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論文

Recent progress of JAEA-CRIEPI joint study for metal pyroreprocessing at CPF

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 小泉 務; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1269 - 1273, 2009/09

原子力機構は、電力中央研究所と共同で金属電解法乾式再処理開発を東海CPFにおいて実施している。U試験を2002年から開始し、2008年までにMOX試験までを終了した。U試験では、UO$$_{2}$$ペレットの還元,還元物の電解,電解析出物に付着する塩化物の蒸留分離と析出物のインゴット化を行い、99%の回収率でUを金属として回収した。PuO$$_{2}$$を用いた試験でも同様にPu金属をUとともに回収した。MOX試験では、Puの物質収支が$$sim$$100%で維持されることを確認した。現在U-Pu-Zr合金の調整中であり、2009年以降は合金を用いた試験を継続する。

論文

Recovery of U-Pu alloy from MOX using a pyroprocess series

北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

Nuclear Technology, 162(2), p.118 - 123, 2008/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:74.37(Nuclear Science & Technology)

もんじゅペレットを用いて、U, Pu合金を回収するための乾式再処理の一連の試験を実施した。Li還元試験では、MOXの還元挙動がUO$$_{2}$$と同様であることを確認した。還元物を陽極としたCd陰極電解試験では、UとPuの分離係数が5.7であることを確認した。これは、既往研究成果と同様であった。物質収支については、電極及び塩中から、陽極装荷量に対してU:98%, Pu:103%の回収が確認された。これは、分析誤差を考慮すれば妥当な値である。陽極に残留したU濃度(Puに対する比率)は、装荷時に比べ若干増加しており、再酸化の可能性が示唆された。電解で得られたU-Pu合金を用いたCd蒸留によって、U-Puインゴットを生成した。

論文

Ingot formation using uranium dendrites recovered by electrolysis in LiCl-KCl-PuCl$$_{3}$$-UCl$$_{3}$$ melt

福嶋 峰夫; 仲吉 彬; 北脇 慎一; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

金属電解法乾式再処理で得られた固体陰極回収物を用いてウランをインゴット化する試験を実施し、運転条件の検討,ウランインゴット及び副生成物の性状調査及び物質収支の評価を行った。常圧条件でウランの融点以上の温度まで昇温することにより、ウランが十分に凝集するまでの間、塩の蒸発を抑え、ウランを塩で覆うことで、ウラン金属の酸化/窒化を防ぎインゴットで回収できることを確認した。高温試験条件にもかかわらず、Amの揮発は見られなかった。

論文

Basic knowledge on treating various wastes generated from practical operation of metal pyro-reprocessing

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1062 - 1066, 2007/11

金属電解法再処理成立のための課題の1つとして、環境負荷の低減のためアクチニド元素を高速炉サイクルに閉じ込める必要がある。このため、実用条件での乾式再処理試験の主工程だけでなく周辺工程からも発生する、アクチニド元素を含む廃棄物を適切に処理しなければならない。さらに乾式再処理試験より発生する廃棄物には塩素等の腐食性物質を含むため廃棄するためにはこれらの成分濃度を低減させる必要がある。本研究では固体廃棄物は塩化処理することにより主工程でアクチニド元素を再利用し、液体廃棄物は蒸発分離することにより廃液成分と水分を分離し減容することを提案し、実用条件に適するかの試験を行ったものである。

口頭

CPFにおける金属電解法乾式再処理プロセス試験,12; MOX還元物を用いた電解精製試験

北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

no journal, , 

金属電解法の成立性を定量的に評価するために、JAEAと電中研は共同で金属電解法乾式再処理試験設備をJAEA東海研究開発センターの高レベル放射性物質研究施設(CPF)に設置した。これまでに、Uを使用したプロセス試験を実施し、酸化物として装荷されたUの95%以上を金属として回収できることが示された。今回、MOX燃料への金属電解法の適用性評価を実施するため未照射MOX燃料の還元物を用いた電解精製試験を実施し、電解工程におけるU, Pu及びAmの分布を測定した。

口頭

CPFにおける金属電解法乾式再処理プロセス試験,11; MOX燃料のLi還元挙動

宇佐見 剛*; 倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫

no journal, , 

金属電解法乾式再処理プロセス開発の一環として、CPFにおいて未照射MOXのLi還元試験を行い、(1)すべてのMOXが金属に還元できたこと,(2)その速度がFSのシステム設計の設定値よりも有意に大きいこと、などを示した。

口頭

CPFにおける金属電解法乾式再処理プロセス試験,13; Cd陰極の蒸留とU-Pu合金の製造

矢作 昇*; 宇佐見 剛*; 倉田 正輝*; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 篠崎 忠宏

no journal, , 

Pu-U合金と融解温度の近いAg-Cu合金をCd中に溶解させた模擬試料によりCd陰極の蒸留条件を調べた。得られた条件に基づいてCd陰極を蒸留しPu-U合金を得た。これをさらに溶融処理し、Pu-Uインゴットを製造した。

