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G
tz, M.*; Yakushev, A.*; Gtz, S.*; Di Nitto, A.*; D
llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Kindler, B.*; Krier, J.*; Lommel, B.*; 永目 諭一郎*; et al.
Radiochimica Acta, 110(2), p.75 - 86, 2022/02
被引用回数：2 パーセンタイル：31.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)揮発性超重元素カルボニル錯体の研究には、原子番号の増加とともに超アクチノイド元素の生成率が低下するためにより効率的な方法が必要となる。新規に開発したダブルチャンバーシステムを用いて、反跳槽と反応槽を分離することにより、カルボニル錯体合成の障害となる入射イオンビームによる反応分子の分解を回避することにより、これを実現する。軽い超アクチノイド元素Sg, Bh, Hs、およびMtの同族元素同位体として5d金属短寿命同位体を原子力機構タンデム加速器で合成し、モデル実験を行うことで、本手法の実現可能性を検証した。
Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08
被引用回数：2 パーセンタイル：14.88(Chemistry, Multidisciplinary)等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl
TaOCl
DbOClの関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06
被引用回数：1 パーセンタイル：11.15(Chemistry, Analytical)等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl
を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOClおよびTaOClの生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期(
)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は
Db(=34秒)適用可能であることがわかった。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎
Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02
被引用回数：3 パーセンタイル：18.6(Chemistry, Inorganic & Nuclear)トレーサー量のNbOClおよびTaOClの生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー(
)は、-(NbOCl) = 102 
4 kJ/molおよび-(TaOCl) = 128 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物についてと
間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物のから外挿してDbOClについて予想された(DbOCl)から、(DbOCl)は135 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOClの吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; Dllmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数：3 パーセンタイル：72.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)
の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO), W(CO), Sg(CO)錯体に適用することに成功した。
富塚 知博*; 小嶋 貴幸*; 村上 昌史*; 後藤 真一*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
104番元素ラザホージウムの化学的性質を調べるため、等温ガスクロマトグラフ法を用いた研究を進めている。対象揮発性化学種の等温ガスクロマトグラフ挙動が、対象分子のカラム壁面への単純吸脱着モデルに従うとすれば、半減期が異なる同位体の等温クロマトグラムを同時に取得することで、実験パラメータに依存せず吸着エンタルピーを求められる。そこで、Rfを対象とした実験に先立ち、タンデム加速器実験施設において半減期の異なるハフニウム(Hf)同位体
Hf(
78s)及び
Hf(406s)等を合成し、揮発性Hf塩化物を対象としたオンライン等温クロマトグラフ実験を行った。得られたクロマトグラフ挙動を同位体間で比較したところ、モデルからの予想に比べて挙動の違いが小さいことを見いだした。このことから、等温ガスクロマトグラフ挙動を記述するには単純吸脱着モデルでは不十分であり、モデルの再検討が必要であることを実験的に示すことができた。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.
no journal, ,
103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]
ではなく、[Rn]
となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7
を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。
Cf(
B, 4n)反応によって合成した
Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690
2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴ってLrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]
をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。
Lrの質量対称自発核分裂の測定浅井 雅人; 鎌田 裕生*; 重河 優大*; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.
no journal, ,
中性子過剰Fm領域核で特異的に観測される質量対称自発核分裂の分裂メカニズムを明らかにするため、この領域の原子核の自発核分裂片の運動エネルギー及び質量分布の精密測定を行った。実験は原子力機構タンデム加速器に付設されたオンライン同位体分離装置ISOLを用い、同位体分離したLrを薄膜に捕集し、2台のSi検出器で核分裂片を同時計数測定した。Lrの自発核分裂は分布幅の狭い質量対称分裂を示すが、全運動エネルギーTKEの値は低く、Fm同位体で観測される高TKE対称核分裂とは明らかに異なるメカニズムを持つことを明らかにした。
金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.
no journal, ,
Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, 
= 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p
orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.
