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論文

Significant role of secondary electrons in the formation of a multi-body chemical species spur produced by water radiolysis

甲斐 健師; 樋川 智洋; 松谷 悠佑*; 平田 悠歩; 手塚 智哉*; 土田 秀次*; 横谷 明徳*

Scientific Reports (Internet), 14, p.24722_1 - 24722_15, 2024/10

放射線DNA損傷の直接・間接効果を推定するには、水の放射線分解に関する科学的知見が不可欠である。水の放射線分解により生じる二次電子は、この二つの効果に関与する。ここでは、第一原理計算コードを用いて、水への20-30eVのエネルギー付与の結果生じた二次電子のフェムト秒ダイナミクスを計算し、ナノサイズの極微小な空間領域に生成される放射線分解化学種の形成メカニズムを解析した。その結果から、水の放射線分解によって生成される化学種は、付与エネルギーが25eVを超えると数ナノメートルの極微小領域で高密度化し始めることを明らかにした。本研究成果は、細胞死のような生物学的影響を引き起こすと考えられているクラスターDNA損傷の形成について重要な科学的知見となる。

論文

Liquid water radiolysis induced by secondary electrons generated from MeV-energy carbon ions

土田 秀次*; 手塚 智哉*; 甲斐 健師; 松谷 悠佑*; 間嶋 拓也*; 斉藤 学*

Journal of Chemical Physics, 161(10), p.104503_1 - 104503_8, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

高速イオンビームは、生体細胞内の水との相互作用によって生成される二次電子などの化学生成物によってDNAに損傷を与えるが、粒子線治療で用いられるブラッグピーク領域におけるこれらの化学生成物の生成過程は完全には理解されていない。この過程を調べるために、真空中の液体水ジェットにMeVエネルギーの炭素ビームを照射したときに生成される放射線分解物の収率を評価する実験を行った。さらに、放射線輸送モンテカルロコードを用いて、入射イオンと二次電子による水中の電離過程をシミュレーションした。その結果、水中でのイオン化の主な原因は二次電子であることがわかった。最後に、これらの素過程は、DNA損傷の形成機構を研究する放射線生物物理学や生化学の発展に寄与することを示す。

論文

First-principles simulation of an ejected electron produced by monochromatic deposition energy to water at the femtosecond order

甲斐 健師; 樋川 智洋; 松谷 悠佑; 平田 悠歩; 手塚 智哉*; 土田 秀次*; 横谷 明徳*

RSC Advances (Internet), 13(46), p.32371 - 32380, 2023/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.85(Chemistry, Multidisciplinary)

水の光分解・放射線分解の科学的知見は、生命科学などに幅広く利用されるが、水へのエネルギー付与の結果生じる水和電子の空間分布(スパー)の形成メカニズムは未だ良く分かっていない。スパー内に生じる水和電子、OHラジカル及びH$$_{3}$$O$$^{+}$$の化学反応時間は、このスパー半径に強く依存する。我々は先行研究において、特定の付与エネルギー(12.4eV)におけるスパー形成メカニズムを第一原理計算により解明した。本研究では付与エネルギーが11-19eVにおけるスパー半径を第一原理計算した。本計算のスパー半径は3-10nmであり、付与エネルギーが8-12.4eVにおける実験予測値(~4nm)と一致し、付与エネルギーの増加に伴いその半径は徐々に拡大することがわかった。本研究で得られたスパー半径は新たな科学的知見であり、放射線DNA損傷の推定などに幅広く活用されることが期待できる。

論文

Initial yield of hydrated electron production from water radiolysis based on first-principles calculation

甲斐 健師; 樋川 智洋; 松谷 悠佑*; 平田 悠歩; 手塚 智哉*; 土田 秀次*; 横谷 明徳*

RSC Advances (Internet), 13(11), p.7076 - 7086, 2023/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:62.38(Chemistry, Multidisciplinary)