口頭

CPFにおける金属電解法乾式再処理プロセス試験,14; MOX還元物の電解で発生した陽極残渣の処理

倉田 正輝*; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 篠崎 忠宏

no journal, , 

金属電解法によりMOX還元物を電解精製した後で回収されたPuやUを含む陽極残渣を定性分析した。これを塩浴中に投入し、ZrCl$$_{4}$$試薬を用いて塩化物として再生するリワーク試験を行った。

口頭

Series process test including "re-work" of various residues generated from metal pyro-processing

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫

no journal, , 

電力中央研究所と原子力機構は、金属電解法の開発に関する共同契約を締結し、2005, 2006年度にMOXを出発物質とする一連のプロセス試験を、原子力機構東海研究開発センター高レベル放射性物質研究施設に実施してきた。数十gのアクチニドを用いた試験を実施し、還元及び電解試験においてアクチニドの99%以上を回収することができた。また、電解試験で発生する陽極残渣からアクチニドを塩化物として回収するリワークの試験を実施した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発; 電解工程の物質収支評価

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

no journal, , 

原子力機構と電力中央研究所は共同で金属電解法乾式再処理の実用条件下でのプロセス挙動を確認するための試験を原子力機構東海研究開発センターの高レベル放射性物質研究施設(CPF)において実施している。これまでに、溶融塩中のPu/U比$$<1$$の条件で電解した場合のCd陰極の分離係数が既往研究と同等であることを確認した。今回、実用条件を模して陽極及び陰極を適宜交換しながらCd陰極への電解を繰り返し、陰極,陽極中のU, Pu量の変化及び溶融塩中に溶解しているU, Pu量の変化を測定することで、電解工程におけるU, Puの物質収支を測定した。

口頭

TRU燃焼のための合金燃料設計と製造の基盤技術の開発I,2; アクチニド合金の熱力学データベースの基礎構築

倉田 正輝*; 中村 勤也*; 矢作 昇*; 中島 邦久; 荒井 康夫; 有田 裕二*

no journal, , 

熱力学データ整備はTRU合金燃料の基盤技術開発で最も重要な項目の一つであるが、TRU合金の取り扱い難さのため十分なデータベースが得られていない。実測値の有効利用,効率的な試験条件選定,データベース精度とデータの内外挿性の向上を目的に、CALPHAD法による解析とU-Pu合金(組成U:Pu=7:3)の熱分析試験を行った。熱分析測定値は既報値に比べ、液相線温度が約30K高く、それ以外の相変態温度はほぼ一致した。本測定値に重みを与えた解析によりU-Pu二元系の評価値を修正し、多元系を再評価した。その結果、U-Pu-Zr三元系合金燃料で主要な相となる$$zeta$$相周辺の解析精度が、炉内で重要となる約773$$sim$$1073Kの温度領域で、顕著に向上した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,2; MOXペレットの電解還元シーケンス試験

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

no journal, , 

JAEAと電力中央研究所は共同で金属電解法乾式再処理の実用条件下でのプロセス挙動を確認するための試験をJAEA東海研究開発センターの高レベル放射性物質研究施設において実施している。今回、未照射MOXペレットを用いた電解還元を繰り返し、電流効率の変動や溶融塩中へのU, Pu及びAmの移行量を測定した。LiCl-Li$$_{2}$$O溶融塩中で、1バッチあたり約20gのMOXペレットを用いて4バッチ連続で電解還元を行った。試験の結果、電流効率は59$$sim$$67%であり、大きな変動は見られなかった。また、電解還元の繰り返しに伴い溶融塩中のLi$$_{2}$$O濃度は減少し、Amが蓄積することが確認された。なお、U, Puは検出限界以下であった。

口頭

金属電解法乾式再処理の主要工程シーケンシャル試験

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

金属電解法乾式再処理の実工程を模したプロセス試験を行うため、主要工程,電解還元工程と電解精製工程をシーケンシャルに連続した試験をウラン及びプルトニウムを、実機の1/1000規模の試験装置を用いて行った。その結果、運転パラメータの変動,製品成分,アクチナイドの系内分布などの基礎データを取得した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,3; MOX還元物を用いた電解精製シーケンス試験

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

高速炉用MOX燃料を還元して製造したU-Pu合金を陽極に、固体陰極3バッチ(U回収)+Cd陰極1バッチ(U-Pu-Am回収)を連続した電解精製試験を行った。工程全体で核物質のマスバランスが維持されること、U製品中のPuとAm濃度は1ppm以下であること、Uが酸素不純物のゲッターとして機能すること等を示した。

