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報告書

アメリシウム含有燃料の熱伝導率評価

横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 矢野 康英; 所 大志郎*; 菅田 博正*; 加藤 正人*

JAEA-Research 2025-002, 18 Pages, 2025/05

JAEA-Research-2025-002.pdf:1.73MB

高速炉の開発目標の1つとして「高レベル放射性廃棄物量減容・潜在的有害度低減のため、マイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、燃料として利用できるようにすること。」が示されている。これに向けて、MAを添加したMOX燃料を高速炉で燃焼する燃料サイクルが提唱されている。MAを添加したMOX燃料を高速炉で使用するには、燃料設計や照射挙動の解析に向けて熱伝導率等の熱物性を把握することが重要である。しかし、MAを添加した燃料の熱物性は、報告例がわずかであり、MA添加濃度や酸素不定比性の影響を含めて十分に把握されていない。そこで本研究では、MAの1つであるAmがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を評価することを目的として、化学量論組成近傍における15%までのAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を測定した。また、Am含有MOX燃料の照射挙動評価に資するため、Amを含有したUO$$_{2}$$燃料の熱伝導率を測定し、Am含有MOX燃料のものと比較評価を実施した。本研究では、Pu含有率を30%とし、Am含有率が5%、10%及び15%と異なる3種類のMOX燃料と、Am含有率が15%のUO$$_{2}$$燃料を用いた。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法を用いて測定した熱拡散率に試料密度及び比熱を乗じて求めた。熱拡散率の測定においては、測定雰囲気の酸素分圧を調整することで試料の酸素・金属原子数比(O/M比)を制御した。すべての試料の熱伝導率は、温度及びAm含有率の増加と共に低下し、特に、1,173K以下で顕著な低下が見られた。また、得られた熱伝導率に対して古典的フォノン散乱モデルによる解析を行った結果、熱抵抗率の変化については、Am添加によって生じるイオン半径差に起因した格子ひずみの影響が大きく、MOX及びUO$$_{2}$$の両者で同程度の影響であることがわかった。

論文

Effect of Am addition on oxygen potential in (U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.15}$$)O$$_{2-x}$$

横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人

Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.15}$$)O$$_{2-x}$$の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(U$$^{4+}_{0.4}$$U$$^{5+}_{0.15}$$Pu$$^{4+}_{0.3}$$Am$$^{3+}_{0.15}$$)O$$_{2.00}$$であり、Am$$^{3+}$$が増加するに応じてU$$^{4+}$$がU$$^{5+}$$に増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。

論文

Difference in accumulation of plutonium and curium isotopes formed in americium targets irradiated in Joyo and JMTR

大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫

Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.

論文

Oxygen potential measurement of U$$_{0.85}$$Am$$_{0.15}$$O$$_{2}$$ at 1473, 1573, and 1673 K

渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.59(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるU$$_{0.85}$$Am$$_{0.15}$$O$$_{2-x}$$の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U$$_{1-y}$$Am$$_{y}$$O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルは、U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2-x}$$よりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UO$$_{2}$$と類似しており、定比組成では、Am$$^{3+}$$, U$$^{4+}$$, and U$$^{5+}$$となると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。

論文

Adsorption mechanism of Eu onto newly synthesized fluorous-compound-impregnating adsorbent

荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.

論文

Holocene paleolimnological changes in Rundv${aa}$shetta lakes in the Soya Coast region and their paleoenvironmental significance with glacial isostatic adjustment in East Antarctica

井上 源喜*; 本田 英介*; 伊東 敬祐*; Kang, I.*; 瀬戸 浩二*; 谷 幸則*; 渡邊 隆広; 鹿島 薫*; 大谷 修司*; 山中 寿朗*; et al.

Quaternary Science Reviews, 338, p.108822_1 - 108822_18, 2024/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Geography, Physical)

本研究では、南極宗谷海岸のルンドボークスヘッタ湖沼(丸湾南池,丸湾大池)の湖底堆積物の地質学的解析、有機成分分析、藻類等の顕微鏡観察及び放射性炭素年代測定を行い、完新世における本地域の環境変動と古陸水学的変遷を推測した。

報告書

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,2; フィルタ付着物の調査と再発防止対策

根本 隆弘; 藤原 佑輔; 荒川 了紀; 長山 侑矢; 長住 達; 長谷川 俊成; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; et al.

