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小澤 竜也*; 藤原 理賀; 内原 猛*; 満田 節生*; 矢野 真一郎*; 玉造 博夢; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*
Scientific Reports (Internet), 13, p.13750_1 - 13750_8, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Multidisciplinary Sciences)圧力は、電子状態と原子配列の両方に作用し、物性を劇的に変化させる可能性を持つ。リン化マンガンMnPでは、約8GPaの等方圧力下において、Mn化合物で初めて、超伝導状態が観測された。本研究では、一軸応力がMnPの磁性および結晶構造に及ぼす影響を調査した。磁化測定と中性子回折実験により、0.04GPaという極めて低い一軸応力で、不可逆的な磁化応答が観測され、同時に、MnP型構造に特有の擬回転対称性を満たす結晶ドメインが誘起されることがわかった。不可逆的な磁化応答は、誘起された新たなドメインの構造により説明できることが判明した。一軸応力によって誘起される結晶ドメインに関する研究は過去に例がなく、我々はこの新現象を「原子再構成(AR)」と名付けることとした。我々は、AR現象に対する理解の深化は、誘電性、弾性、電気伝導、磁性、超伝導を含む物質の異方性を制御する結晶ドメイン工学の創出につながると期待している。
dynamics in the H conductors LaH
O
玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.
Physical Review B, 107(18), p.184114_1 - 184114_8, 2023/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)Using an incoherent quasi-elastic neutron scattering (QENS) technique, we investigate H dynamics in a series of oxyhydrides LaHO that exhibit characteristic high H conductivity. In the end member LaH
(
= 0), two kinds of H dynamics are identified: the jump diffusion and the localized motion. The jump length in the jump diffusion mode increases with increasing 
. The localized motion is identified as a jump between the two inequivalent sites. These dynamics are corroborated by our molecular dynamical simulations. Our QENS data suggest that similar H dynamics occurs also in oxyhydrides LaHO ( 
0), whose H concentration dependence is consistent with the previous measurement of ionic conductivity. We also discuss the possibility that LaHO is an example of H ion conductors governed by the concerted migration mechanism. The identified H dynamics is a key to understanding the anomalous hydrogen concentration dependence of the diffusion coefficient in lanthanum hydrides, which has been a longstanding mystery in this compound.
-based superconductor LaBiSO
F玉造 博夢; 長谷川 巧*; 佐賀山 基*; 水牧 仁一朗*; 村上 洋一*; 梶谷 丈*; 東中 隆二*; 松田 達磨*; 青木 勇二*; 筒井 智嗣*
Physical Review B, 107(2), p.024303_1 - 024303_8, 2023/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)The phonon dispersion of a BiS-based superconductor LaBiSOF is investigated by first-principles calculations and inelastic X-ray scattering experiments. The origin of superlattice (SL) reflections arising from transverse-type lattice modulation, which were recently reported in [J. Kajitani 
., J. Phys. Soc. Jpn. 
, 103601 (2021)], is discussed in terms of lattice dynamics. Our first-principles calculations of phonon dispersion and the Fermi surfaces (FSs) demonstrate that the phonon mode corresponding to the transverse-type lattice modulation is unstable, and the propagation vector corresponding to the SL reflections is close to the FS nesting vector, which suggests that the phonon softening originates from the FS nesting. Against these calculated expectations, measured phonon dispersion in LaBiSOF along the Z-A direction, where the SL point is located, shows no remarkable temperature dependence, and there are no steeply declining branches accompanied with a softening around the SL point. Based on these results, we discuss the two possibilities for the transverse lattice modulation in LaBiSOF: the order-disorder type structural transition and the displacive structural transition with an overdamped mode, for both of which the local structure distortion or the short range correlation within the BiS plane would be essential.
