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田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; Myagmarjav, O.; 小野 正人; 杉本 千紘
Chemical Engineering Science, 299, p.120479_1 - 120479_11, 2024/11
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Engineering, Chemical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、溶液組成を制御して安定な運転を行うため、溶液組成を把握することが求められる。本研究では、深層ニューラルネットワークモデルによる機械学習を用いて、計測可能な物性値から組成をオンラインで予測する手法を開発した。本手法は、従来のサンプリングによる滴定分析と比べて、迅速に溶液組成に関する情報を取得することが出来る。ISプロセスで主要な溶液組成であるHI-I-HO系において、温度、圧力、溶液密度の測定値から組成を予測できるモデルを作成し、トレンドデータから組成を推定可能であることを示した。また、得られたモデルを解析することで、組成制御に効果的な運転パラメータを明らかにした。
田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; Myagmarjav, O.; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 46(55), p.27891 - 27904, 2021/08
被引用回数:5 パーセンタイル:21.94(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、配管閉塞などを回避し、水素製造を安定的に運転するため、各反応器における組成変動を抑制することが求められる。従来の運転方法は、全ての反応器を同時に接続するため、安定的に連動させて運転を行うことが困難であった。本報では、それを解決するため、反応工程別に閉ループを形成することで、各工程を個別に安定化させるループ運転を行った後、連続運転に移行する新たな運転方法を提示した。新たなループ構成に対して、フローシート解析を行い、物質収支が矛盾なく閉ループを構成していることを示し、加えて、ループ運転から連続運転に滞りなく移行でき、水素製造を達成できることを明らかにした。
Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰
International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08
被引用回数:3 パーセンタイル:11.77(Chemistry, Physical)In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI H + I), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous -AlO ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of -AlO or silica, and the top silica layer that is H selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H/SF selectivity but lower H permeance with compared with the membrane using a -AlO intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a -AlO intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed -AlO tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 野口 弘喜; 今井 良行; 上地 優; 久保 真治; 竹上 弘彰
Progress in Nuclear Energy, 137, p.103772_1 - 103772_7, 2021/07
被引用回数:8 パーセンタイル:73.82(Nuclear Science & Technology)Hydrogen production from nuclear energy has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. With respect to the large-scale and economical production of hydrogen using nuclear energy, the thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process is a promising method. The IS process uses sulfur and iodine compounds to decompose water into its elemental constituents, hydrogen and oxygen, by using three coupled chemical reactions: the Bunsen reaction; sulfuric acid decomposition; and hydrogen iodide (HI) decomposition. The decomposition of HI is the efficiency-determining step of the process. In this work, a membrane reactor with a silica membrane closed on one end was designed, and its potential for hydrogen production from HI decomposition was explored. In the reactor-module design, only one end of the membrane tube was fixed, while the closed-end of the tube was freely suspended to avoid thermal expansion effects. The closed-end silica membranes were prepared for the first time by a counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. In application, HI conversion of greater than 0.60 was achieved at a decomposition temperature of 400C. Thus, the membrane reactor with closed-end silica membrane was shown to produce a successful equilibrium shift in the production of hydrogen via HI decomposition in the thermochemical IS process.
野口 弘喜; 上地 優; 田中 伸幸; 竹上 弘彰; 岩月 仁; 笠原 清司; Myagmarjav, O.; 今井 良行; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 46(43), p.22328 - 22343, 2021/06
被引用回数:16 パーセンタイル:61.80(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスは、高温ガス炉,太陽熱,産業廃熱などの様々な熱源を利用して、高効率に大規模水素製造が可能な方法のひとつである。ISプロセスの研究開発課題は、硫酸やヨウ化水素酸などの厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性とそれらの機器による安定した水素製造の実証である。原子力機構では、工業材料製の耐食機器を開発し、それらの機器を組み込んだ水素製造試験設備を製作し、上記研究開発課題の解決に向け、本試験設備の試験運転を進めている。安定した水素製造を行うために、HI-I-HO溶液の安定送液技術の開発、大量漏えいを防止するためのグラスライニング材の品質保証の改善、ブンゼン反応器における硫酸脱水法によるヨウ素析出防止技術の開発を行った。これらの改良により、水素製造量約30L/h、150時間の連続水素製造に成功し、厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性及び安定した水素製造を実証した。
武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.