JAEA-Technology 2024-003, 17 Pages, 2024/06

JAEA-Technology-2024-003.pdf:1.91MB

RS-14サイクルに発生した1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇の原因を調査するため、フィルタ付着物を調査した。調査の結果、フィルタエレメント表面にシリコンオイルに起因する付着物を確認した。この結果から、フィルタ差圧上昇の原因は、1次ヘリウム純化設備ガス循環機のチャコールフィルタの性能劣化により、1次系内にシリコンオイルが混入したためであることが明らかとなった。また、この再発防止対策として、従来の1次ヘリウム純化設備ガス循環機の運転時間による管理に加え、チャコールフィルタの交換頻度を3年毎とする定期交換計画を新たに策定した。

論文

Current numbers of qubits and their uses

市川 翼*; 箱嶋 秀昭*; 乾 幸地*; 伊藤 康介*; 松田 亮*; 御手洗 光祐*; 宮本 幸一*; 水上 渉*; 水田 郁*; 森 俊夫*; et al.

Nature Reviews Physics (Internet), 6(6), p.345 - 347, 2024/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:99.15(Physics, Applied)

Access to quantum computers has been democratized by the availability of cloud services from commercial providers, but the numbers of qubits users can exploit have remained modest, limited by noise and errors. What are these qubits used for and what can we expect next?

論文

Degradation of a lithium cobalt oxide cathode under high voltage operation at an interface with an oxide solid electrolyte

伊藤 耕太郎*; 田村 和久; 清水 啓佑*; 山田 悟史*; 渡邊 健太*; 鈴木 耕太*; 菅野 了次*; 平山 雅章*

RSC Applied Interfaces (Internet), 1(4), p.790 - 799, 2024/04

LiCoO$$_{2}$$はリチウムイオン電池の正極材料として広く使われている材料である。しかしながら、電解質の酸化分解により、高電圧領域での可逆容量はよくわかっていない。本研究では、LiCoO$$_{2}$$とLi$$_{3}$$PO$$_{4}$$をエピタキシャル成長させて作成した高電圧(4.6V)で動作する薄膜全固体電池の作成に成功した。一方で、4.7V以上では、充放電容量は減少した。放射光を用いたX線回折実験を行い、LiCoO$$_{2}$$の結晶構造がO1型に変化することで不活性化することがわかった。O1型構造では、層間距離が短くなっており、Liイオンのインターカレーションが阻害されている可能性が示唆された。

論文

Intercalative and non-intercalative photo-recharge using all-solid-state cells for solar energy conversion and storage

吉本 将隆*; 田村 和久; 渡邊 健太*; 清水 啓佑*; 堀澤 侑平*; Kobayashi, Takeshi*; Tsurita, Hanae*; 鈴木 耕太*; 菅野 了次*; 平山 雅章*

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 8(6), p.1236 - 1244, 2024/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

1つのデバイスで、効率的に太陽光エネルギーを化学エネルギーに変換可能である光再充電システムは、太陽光を効率的に使用するのに重要である。光-(デ)インターカレーションは、光再充電システムの機能において重要な役割を果たしている。しかしながら、光-(デ)インターカレーション過程は、電解液の分解や電極材料の溶出などの副反応などのため、いまだ十分に理解されていない。本研究では、エピタキシャル成長させて作成したNbドープのアナターゼTiO$$_{2}$$薄膜から構成される薄膜全固体電池を用いて光応答Li$$^{+}$$デインターカレーションに成功したことを示す。光照射下、放電時は、Li$$^{+}$$のデインターカレーションが起き、引き続いて、可逆的にTiO$$_{2}$$にインターカレーションする。さらに、光照射下では、充電容量の一部はキャパシタと同様、インターカレーションに寄らない電子移動に基づいていることがわかった。

論文

Lattice parameters of fluorite-structured uranium-americium mixed oxides

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 584, p.154576_1 - 154576_11, 2023/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:85.99(Materials Science, Multidisciplinary)

The room temperature lattice parameters of stoichiometric U1-yAmyO$$_{2}$$ uranium-americium mixed oxides were re-evaluated at the light of our hybrid crystallographic model. The complex charge compensation mechanisms that take place in this solid solution were also considered to shed light on the available experimental unit-cell values.

論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:26.66(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

報告書

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,1; 差圧上昇事象の原因調査

根本 隆弘; 荒川 了紀; 川上 悟; 長住 達; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; 古澤 孝之; 猪井 宏幸; et al.

JAEA-Technology 2023-005, 33 Pages, 2023/05

JAEA-Technology-2023-005.pdf:5.25MB

HTTR (High Temperature engineering Test Reactor) RS-14サイクルの原子炉出力降下において、ヘリウムガス循環機のフィルタ差圧が上昇傾向となった。この原因を調査するため、1次ヘリウム純化設備のガス循環機の分解点検等を実施した結果、ガス循環機内のシリコンオイルミストがチャコールフィルタの性能低下で捕集できなくなり、1次系統に混入したためと推定された。今後は、フィルタ交換を実施するとともに、さらなる調査を進め、再発防止対策を策定する予定である。

論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO$$_{2}$$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:64.70(Materials Science, Ceramics)

Pure and low $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-SiO$$_{2}$$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO$$_{2}$$ structure.