水の放射線分解に関する科学的知見は、生命科学などに幅広く利用されるが、水の分解生成物であるラジカルの生成メカニズムは未だ良く分かっていない。我々は、放射線物理の観点から、この生成メカニズムを解く計算コードの開発に挑戦し、第一原理計算により、水中の二次電子挙動は、水との衝突効果のみならず分極効果にも支配されることを明らかにした。さらに、二次電子の空間分布をもとに、電離と電子励起の割合を予測した結果、水和電子の初期収量の予測値は、放射線化学の観点から予測された初期収量を再現することに成功した。この結果は、開発した計算コードが放射線物理から放射線化学への合理的な時空間接続を実現できることを示している。本研究成果は、水の放射線分解の最初期過程を理解するための新たな科学的知見になることが期待できる。

論文

イオンビームによるナノスケールで起こる水中での生体分子損傷の機構解明

土田 秀次*; 間嶋 拓也*; 甲斐 健師

応用物理, 91(9), p.553 - 557, 2022/09

イオンビームを用いた粒子線がん治療のより効果的な治療に向けて、放射線によるDNAなどの生体分子の損傷過程を原子レベルで解明する研究が世界中で進められている。本稿では、イオンビームによる水中での生体分子損傷について、分子周辺で起こる素反応を研究した実験手法を紹介する。この実験では、細胞を模擬するため真空内液体分子線法および微小液滴法を利用し、生体分子水溶液の標的にイオンビームを照射し、標的から放出した生体分子の分解イオンを質量分析することで、分子の切断箇所を特定した。シミュレーションとして、PHITSを利用し水への炭素イオン照射の結果生じる二次電子の物理特性を解析した手法を紹介する。さらに、実験とシミュレーションの共同研究で明らかになった、高速イオンによる生体分子損傷の微視的描像を述べる。

論文

Relation between biomolecular dissociation and energy of secondary electrons generated in liquid water by fast heavy ions

土田 秀次*; 甲斐 健師; 北島 謙生*; 松谷 悠佑; 間嶋 拓也*; 斎藤 学*

European Physical Journal D, 74(10), p.212_1 - 212_7, 2020/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:37.32(Optics)

水中における生体分子と重イオンの相互作用による基礎研究は、放射線生物影響の初期段階の解明へ向けて重要な知見を与えることが期待される。その中で、生体環境を模擬した真空中の液滴標的への重イオン照射実験が進められ、液滴から真空中に飛び出した生体分子グリシンの正イオン及び負イオンの生成収量が計測されているが、その生成メカニズムは未解明であった。そこで、PHITSのイオン飛跡構造解析モードを利用し、重イオンが真空から水に侵入した界面におけるエネルギー付与量を評価し、グリシンの正イオン及び負イオン分子が生成されるメカニズムを解析した。その結果、重イオン照射により発生した2次電子が関与する電離・励起、及び解離性電子付着の誘発量は、生成されたグリシンの正イオン及び負イオンの生成収量と相関があることを見出した。本成果は、放射線生物影響の初期段階の解明へ向けて、新たな科学的知見となるものである。

論文

Transmission properties of C$$_{60}$$ ions through micro- and nano-capillaries

土田 秀次*; 間嶋 拓也*; 冨田 成夫*; 笹 公和*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 山田 圭介; 平田 浩一*; 柴田 裕実*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 315, p.336 - 340, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.05(Instruments & Instrumentation)

Applying the beam-focusing method with capillaries to C$$_{60}$$ projectiles in the velocity range between 0.14 and 0.2 a.u., transmission properties of C$$_{60}$$ ions through two different types of capillaries are studied: (1) a borosilicate-glass single microcapillary with an outlet diameter of 5.5 $$mu$$m, and (2) an Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ multicapillary foil with approximatey 70-nm pores in diameter and a high aspect ratio of approximately 750. Transmitted-particle compositions are measured with the electrostatic-deflection method combined with a two-dimensional position-sensitive detector. In the experiments with the single microcapillary, the main transmitted component is found to be primary C$$_{60}$$ ions, which are focused in the area equal to the capillary outlet diameter. The other components are charge-exchanged C$$_{60}$$ ions and charged or neutral fragments (fullerene-like C$$_{60-2m}$$ and small C$$_{n}$$ particles), and their fractions decrease with decreasing projectile velocity. Similar results are obtained in the experiments with the multicapillary foil. It is concluded from the relative transimission fractions of more than 80% that the C$$_{60}$$ transmission fraction is considerably high for both types of the capillaries in the present velocity range.