High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02
本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。
峯尾 英章; 西原 哲夫; 大橋 弘史; 後藤 実; 佐藤 博之; 竹上 弘彰
日本原子力学会誌ATOMO, 62(9), p.504 - 508, 2020/09
高温ガス炉は、ヘリウムガス冷却,黒鉛減速の熱中性子炉で、優れた固有の安全性を有しており、発電のみならず、水素製造などの多様な熱利用に用いることができる。このため、我が国のみならず、海外においても温室効果ガス削減に有効な技術として期待されている。本稿では、ガスタービン発電や水素製造などの熱利用施設と高温ガス炉で構成される高温ガス炉システムの実用化に向け、原子力機構が取り組んでいる技術開発の最前線を紹介する。
田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 竹上 弘彰; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 45(35), p.17557 - 17561, 2020/07
被引用回数:1 パーセンタイル:2.85(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I-HO溶液環境に対する耐食材料としてPTFEやPFA等のフッ素系高分子をライニングした機器が用いられる。PTFEやPFAはHIやIを透過することが定性的には知られているが、材料腐食の観点からISプロセスの機器の信頼性評価のためには透過速度を定量的に評価する必要がある。本報では、PTFE及びPFA膜を用いてHI及びIの透過流束の測定を行い、定量データを取得した。この際、膜厚及び分圧に対して、規格化した透過係数を導入することで、膜固有の透過特性を評価することに成功した。また、透過係数に対してアレニウス型の実験式を整理し、プラント設計に使用できるようにした。これらの結果を基にして、プラントにおいて最適なテフロンライニング材の適応条件を明らかにした。
柴田 大受; 佐藤 博之; 植田 祥平; 竹上 弘彰; 高田 昌二; 國富 一彦
2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.99 - 106, 2020/05
第四世代原子力システムの一つである超高温ガス炉(VHTR)システムについて、原子力研究開発機構で実施している研究開発活動の進捗についてまとめた。高温工学試験研究炉(HTTR)は2010年に原子炉出口温度950Cでの50日間連続運転を達成し、その際、被覆粒子燃料の優れた品質を示した。また、高燃焼度化に向けてZrC被覆粒子の開発を進めている。炉内の構造物に用いる黒鉛の耐酸化性の向上のため、黒鉛へのSiC被覆について中性子照射の影響を調べている。将来の商用高温ガス炉コジェネレーションシステムについて、国際的な安全基準の整備を進めている。HTTRは新規制基準の適合性審査を経て、2019年に再稼働を見込んでいる。ISプロセス連続水素製造試験設備では、2016年に31時間の連続試験が完了した。HTTRでの水素製造-ガスタービン試験に向けた基本設計を完了した。
上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Nuclear Engineering and Design, 361, p.110573_1 - 110573_6, 2020/05
被引用回数:8 パーセンタイル:65.68(Nuclear Science & Technology)原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。グラスライニング鋼材は、耐食性と構造強度を両立した実用工業材料であり、ISプロセスにおける候補材料のひとつである。本報では、グラスライニング製品の信頼性向上に関する技術的要件を整理し、製造品質の向上を図るとともに、試作したグラスライニング製熱電対保護管に対して、ガラス層のFEM応力解析, 熱サイクル試験, 曲げ荷重試験、及び試験片による腐食試験を行い、プロセス環境における健全性を確認した。
竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治
Nuclear Engineering and Design, 360, p.110498_1 - 110498_6, 2020/04
