propagation velocity of the ionization front was supersonic or subsonic. And it was visually clarified that the atmospheric millimeter-wave breakdown had the combined structure of the normal shock wave and the heating region of the millimeter-wave plasma. The measured pressure of the shock front was as equal as the normal shock which propagated at measured Mach number.

論文

Micro-fabrication of biodegradable polymers using focused ion beam

大久保 聡*; 高橋 朋宏*; 高澤 侑也*; 五輪 智子*; 佐々木 隆*; 長澤 尚胤; 玉田 正男; 大島 明博*; 田川 精一*; 鷲尾 方一*

Journal of Photopolymer Science and Technology, 23(3), p.393 - 397, 2010/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:15.4(Polymer Science)

ポリカプロラクトン,ポリブチレンサクシネート・アジペート共重合体などの生分解性プラスチック材料に集束イオンビーム(FIB)を照射して直接エッチング処理を施すことで、ナノメートル分解能で微細加工が可能となった。フィルムあるいはスピンコートにより作製したシート状生分解性プラスチックにGaイオンのFIBを照射して、250ナノメートルの線幅を有する微孔膜や歯車などをナノメートル分解能で微細加工することに成功した。これらのことから、FIBを製造手段として生分解性プラスチックの医用・電子デバイス及びマイクロマシン分野への応用利用が期待される。

論文

SR-PES and STM observation of metastable chemisorption state of oxygen on Si(110)-16$$times$$2 surface

山本 喜久*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 高橋 裕也*; 今野 篤史*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 朝岡 秀人; 末光 眞希*

Applied Surface Science, 254(19), p.6232 - 6234, 2008/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:23.21(Chemistry, Physical)

Si(110)-16$$times$$2表面に室温吸着させた酸素分子の吸着状態と、その後の加熱による吸着構造の変化を放射光光電子分光により研究した。その結果、微量の酸素暴露でもSi$$^{1+}$$だけでなく、Si$$^{2+}$$, Si$$^{3+}$$成分が現れることがわかった。これは、O$$_{2}$$分子が既に酸素が吸着しているサイトの近辺に選択的に吸着されるため生じている可能性が高い。また加熱後のSi$$^{2+}$$, Si$$^{3+}$$成分の結合エネルギーが増加し、熱酸化膜の値に近くなっていることから、室温で準安定状態にあった酸素原子が加熱によりSi-O結合長とSi-O-Si結合角を緩和させたことが示唆される。

論文

Observation of initial oxidation on Si(110)-16$$times$$2 surface by scanning tunneling microscopy

富樫 秀晃*; 高橋 裕也*; 加藤 篤*; 今野 篤史*; 朝岡 秀人; 末光 眞希*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 46(5B), p.3239 - 3243, 2007/05

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.98(Physics, Applied)

Si(110)面は、デバイスの高速化及び高集積化の点から新たな基板表面として注目を集めており、その極薄酸化膜初期形成に伴う表面Si原子のエッチング効果の理解はデバイス作製に欠かせない。われわれは走査型トンネル顕微鏡(STM)を用い、清浄表面の原子レベルの酸化過程を解析した。その結果、Si(001)面とは異なり、酸化に伴うSiエッチングが極めて抑制され酸化層とのシャープな界面が作製可能であることを明らかにした。

論文

XPS and STM studies on initial oxidation of Si(110)-16$$times$$2

末光 眞希*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 高橋 裕也*; 今野 篤史*; 山本 喜久*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.996, p.19 - 25, 2007/00

その高いホール移動度、及びマルチゲートFETにおける活性面として、Si(110)は次世代CMOSプロセスで重要な働きをすると期待される。われわれはこのSi(110)清浄表面の酸化初期過程を放射光光電子分光法及び走査型トンネル顕微鏡を用いて調べた。Si(110)清浄表面の16$$times$$2再配列構造を反映し、同表面の初期酸化過程は(111)や(001)面にはない特異な酸化特性を示すことを明らかにした。

口頭

リアルタイム光電子分光測定によるSi(110)-16$$times$$2初期酸化過程の観察,1

富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 山本 喜久*; 今野 篤史*; 成田 克*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 高橋 裕也*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)面は正孔移動度がSi(100)面と比較して大きいため、より高速の電子デバイス動作が期待されている。また3次元フィン型トランジスタ構造に用いられる面方位として高集積化の観点からも有望視され、Si(110)面は高速化,高集積化の両者から注目を集めている。このように次世代トランジスタ構造として重要なSi(110)面であるが、デバイス作製の鍵を握る極薄酸化膜の初期形成過程は、これまでほとんど解明されてこなかった。われわれはリアルタイム放射光光電子分光法と走査型トンネル顕微鏡を用いてSi(110)-16$$times$$2清浄表面の初期酸化過程における酸化膜被覆率の時間発展を観察した。その結果、Si(001)-2$$times$$1表面では見られない、Si(110)-16$$times$$2表面特有の急速な初期酸化過程が存在することを見いだした。このような酸化過程は、Si(110)-16$$times$$2再配列表面に特徴的に存在するアドアトムクラスターが寄与する現象と考えられる。