論文

Observation of ion-irradiation induced diffusion in Pd-Si system using synchrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy

岩瀬 彰宏*; 知見 康弘; 石川 法人; 中谷 力造*; 加藤 雄三郎*; 福住 正文*; 土田 秀次*; 馬場 祐治

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(1), p.141 - 144, 2006/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

高エネルギーイオン照射下でのPd-Si系におけるPd中のSi原子の拡散について、放射光X線光電子分光法を用いて調べた。試料は、Si単結晶上にPdを堆積させて作製した。Pd層の厚さは10-300nmであった。照射前には、Pdのみの光電子スペクトルが観測され、Siは全く観測されなかった。3MeV Si, 1MeV O又は200MeV Xeイオンを照射すると、バルクSiの1s電子の結合エネルギーより約3eV高いところに付加的な光電子スペクトルの成分が現れた。この結果は、高エネルギーイオン照射によってSi-Pd界面からPd層表面までのSi原子の拡散が誘起されたことを示唆している。結合エネルギーのシフトは、SiからPdへの電子の移動に起因していると解釈される。イオン照射誘起拡散を反映した光電子スペクトルのイオン種及びイオン照射量依存性について議論する。

口頭

イオン照射下石英ガラスのAMOC測定

小西 涼香*; 南川 英輝*; 間嶋 拓也*; 今井 誠*; 斉藤 学*; 平出 哲也; 土田 秀次*

no journal, , 

石英ガラスにおけるイオン照射下損傷挙動の解明を目的として、陽電子消滅寿命と消滅$$gamma$$線ドップラー広がりを同時測定するAMOC(Age-MOmentum Correlation)測定を、2MeVのプロトン照射下において行った。石英ガラスの空隙において陽電子消滅に関与する電子の運動量分布の変化から、損傷挙動のフラックス依存性を検出できることが明らかとなった。

口頭

高速クラスターイオンビーム衝撃によるHOPGからの正負二次イオンの測定

柴田 裕実*; 土田 秀次*; 伊藤 秋男*; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 神谷 富裕; 鳴海 一雅

no journal, , 

高速クラスターイオンと物質との相互作用では、単原子イオンの集合体として構成原子の個数に対して線形的に振る舞うのではなく、個数以上(正の線形性)、あるいは個数以下(負の線形性)の効果を与える。これらの効果のメカニズムを明らかにするため、TOF質量分析器を用いて炭素,アルミニウム及び金クラスターイオンとHOPG(高配向性熱分解炭素)標的との衝突で放出される正負の二次イオン測定をクラスターイオンの速度を変えて行った。その結果、二次イオン放出量において、イオンの速度がBohr速度以下の低速領域では、負の線形性が、またBohr速度以上の高速領域では正の線形性が観測された。これは、核的衝突が支配的な領域では負の効果が、また、電子的衝突が支配的な領域では正の効果が現れると考えると定性的に説明できることがわかった。

口頭

Production of C$$_{60}$$ microbeams by single-microcapillary methods

土田 秀次*; 間嶋 拓也*; 冨田 成夫*; 笹 公和*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 山田 圭介; 平田 浩一*; 柴田 裕実*; et al.

no journal, , 

Transmission properties of sub-MeV C$$_{60}$$ ions through a capillary were investigated. A 360-keV C$$_{60}$$$$^{+}$$ or 720-keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ primary ion beam obtained from a 400-kV ion implanter was introduced into a single capillary, whose outlet diameter was 5.5 or 14 $$mu$$m, mounted on a goniometer. Particles emerging from the outlet of the capillary were deflected with electrostatic parallel plates and detected by a microchannel plate with a phosphor screen to obtain information about their composition. Some interesting results have been obtained from this measurement: (1) a main component of transmitted particles is C$$_{60}$$ beams, due to direct transmission, (2) the other components are unknown-size neutral particles, and large-size fragments of C$$_{58}$$ or C$$_{56}$$ ions produced via C$$_{2}$$-emission from C$$_{60}$$, and (3) small-sized carbon fragments of C$$_{1}$$ or C$$_{2}$$ ions resulting from C$$_{60}$$-multifragmentation are not detected, which suggests that most of them are detected as neutral particles.