/water nanofluid吉田 亨次*; 真田 雄介*; 山口 敏男*; 松浦 直人*; 玉造 博夢; 内山 裕士*
Journal of Molecular Liquids, 366, p.120218_1 - 120218_9, 2022/11
被引用回数：1 パーセンタイル：16.81(Chemistry, Physical)The translational, rotational, and phonon dynamics of water in zirconium oxide (ZrO) nanofluid were investigated by quasi-elastic neutron scattering, 
O NMR relaxation, and inelastic X-ray scattering, respectively. The particle size of ZrO is 3 
100 nm, and the concentration of ZrO nanoparticles is 5, 10, 20, and 30 wt%. The translational and rotational motions of water molecules become retarded with increasing the concentration of ZrO. This indicates that there is an attractive interaction between water molecules and the surface of the nanoparticles. The high-frequency sound velocity of the nanofluid obtained from phonon dynamics measurements is slightly larger than that of pure water although it is not much difference compared to the case of the translation and rotation. These findings indicate that water dynamics in the nanofluid is different from that of the bulk. It might be reasons for the enhancement of the thermal conductivity of the nanofluid.
C; Inelastic neutron scattering study玉造 博夢; 村上 洋一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 松浦 直人*; 川北 至信; 松石 聡*; 鷲尾 康仁*; 井下 猛*; 浜田 典昭*; et al.
Physical Review B, 102(22), p.224406_1 - 224406_5, 2020/12
被引用回数：8 パーセンタイル：49.08(Materials Science, Multidisciplinary)Magnetic excitations in layered electride YC have been found by inelastic neutron scattering. We have observed weak but clear magnetic scattering around the wave number 
, but no magnetic order down to the lowest temperature measured (7 K). The imaginary part of the dynamical susceptibility deduced is well described by the Lorentz function of energy 
for each momentum 
. The width 
of the Lorentzian is proportional to 
with 
at 
K. We have also found that with increasing the magnetic form factor decays faster than that of a 
electron in a single Y atom, which indicates a more extended magnetic moment in YC. These results provide experimental evidence that the itinerant magnetism in YC originates from the anionic electrons that reside in the interlayers. The Curie-Weiss-like behavior of the magnetic susceptibility reported in YC is ascribed to the mode coupling effects of spin fluctuations.
D玉造 博夢*; 平賀 晴弘*; 池内 和彦*; 飯村 壮史*; 村場 善行*; 中村 充孝; 佐賀山 基*; 山浦 淳一*; 村上 洋一*; 倉本 義夫*; et al.
Physical Review B, 98(17), p.174415_1 - 174415_6, 2018/11
被引用回数：3 パーセンタイル：15.56(Materials Science, Multidisciplinary)中性子非弾性散乱実験によりLaFeAsODの第二反強磁性母相におけるギャップレス磁気励起の研究を行った。実験の結果、他の鉄系超伝導の母物質とは異なり、LaFeAsODでは磁気励起ギャップが4Kもの非常に低い温度においてもなお観測されないことを見出した。このギャップレス励起はab面内の擬等方性に起因するものと理解され、バンド計算による先行研究の結果と一致する。さらに、この相での磁気励起強度はノンドープのLaFeAsOに比べてはるかに強いこと、及び、常磁性相においてもなおLaFeAsODの磁気励起が存在することを見出した本研究の実験結果は、本系において電子ドープが局在性を増強すると主張する最近の研究結果を強く支持する。
Cにおけるアニオン電子由来磁性玉造 博夢; 村上 洋一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 松浦 直人*; 川北 至信; 松石 聡*; 鷲尾 康仁*; 井下 猛*; 浜田 典昭*; et al.
