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論文

Electrical and crystallographic study of an electrothermodynamic cycle for a waste heat recovery

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.84(Green & Sustainable Science & Technology)

An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180$$^circ$$ domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90$$^circ$$ and 180$$^circ$$ rotations. A strong driving force for 180$$^circ$$ rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180$$^circ$$ switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.

論文

Temperature stability of PIN-PMN-PT ternary ceramics during pyroelectric power generation

茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; 福田 竜生; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:66.99(Chemistry, Physical)

Relaxor-based ternary Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$-Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$-PbTiO$$_3$$ (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P$$_{net}$$) were 2.43-3.01 mW/cm$$^3$$ at temperatures above 200$$^circ$$C and were maintained at above 1 mW/cm$$^3$$ over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.

論文

Pyroelectric power generation with ferroelectrics (1-x)PMN-xPT

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.1(Materials Science, Multidisciplinary)

We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(Mg$$_{2/3}$$Nb$$_{1/3}$$)O$$_3$$-25PbTiO$$_3$$ which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm$$^3$$ in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O$$_3$$.

論文

Relationship between the material properties and pyroelectric-generating performance of PZTs

山中 暁*; Kim, J.*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 山田 昇*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 1(3-4), p.1600020_1 - 1600020_6, 2017/04

プロジェクトとして取り組んできている自動車排ガスを用いた温度変化発電に関し、変換素子の材料選定等に重要となる性能指数について、素子の物理量の温度変化の測定を行うことで調べた。測定結果を用い、これまで提案されていたいくつかの性能指数の温度変化を詳しく調べて比較することで、$$F_D$$と呼ばれる指数が最も発電量との相関が高いことを示した。この指数には唯一誘電正接($$tandelta$$)が含まれており、誘電体内での電気エネルギー損失が重要であることを示唆する結果となっている。

論文

Novel electrothermodynamic power generation

Kim, Y.*; Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 小川 孝*; 芹沢 毅*; 田中 裕久*; 馬場 将亮*; 福田 竜生; 吉井 賢資; et al.

Advanced Energy Materials, 5(13), p.1401942_1 - 1401942_6, 2015/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:41.84(Chemistry, Physical)

空中に廃棄されている自動車排ガスの廃熱の再利用は、現在社会のエネルギー問題の重要な位置を占めるが、その一つとして強誘電体(焦電体)の誘電・焦電効果を応用したエネルギー回生技術の研究が進められている。焦電体を自動車排ガス中に設置するとともに、エンジン運転に伴う熱振動に同期した電場を外部から加えることで、回生エネルギーは大幅に上昇する。本研究ではこの時用いる取り出し電気回路の改良を行うとともに、典型的な焦電体PbZr$$_x$$Ti$$_{1-x}$$O$$_3$$(PZT)を用いて実際に有効活用できる回生エネルギーが非常に小さいながらもプラスであることを初めて確認した。また回生運転と同時測定した時分割X線回折により、焦電体の結晶構造の変化やドメイン比といったミクロな機構に関する知見を得るとともに、さらに実機エンジンを用いた試験でも実際に有効活用できる回生エネルギーの取得を確認できた。

論文

Speciation of radioactive soil particles in the Fukushima contaminated area by IP autoradiography and microanalyses

向井 広樹*; 八田 珠郎*; 北澤 英明*; 山田 裕久*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Environmental Science & Technology, 48(22), p.13053 - 13059, 2014/12

 被引用回数:94 パーセンタイル:95.71(Engineering, Environmental)

福島汚染地域から採取した土壌微粒子に対しIPオートラジオグラフィーによる分析により、放射性物質を含む微粒子を抽出し、その詳細について明らかにした。微粒子のタイプは3種類あり、有機物および無機物を含む団粒構造粒子および純粋な粘土鉱物であることが分かった。これらの微粒子のTEM/SEM-EDS分析から、福島においては放射性セシウムは、主に風化黒雲母に収着していることが明らかとなった。また、収束イオンビームによる周縁部の切断と放射能量の再分析から、放射性セシウムは、その周縁部のみならず粘土鉱物中に均一に分布していることが明らかとなった。

