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論文

Erratum; Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions [Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016), Corrected Fig. 7.]

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(5), P. 815, 2016/12

以前に発表した論文(高アルカリ条件下におけるモンモリロナイト圧縮体の溶解速度へのOH$$^{-}$$活量および温度の影響[Clay Minerals, vol.51, p.275 (2016)])における図の訂正である。

論文

Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.06(Chemistry, Physical)

モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度($$R_{rm A}$$)のOH$$^{-}$$活量(a$$_{rm OH}$$-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、$$R_{rm A}$$=10$$^{4.5}$$ (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.3}$$ e$$^{-55000/RT}$$と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: $$R_{rm A}$$=3500 (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.4}$$ e$$^{-51000/RT}$$よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH$$^{-}$$活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa$$_{rm OH}$$-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。

報告書

東京電力(株)福島第一原子力発電所の廃炉に向けた放射性廃棄物に係る化学分析作業手順

米川 実; 岩崎 真歩; 島田 梢; 柳谷 昇子; 塚田 学; 飯塚 芳之; 金子 宗功; 吽野 俊道

JAEA-Testing 2015-002, 151 Pages, 2016/03

JAEA-Testing-2015-002.pdf:4.29MB
JAEA-Testing-2015-002-appendix(CD-ROM).zip:5.7MB

福島研究基盤創生センター運転管理準備室では、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉に向けた研究開発を着実に進めるにあたり、低放射線量のガレキ類及び燃料デブリ等の放射性廃棄物の処理、処分及び管理の安全性を評価するための放射化学分析手法について作業手順書の作成を行っている。作業手順書は、新たに従事する分析技術者の人材育成のためにパワーポイントのアニメーション機能を活用し、化学分析の初心者にも理解しやすいように工夫を施した内容としている。今回の報告書は、これまでに分析手法が確立し、かつ、アニメーションによる作業手順の作成が完了した核種についてまとめたものである。

論文

Mineralogical changes and associated decrease in tritiated water diffusivity after alteration of cement-bentonite interfaces

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:31.28(Chemistry, Physical)

セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。

論文

Changes in hydraulic conductivity of sand-bentonite mixtures accompanied by alkaline alteration

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 48(2), p.403 - 410, 2013/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:18.84(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトは放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土製の緩衝材の主要な成分である。セメント系材料によってもたらされる高アルカリ環境はモンモリロナイトを変化させ、緩衝材の力学的又は化学的な特性を劣化させる可能性がある。その劣化は緩衝材の透水性に変化を生じさせ、放射性核種移行解析結果に大きな不確実性をもたらす可能性がある。しかし、透水係数変化に関する実験データは、おもに圧縮成形された緩衝材(砂混合ベントナイト成形体)の変質が極めて遅いため、ほとんど得られていない。この研究では、80-90$$^{circ}$$CのNaOHを含む溶液系において砂混合ベントナイトのアルカリ変質に伴う透水係数の変化を観察する実験室実験を行った。3タイプの実験により、ベントナイト緩衝材のアルカリ変質で透水係数が上昇しうることを証明した。得られたデータは、変質を評価するために用いられる計算コードの検証に用いることができる。

口頭

高アルカリ条件下におけるモンモリロナイト圧縮体の溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性

澤口 拓磨; 角脇 三師*; 向井 雅之; 塚田 学; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化挙動を評価するため、ベントナイトの主要鉱物であるモンモリロナイトの溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性を調べた。モンモリロナイトを圧縮成型した試料を温度130$$^{circ}$$C、OH$$^{-}$$活量0.06-0.6mol dm$$^{-3}$$の溶液に浸漬する試験を実施した結果、モンモリロナイトの溶解速度はOH$$^{-}$$活量の1.1乗に比例することがわかった。また、純粋なモンモリロナイトの溶解速度の知見に基づき、シリカ等随伴鉱物を含むベントナイト系緩衝材の溶解挙動を推察するとともに、溶解速度解析における不確実性を低減する可能性を示した。