口頭

放射線生物影響の最初期過程に関する計算機シミュレーション; DNA損傷の直接効果と間接効果

甲斐 健師; 樋川 智洋; 松谷 悠佑; 平田 悠歩; 手塚 智哉*; 土田 秀次*; 伊東 祐真*; 横谷 明徳*

no journal, , 

生体への放射線照射は極まれに生物影響を誘発する複雑なDNA損傷を形成する。この複雑なDNA損傷はクラスター損傷と呼ばれ、実験により検出することは非常に困難である。そこで本研究では、DNA損傷を解析するための物理コードと化学コードを開発し、クラスター損傷の形成メカニズム解明に取り組んでいる。今回、DNAにエネルギーが付与され、二次電子が放出されるシンプルな体系における計算結果を解析した結果、クラスター損傷の形成メカニズムはDNAに付与されるエネルギーに強く依存することが示された。この科学的知見はDNA損傷の修復機構の解明に貢献し、放射線生物影響の解明に繋がることが期待される。

口頭

高速炭素クラスターイオンビーム衝撃によるHOPGからの二次イオンスペクトルの測定

柴田 裕実*; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 鳴海 一雅; 土田 秀次*; 伊藤 秋男*; 神谷 富裕; 福田 光宏*

no journal, , 

高速クラスターイオンは単原子イオンと比較して、物質との相互作用や照射効果において、その構成原子数に対して非線形的に振る舞うが、その過程は解明されていない。そこで、二次荷電粒子放出の収量や二次イオン放出スペクトルの測定を通して、高速クラスターイオン照射の特徴を調べることを目的に、直線飛行時間型(TOF)質量分析器を用いて炭素及び金クラスターイオンとHOPG(Highly Oriented Pyrolytic Graphite:高配向性熱分解炭素) 標的との衝突で放出される正負の二次イオン測定を行った。その結果、炭素クラスターイオン照射では、2次イオンの質量分布が正イオンのときと負イオンのときで、異なる分布が得られたが、金クラスターイオン照射では、ほぼ同一のスペクトルとなった。また、炭素クラスターイオン照射の場合に見られた、大きなサイズのクラスターイオンを入射すると大きなサイズの2次クラスターイオンが放出されるという現象が、金クラスターでは見られなかった。クラスター構成原子数に加え、その核種によっても照射効果等に違いがあることがわかった。

口頭

TOF mass spectrometry of secondary ions from HOPG target bombarded by fast cluster ion beams

柴田 裕実*; 土田 秀次*; 伊藤 秋男*; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 鳴海 一雅; 荒川 和夫

no journal, , 

高速クラスターイオンは単原子イオンと比較して、物質との相互作用や照射効果において、その構成原子数に対して非線形的に振舞うが、その過程は解明されていない。そこで、2次イオンの収量や質量分布を通して、高速クラスターイオン照射の特徴を調べることを目的に、炭素クラスター及び金クラスターをHOPGに照射した時の、標的からの2次イオンの測定を行った。その結果、炭素クラスターイオンでは構成原子の増加とともに2次イオン収量が非線形的に増加したが、金イオンではほぼ線形的であった。物質中でのエネルギー損失過程を考えると炭素クラスターの入射速度は、電子的励起が支配的で、金クラスターは電子的励起と核的励起がほぼ同じという領域である。これらのことから、構成原子数に対する2次イオン収量の非線形な増加は、電子的励起現象が重要な役割をしていることが示唆された。

口頭

高速分子イオンのナノキャピラリー透過におけるウェイク効果

土田 秀次*; 中嶋 薫*; 横江 潤也*; 杉山 元彦*; 太田 優史*; 間嶋 拓也*; 柴田 裕実*; 冨田 成夫*; 笹 公和*; 平田 浩一*; et al.