論文

Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10

プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。

論文

グローブボックス用グローブの物性調査と使用可能年数の推測

小林 大輔; 山本 昌彦; 西田 直樹; 三好 竜太; 根本 良*; 林 宏幸*; 加藤 圭将; 西野 紗樹; 久野 剛彦; 北尾 貴彦; et al.

日本保全学会第18回学術講演会要旨集, p.237 - 240, 2022/07

東海再処理施設のグローブボックスに取付けられているグローブは、一律に使用期限を定めて定期的に交換している。ゴム製品であるグローブは、使用環境(使用頻度,化学薬品,放射線等)により、劣化度合いが異なることが外観上からも推察される。本件では、様々な使用環境下で定期交換したグローブの物性値(引張強さ,伸び率,硬さ)を測定し、新品グローブの物性値との比較により、劣化の程度並びに使用可能年数を推定した。その結果、外観に異常の無いグローブは、新品グローブの受入基準値以上の物性値であることが分かった。また、外挿した物性値からはこれまで報告されたグローブ損傷時の物性値よりも十分に大きいことから、外観に異常が無く定期的に交換するグローブの物性に劣化は見られず、グローブの使用可能年数は8年と推測された。

論文

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。

論文

Measurements of thermal conductivity for near stoichiometric (U$$_{0.7-z}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{z}$$)O$$_{2}$$ (z = 0.05, 0.10, and 0.15)

横山 佳祐; 渡部 雅; 所 大志郎*; 杉本 理峻*; 森本 恭一; 加藤 正人; 日野 哲士*

Nuclear Materials and Energy (Internet), 31, p.101156_1 - 101156_7, 2022/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:68.73(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物の減容化の一環として、マイナーアクチニドを含んだ酸化物燃料が高速炉における選択の一つである。しかし、高Am含有MOX燃料の熱伝導率に関する実験データがないために、燃料中のAm含有量が熱伝導率に及ぼす影響は明らかとなっていない。本研究では化学量論組成近傍における(U$$_{0.7-z}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{z}$$)O$$_{2}$$ (z = 0.05, 0.10, and 0.15)の熱伝導率をレーザーフラッシュ法を用いて室温から1473Kまでの範囲で測定した。結果として、熱伝導率はAm含有量が増加するに従い低下する傾向を示し、1473Kまでは古典的フォノン輸送モデル((A+BT)$$^{-1}$$)に従うことが明らかとなった。係数AはAm含有量に比例して増加する傾向を示し、U$$^{5+}$$及びAm$$^{3+}$$が固溶することによるイオン半径の変化がフォノン伝導に影響したためであると考えられる。係数BはAm含有量に依存しない傾向を示した。

論文

Spark plasma sintering of SiC/graphite functionally graded materials

渡部 雅; 横山 佳祐; 今井 良行; 植田 祥平; Yan, X.

Ceramics International, 48(6), p.8706 - 8708, 2022/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:61.41(Materials Science, Ceramics)

SiC, C及びSiC/C傾斜機能材料の焼結は様々な手法が研究されている。しかしながら、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いたSiC/黒鉛傾斜機能材料の製造に関する実験的な研究は報告されていない。本研究ではSiC/黒鉛傾斜機能材料をSPS法を用いて作製した。焼結試料の各層の界面にはギャップや層間剥離のような欠陥は見られなかった。また、SiC及び黒鉛はSPS前後で大きな変化を示さなかった。

論文

Strain distribution visualization of punched electrical steel sheets using neutron Bragg-edge transmission imaging

笹田 星児*; Takahashi, Yoshihito*; Takeuchi, Keisuke*; 廣井 孝介; Su, Y. H.; 篠原 武尚; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*

Japanese Journal of Applied Physics, 61(4), p.046004_1 - 046004_8, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Applied)

Residual strains in a punched electrical steel sheet increase the iron loss in the steel sheet. To accurately estimate the effect of residual strain on iron loss, the residual strain distribution in a punched electrical steel sheet should be evaluated. In this study, we demonstrated the two- dimensional imaging of the residual strain distribution in a punched electrical steel sheet using the neutron Bragg-edge transmission imaging method. To improve the accuracy of strain measurement with minimal deterioration of spatial resolution, we applied a process of superposing many specimen images. The tensile strain near the punched edge and the compressive strain inside the core were experimentally confirmed using this method. Finally, the neutron Bragg-edge imaging results and those obtained from kernel average misorientation map using electron backscattered diffraction were compared to verify the validity of the proposed method.

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