口頭

アルカリ条件下における圧縮ベントナイトの透水係数変遷評価手法の開発,1; 長期透水試験の概要

塚田 学; 角脇 三師*; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 片岡 理治; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性物質の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化に伴う止水性への影響を評価した。そのため圧縮ベントナイトの乾燥密度とベントナイト配合率,変質溶液のNaOH濃度と温度をパラメータとして、アルカリ変質させた圧縮ベントナイトの透水係数を測定した。これまでの結果から、圧縮ベントナイトのアルカリ変質が進行すると、透水係数が上昇する傾向が観察されている。

口頭

アルカリ条件下における圧縮ベントナイトの透水係数評価手法の開発,2; 物質移行-変質連成計算コードによる解析

片岡 理治; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化挙動を評価するために開発したコードの適用範囲等を明らかにするため、ベントナイト透水係数に関する実験データを用いた検証計算を実施した。ベントナイト-砂混合圧縮成型体をアルカリ溶液にて変質させた試料を用いた長期透水試験の実験結果に対し、物質移行-変質連成解析計算コードを用いて解析を行った。実験値と比較した結果、モンモリロナイトの変質が50%以下であれば、透水係数の解析結果は実験値をよく再現しており、ベントナイト系緩衝材の止水機能における変動幅を当該コードによって評価できる見通し並びにその適用範囲を示した。

口頭

アルカリ変質を考慮した圧縮ベントナイトにおける透水係数の評価

片岡 理治; 塚田 学; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 角脇 三師*; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化に伴う止水性への影響を評価するため、ベントナイト-砂混合圧縮成型体をアルカリ溶液にて変質させた試料を用いた長期透水試験を実施し、透水係数及びモンモリロナイト残存量を測定した。また、これらの実験値と比較するため、物質移行-変質連成解析計算コードを用いて解析を実施した結果、モンモリロナイトの残存量が50%以上であれば、透水係数の解析結果は実験値をよく再現していることがわかった。このことからベントナイト系緩衝材の止水機能における変動幅を当該コードによって評価できる見通し並びにその適用範囲を示した。

口頭

ベントナイトの止水機能の長期変質評価手法について

向井 雅之; 澤口 拓磨; 片岡 理治; 塚田 学; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分では、ガラス固化体を収納した金属容器(オーバーパック)の周囲を、ベントナイトと砂を混合した緩衝材で覆い深地層中に埋設する。ベントナイトには、その低透水性などにより、オーバーパックが多量の地下水と接触することを抑制する止水機能があり、安全機能の主要な役割として期待されている。しかしながら、処分施設に使用されるセメント系材料は地下水と接触して高アルカリ化するため、ベントナイトがアルカリ変質し、この機能が劣化することが、人工バリアの健全性を損なう要因として懸念されている。そこで、長期に渡る定量的な止水機能の性能評価のため、高アルカリ性地下水環境下におけるベントナイトの化学的変質と物質移行とを連成し、実験的に定式化した主要なモデルを組合せて解析評価する手法を開発した。

口頭

ベントナイト系緩衝材の長期的な変質挙動評価に向けた研究

澤口 拓磨; 角脇 三師*; 向井 雅之; 塚田 学; 片岡 理治; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に変質することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な変質挙動を評価するため、ベントナイトの主要鉱物であるモンモリロナイトの溶解速度のOH$$^{-}$$活量依存性を調べた。モンモリロナイトを圧縮成型した試料を温度130$$^{circ}$$C, OH$$^{-}$$活量0.06-0.6mol dm$$^{-3}$$の溶液に浸漬する試験を実施した結果、モンモリロナイトの溶解速度はOH$$^{-}$$活量の1.1乗に比例することがわかった。また、純粋なモンモリロナイトの溶解速度の知見に基づき、シリカ等随伴鉱物を含むベントナイト系緩衝材の溶解挙動を推察するとともに、溶解速度解析における不確実性を低減する可能性を示した。

