処分場の緩衝材間隙水の酸化還元電位へのオーバーパック腐食の影響; 重要パラメータの取得及びhの予備解析(受託研究)

大塚 伊知郎; 瀧 洋*; 山口 徹治; 飯田 芳久; 山田 文香; 稲田 大介*; 田中 忠夫

JAEA-Research 2008-043, 101 Pages, 2008/03

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高レベル放射性廃棄物処分場において、緩衝材の間隙に含まれる水(緩衝材間隙水)の酸化還元状態は、放射性核種の化学的性質に影響するため、重要な評価因子である。炭素鋼オーバーパックの腐食が緩衝材間隙水の酸化還元電位(h)に与える影響を評価するうえで重要な腐食生成物の熱力学データ,炭素鋼の腐食速度を文献調査及び実験により取得し、カソード反応の定量評価を行った。また、地球化学計算コードPhreeq Cで予察的な解析を行い、詳細な解析を行ううえでの課題を抽出した。結果は以下のようにまとめられる。(1)Fe, FeOH, Fe(OH)(aq), Fe(OH), Fe(OH), Fe, FeS, FeCO,Fe(OH)(s), FeO, FeCO(OH), Fe(cr)の熱力学データの最確値及び誤差を文献調査及び実験により取得した。(2)炭素鋼の腐食速度をpHと硫化物イオン濃度の関数として定式化した。(3)ガス蓄積型腐食試験からカソード反応は水素発生反応が支配的であることがわかった。(4)予察的なh評価解析から、1000年後のhは、約-600mV又は750mVを得たので、CH(aq)/COもしくはH(aq)/HOに支配されると考えられる。

Experimental results of 40-kA NbAl cable-in-conduit conductor for fusion machines

高橋 良和; 杉本 誠; 礒野 高明; 中嶋 秀夫; 安藤 俊就; 押切 雅幸*; 細野 史一*; 和田山 芳英*; 佐々木 知之*; 塙 博美*; et al.

IEEE Transactions on Magnetics, 30(4, Part2), p.2531 - 2534, 1994/07

核融合実験炉のトロイダル磁場コイル用導体として、40kA級NbAlケーブル・イン・コンジット型導体を開発し、その超電導評価試験を行った。この導体は、ITER-CDAの要求磁界11.2Tにおいて、46kAまで通電することができた。また、導体の臨界電流値は、素線のそれと比較すると、製作作業中及びクールダウン中における劣化は認められなかった。また、NbAlは機械的特性が従来のNbSnに比べて優れていることから、NbAlは、近い将来、トロイダル磁場コイル用導体の第一候補となると考えられる。

Modeling of pore-water chemistry as a common base for understanding dissolution of montmorillonite and mass transport in compacted bentonite

飯田 芳久; 山口 徹治; 山田 文香; 前田 敏克; 坂本 好文*; 水野 大; 田中 忠夫; 中山 真一

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圧縮ベントナイト内におけるモンモリロナイトの溶解実験をアルカリ環境下で行った。実験により得られたモンモリロナイト溶解速度のアルカリ濃度依存性は、粉体試料溶解速度のアルカリ濃度依存性に比べ510倍高いものであった。このアルカリ濃度依存性の違いは、ベントナイト内部と外部溶液のOH-イオン活量の違いによるものと推定され、その原因として、ドナン効果及びアルカリ-鉱物反応による局所的なOHイオンの減少が考えられる。ベントナイト間隙水中のOHイオンの活量を見積もるためには、間隙空間内におけるOHイオンの濃度分布を知る必要があるが、濃度分布を直接測定することはできない。そのため、間隙構造や表面電荷等の知見を集積し、間隙空間内でのイオン濃度分布のモデル化を行った。また、鉱物の間隙構造及び表面電荷は透水性や拡散性の決定要因となるため、開発したモデルは圧縮体内でのモンモリロナイトの溶解、イオンの拡散及び圧縮体の透水性に関する共通基盤となる。

炭酸イオンを含む溶液に曝されたセメント硬化体の変質と物質拡散性の変遷

星野 清一; 山口 徹治; 向井 雅之; 山田 文香; 根岸 久美*; 田中 忠夫; 中山 真一

no journal, , 

地層処分システムでバリア材として期待されているベントナイト系緩衝材の長期性能は、廃棄物固形化材,充てん材等で多用されるセメント系材料から浸出する高アルカリ等成分との反応によって低下することが懸念されている。したがって、セメント成分の長期的な浸出挙動を評価することは重要である。処分上環境では、セメント系材料は地下水中の炭酸イオンにより変質し、それに伴いアルカリ成分等物質の拡散性が変化することが想定される。本研究では、炭酸ナトリウム溶液系で、セメント硬化体中におけるトリチウム水の有効拡散係数の変遷を測定するとともに、炭酸ナトリウム溶液との反応による鉱物相や間隙率などの硬化体組織の変化を観察した。その結果、高水セメント比のセメント硬化体中におけるトリチウム水の有効拡散係数は時間とともに低下すること,同時に二次鉱物として炭酸カルシウムが生成することが確認された。有効拡散係数の低下の原因として、炭酸カルシウムの生成によって物質の拡散に寄与する間隙が微細化し間隙率が減少したためであることを明らかにした。