論文

Cesium-adsorption behavior of weathered biotite from Fukushima Prefecture depends on the degree of vermiculitization

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡部 雄二郎*; 鈴木 正哉*; 鈴木 伸一; 八田 珠郎*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.207 - 211, 2014/11

We investigate the Cs-adsorption behavior of weathered biotites collected from Domiki, Mankei, Tozawa, and Yatsuzaku (in Fukushima) by changing the initial concentration of Cs in a solution. The degree of weathering of the samples increased in the following order: Domeki sample $$rightarrow$$ Tozawa $$rightarrow$$ Mankei $$rightarrow$$ Yatsuzaku. A characteristic feature of the Domeki sample was distortion of the biotite layer. The Tozawa sample had an even greater degree of distortion of the biotite layer. In the Mankei sample, hydrobiotite and randomly interstratified biotite-vermiculite were observed with distorted biotite. The Yatsuzaku sample contained vermiculite with hydrobiotite and distorted biotite. The Cs adsorption ratio was associated with the initial Cs concentration of the solution. The Cs adsorption ratio of samples in an initial solution of 1 to 100 ppm Cs was about 99%; it decreased with increasing Cs concentration in the solution. Dependency of Cs adsorption behavior on the degree of weathering of biotite was clearly observed in the Cs concentration range of 300 to 1000 ppm. With increasing degree of weathering, the rate of decrease in Cs adsorption ratio with increasing initial Cs concentration in the solution became slower and the maximum amount of Cs adsorbed by the sample increased. These results confirm that weathered phyllosilicates, vermiculite, interstratified biotite-vermiculite, and distorted biotite play important roles in Cs adsorption.

論文

湿式分級洗浄及び天然鉱物等による農地土壌等に含まれる放射性セシウム除去方法の実践的検討

伊藤 健一*; 宮原 英隆*; 氏家 亨*; 武島 俊達*; 横山 信吾*; 中田 弘太郎*; 永野 哲志; 佐藤 努*; 八田 珠郎*; 山田 裕久*

日本原子力学会和文論文誌, 11(4), p.255 - 271, 2012/04

放射性セシウムで汚染された土壌の減容化を検討するために、福島県飯舘村の農地土壌やグラウンド土壌に対し土壌分級洗浄実験を行った。その結果、水田,畑の土壌については分級洗浄により放射性セシウムの7, 8割を0.075mm以下の濁水として回収できること、また、グラウンドの砂質土壌については粗粒画分にも有意な量が分布しているが、分級洗浄の前に分散,振動,研磨などの処理を行うことにより、放射性セシウムをより細かい画分より回収できることを明らかにした。

論文

Preparation of anion-exchange membranes for fuel cell applications by $$gamma$$-ray pre-irradiation grafting

越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 山口 進*; 山本 和矢*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.240 - 241, 2011/06

燃料電池用アニオン交換型電解質膜(AEM)をETFE膜へのクロロメチルスチレングラフト重合とトリメチルアミンの四級化反応により作製した。塩化物型のAEMを1M-KOH及び窒素ガスでバブリングした純水で処理することで水酸化物型に置換できる。しかし、水酸化物型はCO$$_{2}$$が溶存した水で重炭酸化物型に置換される。AEMは対イオンの酸性度が低いと伝導率及び含水率が増加した。グラフト鎖に架橋を導入すると、スチレンスルホン酸グラフト鎖のプロトン交換型電解質膜で効果があったが、AEMでは塩化物型と水酸化物型ともに含水率がわずかに減少しただけだった。この結果から、AEMの水酸化物型で強力に水を吸収する傾向があることが明らかになった。