口頭

リアルタイム光電子分光測定によるSi(110)-16$$times$$2初期酸化過程の観察,2

加藤 篤*; 富樫 秀晃*; 山本 喜久*; 今野 篤史*; 成田 克*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 高橋 裕也*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)面は正孔移動度がSi(100)面と比較して約1.5倍高く、またダブルゲート,トリプルゲートMOSトランジスタ等の3次元デバイスの活性面として使われるなど、高速化,高集積化の両面から注目を集めている。このように次世代トランジスタ構造として重要なSi(110)面であるが、デバイス作製の鍵を握る極薄酸化膜の初期形成過程は、これまでほとんど解明されてこなかった。われわれはリアルタイム放射光光電子分光法と走査型トンネル顕微鏡を用い、Si(110)-16$$times$$2清浄表面への室温酸化過程における酸化物被覆率の時間発展を観察したので報告する。その結果、異なる二種類の酸化状態が存在し、酸化の進展に伴って一方の酸化状態へ移行する過程を見いだした。これらは酸化にかかわるSi(110)-16$$times$$2再配列構造に特徴的に存在するアドアトムクラスターと関連した現象であると考えている。

口頭

Si(110)-16$$times$$2清浄表面初期酸化過程の放射光・光電子分光による観察

加藤 篤*; 富樫 秀晃*; 山本 喜久*; 今野 篤史*; 成田 克*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 高橋 裕也*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)面の酸化は次世代CMOS技術として注目を集めている。今回、リアルタイム放射光光電子分光法を用いて酸素ガスによるSi(110)-16$$times$$2清浄表面の初期酸化過程を解析した。酸素圧力1.1$$times$$10$$^{-5}$$Paで室温酸化したところ、O1s光電子スペクトルは三つのピークに分離された。酸化が進むにつれて低結合エネルギーの酸化状態からより高い結合エネルギーの酸化状態へと変化することから、低結合エネルギー状態が準安定であることが示唆された。高温酸化でも同様に三つのピークに分離できたが、準安定ピークは含まれていない。こうした低温酸化での準安定ピークの振る舞いはSi(111)表面の酸化でも見られることから、Si(110)表面が(111)ファセットを多く含むと推察される。室温,高温ともにSi(110)表面の初期酸化は酸素導入直後に表面の20-30%が直ちに酸化される急速初期酸化を示した。これは今回得られた実験結果からSi(110)-16$$times$$2再配列構造に存在するアドアトムクラスターが優先的に酸化されることによるものと理解できる。

口頭

Si(110)-16$$times$$2清浄表面初期酸化過程の走査トンネル顕微鏡による観察

高橋 裕也*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 朝岡 秀人; 今野 篤史*; 末光 眞希*

no journal, , 

Si(110)面は、デバイスの高速化及び高集積化の点から次世代CMOSテクノロジーに必須の活性面として注目を集めている。Si(001)面と異なりSi(110)表面では酸素導入直後に表面の25-30%が直ちに酸化される急速初期酸化が生じる。被覆率の検討から、この急速初期酸化状態がSi(110)-16$$times$$2の基本構成ユニットであるペンタゴン・ペア(PP)に関連する可能性が示唆されるが、その直接的検証は未だなされていなかった。われわれは走査型トンネル顕微鏡(STM)を用い、酸素ガスを用いたSi(110)-16$$times$$2清浄表面への初期酸化過程を観察し、アドアトムに関連する段階的に進行する酸化状態を見いだした。

口頭

Scanning-tunneling-microscope observation on initial oxidization at Si surfaces

高橋 裕也*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 朝岡 秀人; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

デバイスの高速化及び高集積化の点から極薄酸化膜の初期形成過程の理解は欠かすことができない。われわれはSi(001)面とSi(110)面をリアルタイム放射光光電子分光法と走査型トンネル顕微鏡STMを用い、清浄表面への初期酸化過程を観察し、酸化機構の比較を行った。Si(001)面が通常の酸化核発生と成長過程で表されるラングミュア型酸化曲線を描くのに対し、Si(110)表面では酸素導入直後に表面の25-30%が直ちに酸化される急速初期酸化が生じた。また両面方位の清浄表面への初期酸化過程を示す原子像の観察から、各方位に存在するアドアトムに特有の酸化状態を見いだした。