ベントナイト間隙水の酸化還元電位に対するオーバーパック腐食の影響,1; 地球化学シミュレーションによる酸化還元電位評価

山田 文香; 大塚 伊知郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

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処分場における炭素鋼オーバーパックの腐食が緩衝材の間隙水の酸化還元電位に及ぼす影響について、地球化学シミュレーション解析を行い、ベントナイト間隙水の酸化還元電位が決まる仕組みや支配的なカソード反応を考察した。地球化学解析にはPHREEQCを用い、腐食速度をパラメータとして、炭素鋼と接触する緩衝材間隙水の酸化還元電位等化学組成の時間変化を計算した。炭素鋼は0.1, 1.0又は10m/yの一定速度で腐食溶解し続けると仮定した。酸化還元電位は腐食速度が0.1又は1.0m/yの場合、CH(aq)/COの酸化還元対に支配されて-500-600mV, 10m/yの場合、H(aq)/Hの酸化還元対に支配されて-750mVとの計算結果を得た。

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究; 2007年の現状

木村 祐一郎; 山口 徹治; 飯田 芳久; 大塚 伊知郎; 瀧 洋*; 向井 雅之; 山田 文香; 星野 清一; 角脇 三師; 田中 忠夫; et al.

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地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれる。本研究は、安全評価結果との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータについてデータを取得し、パラメータの不確かさを定量化して確率論的安全評価の信頼性向上に資することを目的に実施している。本報告では平成18年度に得た主な成果を発表する。核種移行データ取得に関する研究では、地下水や間隙水の組成変動に伴うSeの溶解度及びベントナイト内でのI, Cs等の拡散係数の不確かさを定量的に示した。また、岩石に対するSeの分配係数への硝酸塩及び塩水の影響を評価するためのデータを取得した。人工バリア材の長期変質に関する研究では、処分場環境でのオーバーパックの腐食速度の定式化、並びにセメント系材料からのアルカリ成分等の溶出挙動を評価するためのセメント変質と物質移動性のモデル化とその実験的検証を進めた。また、ベントナイト系緩衝材の長期バリア性能を評価するために整備した計算コード及び実験的に決定した評価パラメータ変動の定量式を用いて、緩衝材中透水係数の長期的変動を予測した。

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究2008年の現状; セメントとベントナイトの変質評価に関する研究

星野 清一; 角脇 三師; 山田 文香*; 向井 雅之; 飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 中山 真一

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放射性廃棄物処分システムでバリア材として期待されているベントナイト系緩衝材の性能は、周辺のセメント系材料からのアルカリ成分によって低下することが懸念されている。本報告では、廃棄物・廃止措置安全評価研究グループが進めているセメントとベントナイトの相互作用による双方の長期的な変質を評価するための一連の検討について、平成19年度に得た主な成果を発表する。セメントについては、開発してきた変質評価コードMC-CEMENTによる変質評価計算について、タイムステップやメッシュの設定など計算条件の最適化を実施した。その結果、硬化体内部への鉱物の溶解・生成の進行状態について試験結果をよりよく再現可能となった。ベントナイトについては、Ca型化率,有効モンモリロナイト密度、及び通水液のイオン強度を変化させた条件で透水係数の測定を実施し、これら3つの因子をパラメータとした透水係数式の定式化に必要な実験データを取得した。さらに、セメント-ベントナイトの相互作用について、接触状態での変質を模擬した評価計算を実施するとともに、粒状のセメント硬化体とベントナイトを混合した系で実験的に相互作用による鉱物の変化を検討した。

Source apportionment of carbonaceous matter in PM at NOTO peninsula using C analysis

山田 怜奈*; 池盛 文数*; 中村 俊夫*; 南 雅代*; 渡邊 隆広; 木ノ内 健人*; 松木 篤*

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環境変動のメカニズムを理解するためにエアロゾル粒子中の主な成分の一つである炭素の寄与率と供給源を明らかにすることが必要である。著者らの最近の研究により、能登半島における微小なエアロゾル粒子には炭素成分がおおよそ50%以上含まれていることが明らかになっている。エアロゾル粒子に含まれる炭素成分は多様であり、それらの化学形態と供給源を推定することは困難であった。そこで、本研究では放射性・安定炭素同位体比を用いて、エアロゾル粒子中の炭素成分の分析を行った。能登半島の先端にある大気観測拠点(NOTOGRO)において、2014年6月26日から7月26日まで一週間ごとにPMハイボリュームエアサンプラーを用いてエアロゾル粒子を採取し、炭素同位体比測定を行った。C濃度測定は名古屋大学のタンデトロン加速器質量分析計、C測定には安定同位体比質量分析計を用いた。採取した4試料の放射性炭素濃度はそれぞれ約70pMC(パーセントモダンカーボン)であった。これらの結果は、化石燃料由来の物質のみではなく、現代の植物の影響や人為的なバイオマス燃焼由来物質の寄与が相対的に大きいことを示す。