PSTEP: Project for solar-terrestrial environment prediction

草野 完也*; 一本 潔*; 石井 守*; 三好 由純*; 余田 成男*; 秋吉 英治*; 浅井 歩*; 海老原 祐輔*; 藤原 均*; 後藤 忠徳*; et al.

Earth, Planets and Space (Internet), 73(1), p.159_1 - 159_29, 2021/12

https://doi.org/10.1186/s40623-021-01486-1

PSTEPとは、2015年4月から2020年3月まで日本国内の太陽・地球惑星圏に携わる研究者が協力して実施した科研費新学術領域研究である。この研究枠組みから500以上の査読付き論文が発表され、様々なセミナーやサマースクールが実施された。本論文では、その成果をまとめて報告する。

緩衝材特性評価モデルの高度化に関する基礎研究-分子動力学法による緩衝材のミクロ挙動解析および均質化法による緩衝材のミクロ・マクロ解析-

河村 雄行*; 市川 康明*; 鈴木 覚; 柴田 雅博; 佐藤 治夫; 上野 健一

JNC TY8400 2002-015, 90 Pages, 2002/03

JNC-TY8400-2002-015.pdf:26.99MB

本研究では、分子レベルでの粘土鉱物と水やイオンの挙動に着目した分子シミュレーションを行なうとともに、これをマクロの連続体にまで拡張する新しい理論である"分子動力学-均質化結合解析法"による緩衝材中の物質移行現象を説明する新たなモデルの開発を行った。分子動力学計算で必要となる、原子間相互作用モデルの改良および原子間ポテンシャルの再評価を行なうとともに、Na型スメクタイト-水系等の分子動力学計算を行い、層間の水分子の構造、水の粘性や拡散係数分布等の評価を行なった。その結果、スメクタイト表面の水1層は構造化しており、さらに表面から1nm程度の距離にわたって、バルクの水より大きな粘性を持つ拡散層が認められた。また、端面を持つスメクタイト結晶モデルを作成し、結晶端面に対するイオンの収着について議論を行なった。分子動力学計算から得られたミクロな領域に関する物性値から、緩衝材材料全体の物性値を解析的に導出する均質化手法の適用のために、材料の微細構造モデルを、実材料の観察に基づいて構築することとし、ベントナイト構成粒子や圧縮ベントナイトのSEM、TEM観察、およびX線回折を実施した。これらから得られた情報を基に、層間と外部空隙の割合を導出し、単純化し定式化した間隙構造モデルを提案した。分子動力学計算で得られたミクロな物性値と、構造観察に基づき作成された圧縮ベントナイト構造モデルを用いて、圧縮ベントナイト中の物質の拡散に対する"分子動力学-均質化結合解析"を実施した。粒子サイズ異なる、多段階スケールの多孔質媒体中の拡散問題に対する均質化法の数値解析法を求め、非収着性の媒体である水に着目し実効拡散係数を導出した。解析結果は実測値やその傾向性を、おおよそ説明することができた。一方、緩衝材中の溶質(イオン)の拡散に関しては、実験データの蓄積と解釈を進めた。MD-HA結合解析による現象説明には至らなかったが、収着の取り扱いを伴う物質移行問題に対する均質化モデルの枠組みの構築を行なった。

圧縮ベントナイトの微細構造のモデル化とMD-HA結合解析法の拡散問題への適用(先行基礎工学研究に関連した共同研究の研究開発)