被引用回数:15 パーセンタイル:85.51(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの成果を基に、全系を実用工業材料で製作した100NL/h-H規模の連続水素製造試験装置を完成させた。本報では、連続水素製造試験でのヨウ化水素溶液の安定的な送液技術を開発することで、水素製造時間を8時間から31時間に延伸することに成功した。また、セラミクス試験体の破壊試験データを用い、セラミックス構造体の強度推定式を作成することができた。
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05
被引用回数:20 パーセンタイル:53.68(Chemistry, Physical)工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。
竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治
Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10
日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの成果を基に、全系を実用工業材料で製作した100NL/h-H規模の連続水素製造試験装置を完成させた。本報では、これらのISプロセスの研究開発について、連続水素製造試験及び機器開発の現状・成果について報告する。
上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10
原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。原子力機構はこれまでに、ガラス及びフッ素樹脂材料を用いた試験装置により、連続1週間、30NL/hの水素製造を達成した。その後、実用工業材料を用いた主要反応器を製作し、プロセス腐食環境における健全性を確認した。これらの結果を基に、実用工業材料を用いた、水素製造量100NL/h規模の試験設備を建造した。このうちグラスライニング鋼材は、容器、配管及びセンサー保護管等に用いられ、重要な材料の一つである。本報では、グラスライニング製熱電対保護管の信頼性向上に関する技術的要件を整理するとともに、品質向上確認として実施したガラス層のFEM応力解析、熱サイクル試験、曲げ荷重試験及び腐食試験について報告する。
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 久保 真治
Energy Procedia, 131, p.113 - 118, 2017/12
被引用回数:25 パーセンタイル:99.72(Energy & Fuels)ISプロセスは最も研究された熱化学水素製造プロセスである。現在、原子力機構は実用材料機器を用いた設備による試験の段階にある。主な課題は、プロセス全体の成立性と過酷な環境下での安定した水素製造の確証である。そのために、耐食材料を用いた水素製造能力100L/hの試験設備を作製した。初めに、工程ごとの試験により反応器や分離器の基礎的な性能を確認した。その後、全工程を接続して運転を行い、8時間連続での10L/hの水素製造に成功した。
笠原 清司; 岩月 仁; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 小貫 薫; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 42(19), p.13477 - 13485, 2017/05
被引用回数:53 パーセンタイル:81.54(Chemistry, Physical)日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉を熱源として利用する熱化学法ISプロセスによる水素製造法の研究開発を行っている。ISプロセスの実用化に向けて、主要反応器について耐食性及び処理性能に関する信頼性評価を完了し、これらの反応器を統合し全系を実用工業材料で製作した連続水素製造試験装置により2016年2月に10NL/h、8時間の水素製造を達成した。また、水素製造における熱効率向上を目指し、電解電気透析法(EED)に関する評価を行い、アノード側の硫酸精製の省略や、膜性能の向上により、大幅に必要熱量を低減できることを示した。本報では、これらのISプロセスの研究開発の現状・成果について報告する。
日野 竜太郎; 竹上 弘彰; 山崎 幸恵; 小川 徹
JAEA-Review 2016-038, 294 Pages, 2017/03