口頭

長期劣化を考慮した圧縮ベントナイトにおける透水係数の評価

片岡 理治; 塚田 学; 向井 雅之; 澤口 拓磨; 角脇 三師*; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因する高アルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。本研究では、高アルカリ性地下水によるベントナイト系材料の長期的な劣化に伴う止水性への影響を評価するため、ベントナイト-砂混合圧縮成型体をアルカリ溶液にて変質させた試料を用いた長期透水試験を実施し、透水係数及びモンモリロナイト残存量を測定した。また、これらの実験値と比較するため、物質移行-変質連成解析計算コードを用いて解析を実施した結果、モンモリロナイトの残存量が50%以上であれば、透水係数の解析結果は実験値を良く再現していることがわかった。このことからベントナイト系緩衝材の止水機能における変動幅を当該コードによって評価できる見通し並びにその適用範囲を示した。

口頭

圧縮ベントナイト-セメント硬化体接合系の変質/物質移行特性試験

塚田 学; 星野 清一; 山口 徹治; 澤口 拓磨; 向井 雅之; 前田 敏克; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて止水機能が期待されているベントナイト系緩衝材は、処分施設で使用されるセメント系材料に起因するアルカリ性地下水により長期的に劣化することが指摘されている。そこで、ベントナイト,セメント相互作用による双方の変質やこれに伴う物質の移行特性の変化などを踏まえた止水機能の変遷を評価するための計算手法を整備してきた。ここでは、計算手法の検証に使うデータを取得するため、圧縮ベントナイトとセメント硬化体の接合系での変質、物質移行特性試験を行った。その結果、セメント側ではCa(OH)$$_{2}$$が経時的に減少し、二次鉱物としてカルサイトとカトアイトの生成が確認された。ベントナイト側では、モンモリロナイトのCa型化率が経時的に増大すること、カルサイトが減少することが確認された。物質移行特性としては、600日の変質処理でセメントの間隙率の増大、有効拡散係数の減少傾向が観察された。

口頭

アルカリ条件下において変質したベントナイト系緩衝材の透水係数評価手法の開発

澤口 拓磨; 塚田 学; 向井 雅之; 山口 徹治

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいては、セメント系材料に起因するアルカリ成分によってベントナイト系緩衝材が長期的に変質し、その止水性に影響を及ぼす可能性が指摘されている。本研究では、ベントナイトの変質に伴い変化する透水係数を評価するため、未変質のベントナイト圧縮体(有効モンモリロナイト密度$$rho$$$$_{m}$$: 800kg/m$$^{3}$$程度)およびアルカリ変質させたベントナイト圧縮体($$rho$$$$_{m}$$=0$$sim$$720kg/m$$^{3}$$)へイオン強度0.01$$sim$$1.0mol/LのNaCl溶液を40$$^{circ}$$Cで通水させる透水試験を実施した。その結果、未変質試料では、イオン強度0.01mol/L, 1.0mol/Lの溶液に対して透水係数はそれぞれ1.4$$times$$10$$^{-12}$$m/s, 1.5$$times$$10$$^{-10}$$m/sとなり、2桁の差がみられたのに対し、$$rho$$$$_{m}$$=0kg/m$$^{3}$$付近の試料では、全てのイオン強度溶液に対して透水係数は(2.0$$sim$$2.6)$$times$$10$$^{-8}$$m/sとほぼ一定になった。これは、$$rho$$$$_{m}$$が低下するに従い、透水係数は上昇するが、そのイオン強度依存性は小さくなることを示している。しかしながら、モンモリロナイトが比較的多く残っており、上記イオン強度が確認される条件($$rho$$$$_{m}$$$$geq$$300kg/m$$^{3}$$)であっても、同一試料に対するイオン強度0.01mol/Lと0.1mol/L溶液の透水係数の値には差が確認されなかった。さらに、これらの結果を踏まえて既往のベントナイト透水係数評価モデルの適用範囲の明確化および改良を行った。

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