口頭

Sequential process test for metal pyro-processing using U, Pu, and Am

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

電力中央研究所と原子力機構は、1kg規模の溶融塩電解槽を用いたシーケンシャル試験により、実用運転条件を模擬した金属電解法乾式再処理技術開発を実施している。本報告は、U/Pu合金を得るためのMOXペレットの電解還元試験と得られたU/Pu合金を陽極に、固体陰極と液体Cd陰極によりU及びU-TRU電解精製試験の結果を報告する。電解電位等及び溶融塩中核物質濃度等の経時変化、分離係数、製品中不純物濃度などを測定した。本試験は、実機の千分の一規模に相当する。

口頭

MOXペレットを用いた金属電解法乾式再処理実用化研究

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

no journal, , 

金属電解法再処理の主要な工程(電解還元,電解,インゴット化)について、実機の約1/1000規模(MOXペレット10個/バッチ)で実用を模したシーケンシャル試験を行った。電解還元試験ではいずれのバッチにおいても、MOX電極電位の変化は、同様の傾向を示し、4バッチの平均電流効率は約63%であった。電解試験ではMOXペレットの還元物を直接、あるいは、インゴット化して陽極に装荷し、固体陰極と液体Cd陰極を用いて電解を行った。連続試験により塩中のU, Pu濃度の変化が理論通りの変化を示すことが確認された。固体陰極析出物は高温で溶融させることにより、インゴットとして回収した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,4; Li$$_{2}$$O, LiOHと電解槽塩浴との反応

北脇 慎一; 田中 仁*; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

no journal, , 

金属電解法乾式再処理では、電解槽塩浴中に塩化物形態のU, Pu等が高濃度で保持されており、何らかの原因でこの塩化物中に不純物(酸素,水分等)が混入した場合、Puが沈殿し臨界に至ることが懸念される。これまでの電解試験において、U, Puが共存する電解塩中では、不純物(Li$$_{2}$$O等)との反応でUが優先的に沈殿を形成する傾向が確認された。本研究では、電解塩中に意図的に不純物を添加し、U, Pu, Am及びNd, Gdの沈殿挙動及びその化学形態を調査した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,5; 金属電解法におけるU/Pu/Am共存系でのICP-AES分析方法の検討

北脇 慎一; 仲吉 彬; 田中 仁*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

no journal, , 

乾式再処理の試験研究では、電解槽塩浴等のUとTRUが共存する系で、これらを高精度で化学分析する必要がある。通常利用されるICP-AES分析法では、UによるPuピーク強度への干渉が懸念される。Amに関しては、分析精度の向上が望まれる。本研究では、乾式再処理で通常用いる濃度範囲で、Puについて一般的に適用可能なICP-AES分析の補正式を求めた。また、過去の試験研究で発生した分析廃液を利用し、$$gamma$$線スペクトロメトリにおけるAmの検量線を構築した。これらにより、U, Pu, Am共存系でのPuとAmの分析精度を向上できるように整備した。

口頭

TRU燃焼のための合金燃料設計と製造の基盤技術の開発I,7; TRU合金中のNpとAmの混合性の解析

倉田 正輝*; 中村 勤也*; 矢作 昇*; 中島 邦久; 有田 裕二*

no journal, , 

これまでにU-Pu-Zr-Np-Am-Fe六元系を構成する15個の二元系の相安定性に関する既報データを収集し、熱力学解析に基づいてアクチニド合金熱力学データベースの基礎を構築してきた。平成20年度新たに取得したNpやAmを含有するTRU合金の相安定性データを用いて改良し、解析精度を向上させた。U-Np-Pu系では、各相のギブスエネルギーが近接するため三元系相互作用パラメータのわずかな差が相状態に大きく影響することがわかった。U-Pu-Am系及びNp-Pu-Am系で得られた相安定性データについては、エネルギー分散型X線分光法による超ウラン元素の定量分析が確立していないため暫定的な評価に留まっているが、予備解析で得られた状態図と定性的に一致する試験結果が得られた。解析精度を向上させるには、Puリッチ相中へのAmの溶解度の評価が重要であることがわかった。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発; MOXペレットの還元と還元物の電解精製のシーケンシャル試験

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

電力中央研究所と原子力機構は、U, Pu, Amを用いて実用を模した主要工程の連続/繰り返し試験(シーケンシャル試験)を共同で実施している。高速炉用MOXペレットを電解還元法により還元し、U-Pu合金を製造し、そのU-Pu合金と固体陰極,液体陰極を用いた電解精製試験を実施した。その結果、電極電位の推移,電流効率,塩組成,製品中のPu, Am濃度等を測定した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,6; 液体CdからLiCl-KCl共晶塩へのU, Pu, Amの逆抽出試験

倉田 正輝*; 村上 毅*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

従来の電解試験で調製したU, Pu, Amを含有する液体Cd陰極をLiCl-KCl共晶塩に浸漬し、CdCl$$_{2}$$試薬を酸化剤に用いて逆抽出試験を行った。逆抽出を逐次進行させて、反応速度や反応のマスバランスを調べた。

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