no journal, , 

高速分子イオンを数十nmの孔径を持つナノキャピラリーを透過させて、出射する分子イオンの分子軸をキャピラリー内壁との相互作用により揃えるビーム配向制御に関する研究を行っている。分子軸配向の駆動力としては、キャピラリー内で解離した入射イオンのうち、先行するイオンの電荷でキャピラリー内壁表面に誘起された電子の動的遮蔽によって、その後方にできる電子粗密波に後続イオンが捕捉される効果(ウェイク効果)が有力と考えられる。そこで本研究ではウェイクによる解離イオンの捕捉効果を調べるため、1.0MeV HeH$$^{+}$$イオンをアルミナ製の平均孔径67nm、アスペクト比約750のキャピラリーに入射させ、出射する解離イオン(H$$^{+}$$およびHe$$^{1, 2+}$$)の運動エネルギーを高分解能磁場型分析器により測定した。この結果の一例として、ゼロ度方向に出射したH$$^{+}$$イオンのエネルギースペクトルでは、Heイオンの前方と後方に位置してクーロン爆発したH$$^{+}$$に相当するピークが204keVと196keV付近にそれぞれ観測された。各ピークの収量比からHeイオンの後方に捕捉されたH$$^{+}$$の成分は約75%であることが分かった。発表では、他の出射イオンの出射角依存性等についても言及する。

口頭

キャピラリーを用いた高速分子・クラスターイオンビームの空間制御

土田 秀次*; 間嶋 拓也*; 冨田 成夫*; 笹 公和*; 平田 浩一*; 柴田 裕実*; 齋藤 勇一; 鳴海 一雅; 千葉 敦也; 山田 圭介; et al.

no journal, , 

本研究では、サブMeV領域のC$$_{60}$$イオンマイクロビーム形成を目的としてC$$_{60}$$イオンのガラスキャピラリーの透過特性を、また、多孔ナノキャピラリーを透過した際のウェイク効果による分子軸のそろった(配向された)イオンビーム形成を目的としてHeH$$^{+}$$分子イオンの透過特性をそれぞれ調べた。前者では、ガラスキャピラリーを透過したC$$_{60}$$イオンのビーム径がキャピラリー出口径とほぼ等しいことがわかった。また、キャピラリーを透過したイオンはC$$_{60}$$イオン、C$$_{60}$$イオンからC$$_{2}$$放出したC$$_{60-2m}$$イオン(mは整数)及び中性粒子から構成されること、さらに解離せずにキャピラリーを透過するC$$_{60}$$イオンの割合が少なくとも75%以上であることが分かった。後者では、キャピラリーを透過したHeH$$^{+}$$イオン及びその解離イオンのエネルギースペクトルから、解離Heイオンの後方に位置するH$$^{+}$$の割合は前方に位置するものに比べて約3倍多いことがわかった。これは、解離Heイオンが誘起したウェイクによってHeイオンの後方にH$$^{+}$$イオンが捕捉されたことを示しており、したがって、少なくとも解離したイオン同士はウェイクによって配向することを示す。

口頭

照射下における過渡的損傷の解明のためのAMOC測定装置の開発

上田 大介*; 小西 涼香*; 南川 英輝*; 平出 哲也; 土田 秀次*

no journal, , 

イオンビームなどの照射下における損傷状態は過渡的で不安定である。この過渡的損傷状態の解明は、損傷の生成から安定化に至る過程を理解する上で重要である。過渡的な損傷により生成する活性種を、三重項ポジトロニウム(o-Ps)をプローブとして調べるために$$beta$$$$^{+}$$-$$gamma$$同時計測によるAge-MOmentum Correlation(AMOC)測定装置の開発を行っている。AMOC測定で得られる"陽電子の消滅時刻"と"消滅時の電子・陽電子対の運動量"の相関から、o-Psの消滅過程を調べることが可能である。デジタル手法により新しく構築しているAMOC装置について報告する。

口頭

$$beta$$$$^{+}$$-$$gamma$$同時計測法によるAMOC測定装置の開発

小西 涼香*; 上田 大介*; Xu, Q.*; 平出 哲也; 土田 秀次*

no journal, , 

イオンビームなどによる過渡的損傷状態の解明のために、$$beta$$$$^{+}$$-$$gamma$$同時計測による陽電子消滅寿命-運動量相関(Age-MOmentum Correlation: AMOC)測定装置をデジタル手法により新しく構築した。今回、$$beta$$$$^{+}$$-$$gamma$$同時計測法ベースのAMOC測定装置を利用し、ポリスチレンの$$gamma$$線照射効果について調べた。その結果、損傷量の増加に対応して1ns付近のSパラメータが減少する結果を得た。

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