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Gtz, M.*; Yakushev, A.*; G
tz, S.*; Di Nitto, A.*; D
llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Kindler, B.*; Krier, J.*; Lommel, B.*; 永目 諭一郎*; et al.
Radiochimica Acta, 110(2), p.75 - 86, 2022/02
被引用回数:2 パーセンタイル:20.20(Chemistry, Inorganic & Nuclear)揮発性超重元素カルボニル錯体の研究には、原子番号の増加とともに超アクチノイド元素の生成率が低下するためにより効率的な方法が必要となる。新規に開発したダブルチャンバーシステムを用いて、反跳槽と反応槽を分離することにより、カルボニル錯体合成の障害となる入射イオンビームによる反応分子の分解を回避することにより、これを実現する。軽い超アクチノイド元素Sg, Bh, Hs、およびMtの同族元素同位体として5d金属短寿命同位体を原子力機構タンデム加速器で合成し、モデル実験を行うことで、本手法の実現可能性を検証した。
Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08
被引用回数:5 パーセンタイル:24.90(Chemistry, Multidisciplinary)等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl TaOCl
DbOCl
の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06
被引用回数:2 パーセンタイル:17.25(Chemistry, Analytical)等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOClを用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl
およびTaOCl
の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期(
)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は
Db(
=34秒)適用可能であることがわかった。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎
Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02
被引用回数:4 パーセンタイル:20.64(Chemistry, Inorganic & Nuclear)トレーサー量のNbOClおよびTaOCl
の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー(
)は、-
(NbOCl
) = 102
4 kJ/molおよび-
(TaOCl
) = 128
5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について
と
間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の
から外挿してDbOCl
について予想された
(DbOCl
)から、
(DbOCl
)は135
2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl
の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; Dllmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数:3 パーセンタイル:71.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)
, W(CO)
, Sg(CO)
錯体に適用することに成功した。
富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.
no journal, ,
超重元素原子(Z 100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。
浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.
no journal, ,
中性子過剰フェルミウム及びローレンシウム同位体の自発核分裂について研究した。中性子過剰フェルミウム同位体は、Es標的に原子力機構タンデム加速器からの
Oビームを照射して合成し、中性子過剰ローレンシウム同位体は
Cm標的に
Nビームを照射して合成した。核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLを用いて同位体分離することで、他の核種の混入がない高精度の核分裂片測定を可能にした。得られた核分裂片の質量分布と全運動エネルギー分布から、この領域の原子核の核分裂で特徴的に見られる対称分裂と非対称分裂の競合に関する新しい知見を得た。
Do, V. K.; 古瀬 貴広; 村上 絵理奈; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 富塚 知博; 佐野 友一; 秋元 友寿*; 遠藤 翼*; 片山 淳; et al.
no journal, ,
本報では、ICP-MS/MS(Agilent 8900)を用いたZrと
Moの定量において妨害となる隣接ピークのテーリング及び同重体(
Nb)の影響除去に関する検討結果について報告する。アンモニアガスをリアクションガスとし、ガスと各元素の反応性の違いを利用することで、
Zrと
Moはそれぞれの同重体から分離することが可能となる。本発表ではこの性質を利用した福島第一原子力発電所から採取した環境試料中
Zrと
Moの分析手法について提案する
古瀬 貴広; Do, V. K.; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 村上 絵理奈; 富塚 知博; 佐野 友一; 秋元 友寿*; 遠藤 翼*; 片山 淳; et al.
no journal, ,
放射性廃棄物中のZrおよび
Mo分析を従来の放射線計測から簡易・迅速化することを目的に、固相抽出法とICP-MS/MSを組み合わせた分析手法を検討した。本発表では、固相抽出樹脂であるZRレジン用いた試料マトリクス及び質量数が93であるNbからのZr及びMoの逐次化学分離の検討結果について報告する。
浅井 雅人; 末川 慶英*; 東 聖人*; 鎌田 裕生*; 戸部 晃久*; Andreyev, A. N.; 廣瀬 健太郎; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 西尾 勝久; et al.
no journal, ,
半減期約9分の新核異性体Npを発見した。
Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて
Liビームを
U標的に照射して合成し、オンライン同位体分離装置(ISOL)を用いて質量分離し、特性X線を測定することで同定した。
線シングルス測定,
-
同時計数測定及び内部転換電子測定を実施した。
Npはほとんどが多重極度E4の核異性体転移によって崩壊し、その後M1遷移することから、
Npのスピン・パリティを5
と決定した。講演では実験結果の詳細を紹介し、
Npの核構造について議論する。
浅井 雅人; 末川 慶英*; 東 聖人*; 鎌田 裕生*; 戸部 晃久*; Andreyev, A. N.; 廣瀬 健太郎; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 西尾 勝久; et al.
no journal, ,
最近我々が発見した新核異性体Npの核構造を明らかにするための実験を実施した。
Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて
Liビームを
U標的に照射して合成し、オンライン同位体分離装置(ISOL)を用いて質量分離した。LX線の測定から半減期を精度良く決定し、LX-
同時計数測定により核異性体転移の後に放出される
線の観測に成功した。また内部転換電子測定も実施し、
遷移の多重極度を決定した。これらの実験結果を基に、
Npの励起エネルギー,スピン・パリティ,核構造を明らかにした。
佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; 富塚 知博; 床井 健運*; 鈴木 颯人*; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 白井 香里*; 井上 浩樹*; 安達 サディア*; et al.