福島第一原子力発電所事故後に、シビアアクシデント時の水素対策は、我が国において大きな技術的課題として認識されるにいたった。しかし、原子力技術者と燃焼・爆発の専門家との間で共通の知識基盤を形成し、将来の原子力安全を確保、向上させていく努力は始まったばかりである。そのような活動の一つとして、「原子力における水素安全対策高度化ハンドブック」を、資源エネルギー庁受託事業「水素安全対策高度化」の一環として作成した。本ハンドブックでは以下を目指した:(1)原子力の技術者が理解しておくべき水素安全技術の先端を示す、(2)原子力技術者に協力すべき燃焼、爆発専門家向けに、原子力における水素安全の要点が示されているものとする、(3)事故後廃棄物管理までを視野に入れて、放射線分解水素に関する情報を拡充する、(4)過酷事故解析等の特定・狭義の専門家を対象にするものではなく、高度な解析式なしに迅速に図表で判断を助けるものとする、(5)解析技術者にも役立つように、詳細なデータベースの所在や、最新の解析ツールのオーバービューを添える。
田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1022 - 1028, 2016/11
原子力機構では、工業製材料を使用した100L/hr規模の連続水素製造試験装置を完成させた。連続水素製造試験に先立って、製作した各機器の機能確認を行うため、5つある工程の工程別試験をそれぞれ実施した。本発表では、5工程のうち、ブンゼン反応工程及びHI濃縮工程の結果を示した。ブンゼン反応工程では、供給された反応原料がブンゼン反応器において混合され、ブンゼン反応が進行しなければならない。反応原料のSOが全て溶液中に吸収されていることから、原料が確実に混合され、かつ、ブンゼン反応が速やかに進行していることを示し、ブンゼン反応器の機能が設計通りであることを明らかにした。HI濃縮工程では、製作した電解電気透析(EED)スタックを用いて、HI濃縮試験を実施した。その結果、既報の予測式に一致する濃縮性能を持つことを確認し、EEDスタックの機能確認を完了した。シリーズ(II)で示す硫酸工程, HI蒸留, HI分解工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/11
原子力機構では、高温ガス炉の核熱利用技術として熱化学法ISプロセスの研究開発を行っている。工業材料を用いて100L/h規模の連続水素製造試験装置を製作した。初めに、本試験装置の各機器の機能確認を行うため、5つに分割された工程毎に試験を実施した。本報告では、5工程のうち、硫酸分解工程、HI蒸留工程及びHI分解工程の結果を示した。硫酸分解工程では、硫酸分解器による硫酸分解反応試験を行い、酸素製造量は供給硫酸量に比例することを示し、また、SO分解率は約80%であった。以上より、設計通りの性能を有していることを明らかにした。HI蒸留工程では、共沸以上のHIx水溶液を用いた蒸留試験を行い、塔頂から高濃度HI水溶液、塔底から共沸組成のHIx水溶液の生成を確認し、蒸留による分離が設計通りに行われていることを示した。HI分解工程では、HI分解器によるHI分解反応試験を行い、分解率約18%で安定した水素製造が可能であることを示し、設計通りの性能を有していることを示した。シリーズ(I)で示すブンゼン反応工程、HI濃縮工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。
久保 真治; 岩月 仁; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 小貫 薫
JAEA-Technology 2015-028, 32 Pages, 2015/10
熱化学水素製造法ISプロセスは、水素社会に向けた大量の水素を安定に供給できる水素製造技術の候補として期待されている。実用材料製反応機器の健全性及びヨウ化水素濃縮技術の研究を実施した。機器健全性の研究では、ISプロセスを構成する3つの反応工程について、実用材料製反応機器の試作試験を行った。ブンゼン反応工程では、フッ素樹脂被覆材等を素材とするブンゼン反応器を製作し、反応溶液を循環しつつ30回の熱サイクル負荷試験を行って健全性を確認した。硫酸分解反応工程では、炭化ケイ素製硫酸分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。同様に、ヨウ化水素分解反応工程では、ハステロイC-276を装置材料に用いてヨウ化水素分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。ヨウ化水素濃縮技術の研究では、カチオン交換膜を用いてHIx溶液を濃縮する電解電気透析法に取り組み、アノード液中の微量硫酸は濃縮挙動に影響しないことを見出して、HIx溶液の精製操作を簡略化できる可能性を明らかにした。さらに、Nafion膜及び放射線グラフト重合法で試作したETFE-St膜の性能を予測するため、Nernst-Planck式とSmoluchowski式に基づいてプロトン輸率, 水透過係数, 膜内IR損を定式化し、HIx溶液の電解電気透析における濃縮効率を支配する、膜におけるプロトン透過選択性、溶媒水透過性および膜の電気抵抗(IR損に伴なう電位差)の推算を可能にした。