富塚 知博; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 長 明彦; 西尾 勝久; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
タンタル表面におけるローレンシウム(Lr, Z = 103)の吸着挙動を調べるため、種々の温度条件におけるLrのイオン化効率を測定した。得られたイオン化効率は、低温領域においてSaha-Langmuir式の計算値より低い値となった。得られたイオン化効率の温度依存性に基づいて、タンタル表面へのLrの吸着挙動について議論する。
金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.
no journal, ,
7p価電子がローレンシウムの化学的性質に及ぼす影響を調べるため、ローレンシウムの吸着エンタルピー測定を実施した。表面電離イオン化法とオンライン同位体分離装置を組み合わせた新しい方法を開発することで、ローレンシウムのタンタル金属表面における吸着の温度依存性を2800Kまでの高温領域で測定することを可能にした。この方法を用いて、ローレンシウム並びに様々な希土類元素の吸着の温度依存性を調べ、ローレンシウムの吸着エンタルピーを導出することに成功した。
富塚 知博; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 鎌田 裕生; 永目 諭一郎; 後藤 真一*
no journal, ,
加速器による重イオン核反応でのみ生成され低生成率かつ短寿命な103番元素ローレンシウム(Lr)は、単一原子レベルでしか得られない。Lrは相対論効果の影響で、その最外殻電子の軌道が、周期表から期待される軌道と異なることが予想されるなど、その化学的性質を知ることは重元素の化学的挙動を系統的に理解にするための鍵となる情報である。本研究では、その最外核電子のスピン情報をStern-Gerlach法等を用いて直接観測するため、このような単一原子レベルに適用できる原子ビーム生成法開発を目指し、Lrの第一イオン化エネルギー(IP1)測定で使用した表面電離型イオン源を基にした原子ビーム源の開発を進ってきた。発表では、開発の現状と今後の計画について報告する。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。
Np核異性体の発見鎌田 裕生*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 永目 諭一郎; 水飼 秋菜; 富塚 知博*; Andreyev, A. N.; 西尾 勝久; et al.
no journal, ,
Npにこれまで知られていない核異性体が存在することを初めて発見した。Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて合成された。短寿命核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLで質量分離し、Npの崩壊に伴って放出される
線及びX線を観測した。半減期は約9分と決定され、核異性体遷移に加えてEC崩壊することも明らかとなった。観測された線やX線及び半減期の値から、Npの準位エネルギー、スピン・パリティ、陽子-中性子軌道配位を推定した。
富塚 知博*; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; 長 明彦; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎
no journal, ,
We plan to directly determine the ground-state configuration of Lr by applying the Stern-Gerlach technique of magnetic deflection of atomic beams. Here, a well-collimated atomic beam passes through an inhomogeneous magnetic field that splits the beam into (2J + 1) components; J is the total electronic angular momentum of the atom. From the number of beam split components, the ground-state configuration of the Lr atom can be determined unambiguously. We have just started the development of an apparatus for effective extraction of the atomic Lr beam by exploiting a small cavity type atomic beam source that can be heated by electron bombardment. In the contribution, we present the status and achievement, and future prospect of this program.
床井 健運; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 伊藤 由太; 富塚 知博; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; Chiera, N. M.; et al.
no journal, ,
真空クロマトグラフ法と表面電離法を組み合わせた新規の実験手法を開発し、103番元素ローレンシウム(Lr)の高温金属(Ta)表面への吸着挙動を調べた。その結果Lrの吸着挙動は、ランタノイド元素の中でも低い揮発性をもつルテチウム(Lu)の挙動と類似していた。本研究では、Lr原子のTaカラム内におけるイオン化とクロマトグラフ挙動を解析するため、新たにモンテカルロシミュレーションコードの開発を行った。
Es標的を用いて生成する中性子過剰Fm領域核の自発核分裂の測定浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.
no journal, ,
Fm, 
Fm, Lrの自発核分裂の測定を、原子力機構タンデム加速器施設においてEs標的を用いて行った。これら3核種は、非対称核分裂, 全運動エネルギー(TKE)の大きい対称核分裂、TKEの小さい対称核分裂という、それぞれ異なる核分裂特性を示し、そのメカニズムも大きく異なる。これらの違いがどのように生じるか、非常に興味深い。
FmはEs標的と
Oビームを用いた多核子移行反応で合成し、Lrは
Cm(
N,4n)融合蒸発反応で合成した。生成核をガスジェット結合型オンライン同位体分離装置で質量分離し、回転円盤型
・核分裂片測定装置に運んで測定した。実験で得られた核分裂片の質量数とTKEの分布から、Fm, Fm, Lrの自発核分裂のメカニズムの違いについて議論する。
富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.
no journal, ,
超重元素原子(Z 
100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎
no journal, ,
The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl
and TaOCl on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.