no journal, ,
原子番号が100を超える超重元素領域では、強い相対論効果の化学的性質への影響に興味がもたれている。我々は、105番元素ドブニウム(Db)の化学的性質を明らかにするため、5族元素オキシ塩化物を対象にオンライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこなった。核反応で合成した短寿命核種と反応ガスN/SOCl
(酸素濃度1%)との反応により生成した揮発性化合物は、揮発性に応じた効率で一定温度に保たれた分離カラムを通過し、等温ガスクロマトグラフ分離が行われる。その結果、分離カラム温度に対する収量変化として等温ガスクロマトグラフ挙動を観測することができる。実験は原子力機構タンデム加速器実験施設で行った。Dbの同族元素であるNbおよびTaの短寿命核種
Nb(半減期
=14.5分)および
Ta(
=6.76分)を用いて、それぞれの等温ガスクロマトグラフ挙動から、石英表面におけるNbおよびTaオキシ塩化物の吸着エンタルピー(
)を求めた。さらに同一の実験条件下で、
Db(
=33.8秒)の挙動をしらべ、Dbオキシ塩化物の
を得た。NbおよびTaの
と比較したところ、5族元素の揮発性が、Nb
Ta
Dbとなることを実験的に明らかにすることができた。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.
no journal, ,
103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]ではなく、[Rn]
となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7
を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。
Cf(
B, 4n)反応によって合成した
Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690
2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って
Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。
浅井 雅人; 鎌田 裕生*; 重河 優大*; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.
no journal, ,
中性子過剰Fm領域核で特異的に観測される質量対称自発核分裂の分裂メカニズムを明らかにするため、この領域の原子核の自発核分裂片の運動エネルギー及び質量分布の精密測定を行った。実験は原子力機構タンデム加速器に付設されたオンライン同位体分離装置ISOLを用い、同位体分離したLrを薄膜に捕集し、2台のSi検出器で核分裂片を同時計数測定した。
Lrの自発核分裂は分布幅の狭い質量対称分裂を示すが、全運動エネルギーTKEの値は低く、Fm同位体で観測される高TKE対称核分裂とは明らかに異なるメカニズムを持つことを明らかにした。
富塚 知博; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 鎌田 裕生; 永目 諭一郎; 後藤 真一*
no journal, ,
加速器による重イオン核反応でのみ生成され低生成率かつ短寿命な103番元素ローレンシウム(Lr)は、単一原子レベルでしか得られない。Lrは相対論効果の影響で、その最外殻電子の軌道が、周期表から期待される軌道と異なることが予想されるなど、その化学的性質を知ることは重元素の化学的挙動を系統的に理解にするための鍵となる情報である。本研究では、その最外核電子のスピン情報をStern-Gerlach法等を用いて直接観測するため、このような単一原子レベルに適用できる原子ビーム生成法開発を目指し、Lrの第一イオン化エネルギー(IP1)測定で使用した表面電離型イオン源を基にした原子ビーム源の開発を進ってきた。発表では、開発の現状と今後の計画について報告する。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。
浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.
no journal, ,
原子力機構タンデム加速器施設において、中性子過剰重アクチノイド核Fm,
Fm,
Lrの自発核分裂を測定した。
Fmと
Fmは、
Oビームと半減期276日の非常に稀少な
Es標的を用いた多核子移行反応で合成した。核反応生成物はオンライン同位体分離装置(ISOL)で質量分離した。典型的な質量非対称な核分裂から非常にシャープな質量対称分裂への遷移が、
Fmと
Fmの間で明瞭に観測された。一方、
Lrの自発核分裂では、3種類の異なる核分裂モードが混在していることが明らかになった。
浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.
no journal, ,
中性子過剰フェルミウム同位体Fm,
Fm及びローレンシウム同位体
Lrをそれぞれ
Es標的を用いた重イオン多核子移行反応及び
Cm標的と
Nビームを用いた重イオン核融合反応で合成し、それらをオンライン同位体分離装置ISOLで同位体分離した後、自発核分裂を測定した。
Fmの自発核分裂の質量分布が非対称分布なのに対して
Fmでは非常に分布幅の狭い対称分布であることを確認し、過去の実験結果を再検証した。一方
Lrでは対称分布と非対称分布が混在している様子が観測された。質量分布と全運動エネルギー分布の測定結果からこれらの分裂メカニズムについて考察した。
西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; et al.
no journal, ,
原子力機構では米国オークリッジ国立研究所(ORNL)からアインスタイニウム同位体(Es、半減期276日)試料を入手し、フェルミウムなど中性子過剰な重アクチノイド元素同位体の核分裂や構造研究を進めている。本研究では、
Mdの低エネルギー核分裂測定で得た結果を報告する。実験は、原子力機構タンデム加速器(東海)で得られる
Heビームを
Es薄膜標的に照射して行った。ビームエネルギーを変化させ、複合核の励起エネルギー15MeVと18MeVからの核分裂を調べた。実験では、生成される2つの核分裂片の速度を測ることで、運動学的に核分裂片の質量数分布と全運動エネルギー分布を得た。解析の結果、質量対称核分裂と非対称核分裂(モード)が競合していることがわかった。発表では、これらモードの成分解析の結果を示す。
金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.
no journal, ,
Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, = 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p
orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.