口頭

Si(110)表面上16$$times$$2再配列比率の温度依存性

高橋 裕也*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 朝岡 秀人; 今野 篤史*; 末光 眞希*

no journal, , 

さらなるデバイスの高速化及び高集積化の観点から、Si(110)面が次世代CMOSテクノロジーの活性面として注目を集めている。Si(110)清浄表面は16$$times$$2再配列構造を示すことが知られているが、同表面を再現性よく実現する手段はいまだ確立されていない。今回われわれはSi(110)表面上の16$$times$$2再配列比率がどのような熱処理温度依存性を示すかをSTM観察により調べた。その結果Si(110)清浄表面においては、700$$^{circ}$$C付近で1$$times$$1と16$$times$$2の構造遷移が発生し始め、600$$^{circ}$$C$$sim$$650$$^{circ}$$Cで10分間熱処理をすることで、ほぼ全域が16$$times$$2に再配列することを見いだした。

口頭

Si(110)-16$$times$$2表面初期酸化過程の放射光光電子分光

富樫 秀晃*; 山本 喜久*; 後藤 成一*; 高橋 裕也*; 中野 卓哉*; 加藤 篤*; 長谷川 智*; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 朝岡 秀人; et al.

no journal, , 

本研究では、Si(110)-16$$times$$2清浄表面の酸素ガスによる初期酸化過程を放射光光電子分光法(SR-XPS)によって調べた。SR-XPS測定はSPring-8の原子力機構専用表面化学実験ステーションにて行った。使用した基板はBドープp型Si(110)基板で、抵抗率は8$$Omega$$cmから12$$Omega$$cmである。基板をウェット洗浄処理後に超高真空中で数回1200$$^{circ}$$Cまでフラッシング加熱することにより清浄表面を得た。酸化は酸素圧力10$$^{-6}$$Paから10$$^{-4}$$Pa、基板温度500$$^{circ}$$Cから670$$^{circ}$$Cで行った。同様の酸化条件におけるSi(001)面の酸素吸着曲線に比べて有意に速い初期酸化を示すことがわかった。その急速初期酸化において、Si2pバルク成分のうちSi(110)-16$$times$$2表面の基本構成要素であるペンタゴンペアに関連付けられる成分が著しく減少した。このことから、Si(110)-16$$times$$2表面で見られる急速初期酸化現象は、ペンタゴンペアが優先的に酸化されることで生じたと結論した。

口頭

Si(110)-16$$times$$2表面への酸素室温吸着過程のSTMとSR-XPSによる観察

富樫 秀晃*; 高橋 裕也*; 加藤 篤*; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 朝岡 秀人; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

Si(110)面は正孔移動度がSi(001)面と比較して1.5倍以上大きく、3次元構造のトランジスタの活性面としても重要であるため、次世代高速デバイスへの適用が期待される本研究ではSi(110)-16$$times$$2表面への室温酸素吸着過程をSTMを用いて観察し、SR-XPSと比較した。室温のSi(110)-16$$times$$2清浄表面を0.1Lだけ酸素供給した後のSTM占有状態像では、Siのペンタゴンペアと、その上にランダムに散在する輝点が観察された。この輝点は非占有状態像では通常の清浄表面と変わらないため、Bright-Normalサイト(BNサイト)と呼ばれる。BNサイト密度が酸素供給量とともに増加することは、同サイトが吸着酸素原子に関連することを示唆している。室温酸化表面では酸素供給量が増大してもBNサイト以外は観察されなかった。一方、SPring-8のBL23SUで行った同条件で酸化したSi(110)-16$$times$$2表面のSR-XPS測定では、Si2pスペクトルにSi$$^{1+}$$とSi$$^{2+}$$のサブオキサイドがほぼ同密度観察され、さらにSi$$^{3+}$$も観察された。このように低酸素供給量においても高次酸化状態が観察されることからBNサイトは酸素原子2個以上が関与する構造であると示唆される。

口頭

Si(110)-16$$times$$2表面・高温初期酸化過程のSTMとSR-XPSによる観察

高橋 裕也*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 朝岡 秀人; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

Si(110)面はさらなるデバイスの高速化及び高集積化の観点から、次世代CMOSテクノロジーの活性面として注目を集めている。しかし同面上の極薄ゲート絶縁膜の作製に不可欠なSi(110)面初期酸化過程のカイネティクスはいまだ不明な点が多い。今回、われわれは走査型トンネル顕微鏡(STM)と放射光光電子分光法(SR-XPS)を用い、Si(110)-16$$times$$2清浄表面の酸素による高温初期酸化過程を調べたので報告する。Si(110)-16$$times$$2清浄表面を室温で酸化した後、300$$^{circ}$$Cで15分アニールした際のfilled stateのSTM像とemptystate像を観察することができた。Anらが報告するペンタゴンペア列上に、filled-state像でdark(bright, bright, bright), empty-state像でdark(dark, bright, normal)な点として観察されるDD(BD, BB, BN)サイトが観察される。基板温度635$$^{circ}$$Cで酸化した際にはBD, DDサイトが、基板温度660$$^{circ}$$Cで酸化した際にはBDサイトのみが観察された。同条件で酸化したSR-XPSとの比較から、BNサイトを初期酸化状態、DDサイトを最終酸化状態、BDサイトをDDサイトの前躯体と同定した。

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