鈴木 覚; 藤島 敦; 上野 健一; 市川 康明*; 河村 雄行*; 藤井 直樹*; 柴田 雅博; 佐藤 治夫

JNC TY8400 2001-003, 66 Pages, 2001/05

JNC-TY8400-2001-003.pdf:2.26MB

放射性廃棄物の地層処分における多重バリアシステムの性能評価における、緩衝材特性(膨潤性、透水性、核種移行遅延特性等)と微細構造の関係を理解するために、圧縮成形されたNa型ベントナイトの微細構造について電子顕微鏡観察およびX線回折測定を行った。乾燥粉末状態のベントナイトに含まれるスメクタイトの団粒は、板状で底面方向の大きさは100m程度、厚さは10m程度であるが、圧縮成型後、含水飽和させるとより小さなスメクタイトの粒子に分離する。これらの小さな粒子は数層かそれ以上のスメクタイト単層(幅100-10000nm程度、厚さ1nm程度)から構成されており、その粒子を積層体と呼ぶ。積層体-積層体間の間隙(外部間隙)のサイズ、間隙率は、層間の選択的水和のため、積層体の膨潤によりコントロールされている。含水ベントナイトのXRDプロファイルには、底面間隔で3.52, 1.88, 1.56nmに相当する回折ピークが観察され、積層体により底面間隔が異なることを示唆する。低い乾燥密度(0.8-1.0Mg/m3)では3.52nmまたは1.88nmの底面間隔を持つ積層体が混在するが、乾燥密度の増大とともに前者が相対的に減少し、乾燥密度が1.2Mg/m3の条件では後者の積層体のみが存在するようになる。乾燥密度0.9Mg/m3の条件で含水させる溶液のNaCl濃度を0.0-0.5Mまで変化させたところ、塩濃度が0.3M以上では3.52nmの底面間隔のピークは観察されなかった。これに対して、1.88nmの底面間隔は塩濃度によらず一定であった。このことは、高い塩濃度の条件では、積層体の底面間隔が1.88nmに保たれたまま、積層数が増加していることを示唆する。以上の観察に基づいて、微細構造モデルを考案し、外部間隙サイズLを積層体の積層数nおよび底面間隔d(001)の関数として理論的に定式化した。ここで、は端面方向の間隙サイズを表すパラメーター、はスメクタイト単層の厚さ(1nm)、Pclay, Pdryはそれぞれスメクタイトの結晶密度(2.88Mg/m3)およびベントナイトの乾燥密度である。この式は積層数とともに外部間隙サイズが増加することを示しており、塩濃度が高くなると外部間隙サイズが増加すると考えられる。また、乾燥密度が高くなるに従い、外部間隙サイズは急速に小さくなる。

EXAFS analysis of Sm adsorbed on montmorillonite

藤島 敦; 鈴木 覚; 上野 健一; 舘 幸男; 澁谷 朝紀

Spring-8 User Experiment Report No.5 (2000A), 0 Pages, 2001/00

地層処分の性能評価において、緩衝材への放射性核種の吸着メカニズムの解明が重要である。核種の吸着挙動は、溶液中の溶存化学種の違いによって変化すると考えられ、本研究では、モンモリロナイトに吸着したSmのEXAFS測定・解析を行うことにより、Smの吸着構造について検討した。その結果、Smはモンモリロナイトの層間に水を配位した状態で吸着していることが示唆された。

Si結晶アナライザー背面反射型分光器DNAの開発

柴田 薫*; 高橋 伸明; 川北 至信; 蒲沢 和也*; 山田 武*; 上野 広樹; 島倉 宏典; 中島 健次; 神原 理; 稲村 泰弘; et al.

no journal, , 

J-PARCセンター、物質・生命科学実験施設に建設・設置中の1ueVの高エネルギー分解能を目指すSi結晶アナライザー背面反射型高エネルギー分解能分光器DNAの建設状況及びビームコミッショニング計画を発表する。平成24年1月、ビーム受け入れを目指して建設中でオンビームコミッショニング計画を策定中である。本形式の分光器は、現在まで本邦では研究用原子炉、パルス中性子源いずれにも設置されたことがない。一方、海外の原子炉に設置されている本形式分光器を利用した邦人研究者の仕事は確実に増加している。DNA分光器の供用実験開始により国内でも背面反射型分光器を用いた研究が盛んになることが期待される。

福島第一原子力発電所で採取された放射性廃棄物中のPd-107分析法の開発

佐藤 義行; 徳永 貴仁; 沼山 暁; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した廃棄物(以下、「事故廃棄物」という)の処理処分を行うためには、滞留水, 瓦礫などに含まれる放射性核種の種類や濃度の情報を明らかにすることが必要である。現在、われわれは事故廃棄物の分析を進めるとともに、放射能濃度の確認が必要な核種の中で分析手法が確立されていない難測定核種について分析法の開発を進めている。本報告では難測定核種の一つであるPd-107の分析法の開発について報告する。Pdを誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を用いて測定する分析法の確立を目指し、妨害元素との分離法を検討した。また、開発した分析法の適用性確認のため滞留水中のPd-107の分析を行った結果、目標とした検出限界値(5.010 Bq/mL)を達成し、本法は滞留水試料の分析に適用可能であることが確認された。本研究は、平成26年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金(固体廃棄物の処理・処分に関する研究開発)」の成果の一部である。