no journal, ,
アニオンとして振る舞う電子を内包する結晶はエレクトライドと呼ばれる。2次元エレクトライドYCは、アニオン的な電子が[YC]
レイヤー間で擬2次元電子ガスとして振る舞う層状化合物である。YCはこのアニオン電子に由来すると考えられる特異な磁性を示しており、これまでに理論・実験の両面から探査 されてきた。第一原理計算によって、YCの電子状態はferromagnetic instabilityに近いことが指摘された。一方で、実験的にはpoly試料に対する帯磁率測定の結果、磁気秩序は2Kまで観測されず、Curie-Weiss則に従うような温度依存性が観測 されるものの、Weiss温度は反強磁性を示唆する負の値となり、またその大きさもサンプルごとに大きく異なっている。本研究では、poly試料を用いた中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、磁気秩序は先行研究と同様に観測されなかった一方で、波数Q=0 
周りに微弱ながらも明瞭な磁気励起を観測した。各波数における複素帯磁率の虚部のエネルギー依存性はローレンツ関数で表され、その線幅のQ依存性からYCはnearly ferromagnetであることが判明した。これらの結果から、YCにおけるCurie-Weiss的な帯磁率の温度依存性は、守谷理論に代表されるようなスピン揺らぎのモー ド結合効果によるものと考えられる。また磁気形状因子のQ依存性は、Yの4d電子のそれよりも減衰が早く、実空間で磁化密度は非局在化していることが判明した。この結果は、YCの磁性はYの4d電子に由来するものではなく、[YC]レイヤー間に存在するアニオン電子スピンに由来することを示唆している。
川北 至信; 松浦 直人*; 富永 大輝*; 山田 武*; 玉造 博夢; 中川 洋
no journal, ,
J-PARC物質・生命科学実験施設の共用ビームラインBL02に設置された背面反射型Siアナライザー分光器DNA(ダイナミクス解析装置)は、生体高分子,ソフトマター,電池材料,触媒材料などの機能性材料中の原子運動や、磁性体中のスピン運動を10ピコ秒から1ナノ秒の時間窓で捉えることができる中性子準弾性散乱・非弾性散乱分光器である。Si111アナライザーで
のQ領域、Si311アナライザーで
のQ領域をカバーする。今夏、Si311アナライザーの3.70 までの拡張と、老朽化してきたSi111アナライザーの一部入替を行うとともに、Si311利用時に目立っていた試料環境機器のOVCからの不要な散乱を削るための揺動ラジアルコリメーターの設置を進めている。また新たな試料環境として3.5テスラの縦磁場環境、1000
Cを超える高温試料環境の整備を進めているところである。標準的な試料環境のオートメーション化,リモート化も格段に進んできているため、DNAの現状と近未来に利用可能な試料環境を紹介し、ユーザーとの議論を通じてサイエンス可能性について議論する。
川北 至信; 松浦 直人*; 富永 大輝*; 山田 武*; 玉造 博夢; 中川 洋; 大内 啓一*
no journal, ,
DNA is a time-of-flight backscattering spectrometer installed at BL02 neutron port seeing a coupled moderator of Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) in Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) aiming at revealing pico to nano second dynamics in a wide field of basic sciences and industrial applications including soft matter, bio-molecules, chemical molecules, battery, catalyst, and magnetism. Recent scientific outcomes exhibit a wide variety of research fields and methods of experiments and data analyses. In my presentation, current status and upgrade plan in near future of the DNA spectrometer and typical experiments demonstrating its performance will be presented.
川北 至信; 松浦 直人*; 富永 大輝*; 山田 武*; 玉造 博夢; 中川 洋; 大内 啓一*
no journal, ,
DNA is a TOF type Si crystal analyzer backscattering spectrometer installed at the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) spallation source. DNA uses a pulse-shaping chopper to extract sharp pulsed neutron from strong but broad spectrum of coupled moderator, which achieves good energy resolution (~2.4 micro-eV) and large neutron flux simultaneously. In addition, time-of-flight technique allows us to go high energy transfers of about 1500 micro-eV. Furthermore, the signal-to-noise ratio at DNA achieves 10
, which enables to covers a variety of research fields from biomaterials with small scattering amplitudes or with small quantities of samples (of the order of milligrams). DNA has Si111 analyzers, which allows to access momentum transfer range from 0.08 to 1.86 . Currently, we are installing Si311 analyzers covering momentum transfer from 1.79 to 3.39 , which overlaps Q-region of Si111. We are developing various sample environments, such as magnet, automatic sample changers, furnace, humidity controller, and radial collimators. We are also promoting the Internet of Things (IoT) of the equipment due to strong demands of remote experiments from COVID-19. We will show the current status and upgrade plan of DNA.
川北 至信; 松浦 直人*; 富永 大輝*; 山田 武*; 玉造 博夢; 中川 洋
no journal, ,
J-PARC物質生命科学実験施設(MLF)のBL02中性子ポートに設置された飛行時間(ToF)分析型シリコンアナライザー背面反射型中性子分光器DNAは、ソフトマター,生体分子,高分子からエネルギー科学や固体物理など広い分野で利用される、中性子準弾性散乱・非弾性散乱分光器で、ピコ秒からナノ秒にわたる時間領域での原子・分子・スピンのダイナミクスを解析できる。近年行ってきた、パルス成型チョッパーのディスク更新に伴う高分解能化、Si311アナライザーミラーの拡張によりQ-E領域の拡大、試料環境機器の充実とその自動・遠隔化の進展などについて、報告する。また近未来の将来計画についても触れたい。
の磁場誘起相探査への応用渡辺 真朗; 中島 多朗*; 稲村 泰弘; 松井 一樹*; 神田 朋希*; 野本 哲也*; 大石 一城*; 河村 幸彦*; 齋藤 開*; 玉造 博夢; et al.
no journal, ,
近年パルス磁場中での精密測定技術の進歩により、高磁場中での新奇な磁気状態が開拓されてきている。我々はスーパーキャパシタを用いて発生したロングパルス磁場とJ-PARCのパルス中性子を組み合わせることで、多波長中性子パルスが試料を通過する時間幅(約10ミリ秒)よりも十分長い磁場を試料位置で発生させ、14テスラまでの磁場下で定常磁場中実験と同様に逆格子空間を網羅的に探査できる測定環境を構築した。この手法をフラストレート磁性体CuFeOの磁気相転移の探査に適用した。
Al
Oの一軸応力・磁場中放射光x線による探査内原 猛*; 玉造 博夢; 石井 祐太*; 中尾 裕則*; 竹端 寛治*; 今中 康貴*; 満田 節生*
no journal, ,
非磁性希釈によって自発格子変形を抑制したマルチフェロイックCuFeAlOにおいて、(本来の)自発格子変形を助長する方向に一軸応力を印加することで新奇の強誘電相が誘起され、さらにその強誘電分極は磁場によって抑制できるという、いわば磁気ピエゾ効果と呼ぶべき現象を見出した。本研究では、本現象の微視的機構を探査するために一軸応力・磁場中での放射光X線散乱実験を行った。その結果、電気分極は磁場によって抑制されるのに対し、格子定数の温度変化には顕著な磁場効果が見られなかった。この結果は、一軸応力誘起相における電気分極の起源として、格子変形だけではなく磁気構造との結合が重要であることを示唆している。本発表では、本系のコリニアな磁気構造はスピン誘導型強誘電性を示さないことを考慮に入れつつ、磁気ピエゾ効果の微視的起源について議論する。
楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 玉造 博夢; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子
no journal, ,
ポリチオフェン(PT)は剛直な高分子であるが、側鎖としてアルキル鎖を導入すると融点が低下する。その要因の一つはアルキル鎖の無秩序による大きな配置エントロピーだと考えている。本研究ではアルキル鎖の形状による違いを調べるために、PTに分岐アルキル鎖を導入したPT2/6 (Tg=270K)とPT8/12 (Tg=217K)、直鎖アルキル鎖を導入したPT8 (Tg=256K, regiorandom)を対象とした。これらの試料のダイナミクスを中性子準弾性散乱法により調べた。測定にはJ-PARCのAMATERAS、DNA分光器を用いた。その結果、温度変化の小さい2つの速い緩和と温度変化する遅い緩和が観測された。Tgより高温での遅い緩和は主鎖の並進拡散と考えられ、その拡散係数Dは試料の粘度が低いほど高く、粘度との対応が確認された。低温では緩和強度の運動量遷移Q依存性が異なっており、Tg付近を境に別の緩和が現れている。速い緩和はアルキル鎖の回転・揺動と考えられる。これらの緩和時間はアルキル鎖の種類によらずほぼ同じであること、また緩和強度のQ依存性から、アルキル鎖全体が動くのではなく、アルキル鎖内の炭素・水素原子がそれぞれ運動していると考えられる。また、室温付近ではアルキル鎖の水素原子の大半が動いており、ほぼ無秩序状態にあることがわかった。可動な水素原子の割合は粘度の低いPT2/6ではやや低い傾向が見られた。講演では、緩和の詳細およびアルキル鎖の形状がダイナミクスに与える影響について議論する。
O中のヒドリドダイナミクスの解明玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.
no journal, ,
ヒドリド(H)は、そのイオン半径・電荷・電子分極率の大きさから高速イオン伝導が期待されるイオンであり、また中性子に対して水素特有の大きなインコヒーレント散乱断面積を持つ。そのため、H伝導体は、インコヒーレント中性子準弾性散乱(QENS)法によってイオン伝導の微視的メカニズムを探査する上で格好の物質群である。本研究では、非常に高いH伝導度を示すLaHOを対象に、インコヒーレントQENSによるイオンダイナミクスの探査を行った。その結果、長距離拡散と非等価サイト間ジャンプ運動の二種類のダイナミクスの特定に成功し、これらのダイナミクスはH濃度が高いほど活発であった。当日は、これらのダイナミクスの活性化エネルギーや我々の分子動力学計算の結果等に基づいて、イオン間の多体効果を反映した協奏的イオン伝導メカニズムが本系の高いH伝導度の起源である可能性を議論する。
Oのヒドリドダイナミクスの解明玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.
no journal, ,
ヒドリド(H)伝導体LaHOは、既報のH伝導体に比べても非常に高いH伝導度を示す。本研究では、この物質の高H伝導度の起源を解明するために、中性子準弾性散乱実験を行った。その結果、本物質中の2種類のHダイナミクスの特定に成功した。この2種類のHダイナミクスは、素過程として再隣接サイト間のジャンプを共有しており、またH濃度が高いほど活発になることが判明した。これらの結果から、本系の高H伝導度はイオンの協奏的伝導によるものである可能性を議論する。
松浦 直人*; 川北 至信; 山田 武*; 富永 大輝*; 玉造 博夢; 中川 洋; 大内 啓一*
no journal, ,
DNA is a time-of-flight backscattering spectrometer installed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) in Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC), Tokai, Japan. Its purpose is revealing pico to nano second dynamics in a wide field of sciences and industrial applications including soft matter, bio-molecules, chemical molecules, battery, catalyst, and magnetism. A pulse-shaping chopper equipped at the 7.75 m position from the coupled moderator makes this instrument relatively short in the neutron guide length (42 m from the moderator to the sample position). Its maximum rotation speed of 300 Hz provides us fine energy resolutions up to 1.4 micro second for a sample with dimension of 1 cm wide and 1cm tall. Changing phases of the slit opening of the chopper enables us to select energy bands and even to scan a wide energy transfer range with the highest resolution. Two types of analyzer mirrors of Si111 and Si311 cover large momentum transfer ranges of 0.08 to 1.98 and 1.79 to 3.39 , respectively. Frequently used measurement modes are a high-flux mode without rotating the chopper and a high-resolution mode with 225 Hz. Those provides 12 and 3.6 micro eV energy resolutions for a large sample of 1.4 cm wide and 4 cm tall. The back-coat by neutron absorber such as Gd and GdO for Si analyzer mirrors serves us in realizing extremely high signal-to-noise ratio of 
, which allows us to obtain QENS spectra from a tiny amount of sample or a dilute protein solution. Various conditions of sample environment are available; cryo-furnaces (4 K to 700 K), a 2K cryostat, a top-loading sample stick for applying electric field, a humidity control system, a cryostat with a samples changer for three samples, an inner atmosphere controller for cryo-furnaces and so on. A high temperature furnace up to 1000K, 3.5 Tesla cryo-magnet and a sample changer for 20 samples are under commissioning.
dynamics in the H conductors LaHO玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.
no journal, ,
ヒドリド(H)伝導体LaHOは、既報のH伝導体に比べても非常に高いH伝導度を示す。本研究では、この物質の高H伝導度の起源を解明するために、中性子準弾性散乱実験を行った。その結果、本物質中の2種類のHダイナミクスの特定に成功した。この2種類のHダイナミクスは、素過程として再隣接サイト間のジャンプを共有しており、またH濃度が高いほど活発になることが判明した。これらの結果から、本系の高H伝導度はイオンの協奏的伝導によるものである可能性を議論する。