論文

XAFS analysis of unpyrolyzed CoPPyC oxygen reduction catalysts for Anion-Exchange Membrane Fuel Cells (AMFC)

朝澤 浩一郎*; 山本 和矢*; 山田 浩次*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; Atanassov, P.*

ECS Transactions, 33(1), p.1751 - 1755, 2010/10

Coポリピロールカーボン(PPyC)をX線吸収分光法により構造解析を行った。この試料は酸処理により酸素還元活性が高くなる。酸処理前の近接構造は2つのピークからなり、1つはCo-O/Nからなる軽元素の配位であり、もう1つは水酸化コバルトに起因するピークであった。後者のピークのみが酸処理により消滅した。触媒活性の結果と合わせて、熱処理を施さずとも、活性に寄与すると推測されるCo-Nの配位が存在することがわかった。

論文

Arsenate sorption on schwertmannite

福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 湊 淳一*; 山田 裕久*

American Mineralogist, 89(11-12), p.1728 - 1734, 2004/11

シュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が酸性条件下におけるAs(V)濃度の関数としたバッチ収着実験と結晶学的考察から検討された。シュベルトマナイトの結晶構造シミュレーションから、シュベルトマナイトのAs(V)収着のための潜在的な表面サイトは、幾つかの配位環境の異なる表面水酸基及び表面硫酸基であることが推測された。バッチ収着実験から、As(V)イオンは表面吸着硫酸基及び表面に配位する構造由来の硫酸基と選択的に配位子交換を行うことでシュベルトマナイトに収着されることが示唆された。また、As(V)は表面吸着硫酸サイトに対しては単座的に配位子交換を行い、構造由来硫酸サイトに対しては二座的に配位子交換を行うことが示唆された。さらに実験結果から見積もられた配位子交換反応の平衡定数は実験結果をうまく再現した。

報告書

高レベル放射性廃液組成分析結果(2)

小田倉 誠美; 根本 一昭*; 山田 一夫; 石川 博久; 菊地 博*; 川崎 弘; 石黒 勝彦

PNC TN8410 97-015, 29 Pages, 1997/01

PNC-TN8410-97-015.pdf:2.04MB

再処理工場高放射性廃液貯蔵場に貯蔵されている高レベル放射性廃液のうち,ガラス固化技術開発施設でのガラス固化に備えて組成調整した272V31及び34貯槽の廃液組成を確認することを目的として,組成分析を行った。高レベル放射性廃液は,高放射性廃液貯蔵場から放射性廃液輸送溶液で高レベル放射性物質研究施設へ運搬し,ホットセル内での化学分析,放射能分析,EPMA観察,X線回折測定等により組成等を調べ,以下の結果を得た。(1)Na濃度は,ガラス固化した場合のNa2O濃度で9%程度であった。(2)核種濃度は,241Am以外はTVFの設計標準濃度と同程度か又は低濃度であった。241Amは,TVFの設計標準濃度より5$$sim$$10倍高い濃度であった。(3)元素濃度は,TVF設計標準濃度に比べ平均して0.6倍程度(アクチニドを除く)であった。(4)組成調整の主目的であったCrは,ガラス固化した場合約0.5%程度となる濃度であり,計画どおり調整されていた。(5)沈殿物は,泥状物質と10$$mu$$m以下の粒状,針状物質から構成され,主成分はP,Fe,Zr,Mo等であった。X線回折測定でZrMo2O7(OH)2(H2O)2が同定された。

報告書

鉛抽出法による有用金属回収試験-第4回ホット試験結果-

明珍 宗孝; 小杉 一正; 和田 幸男; 山田 一夫; 清宮 弘; 石川 博久

PNC TN8410 96-071, 86 Pages, 1996/03

PNC-TN8410-96-071.pdf:36.39MB

高レベル放射性物質研究施設(CPF)において有用金属回収試験(第4回ホット試験)を実施した。鉛抽出法と灰吹法を組み合わせた乾式元素分離法により不溶解残渣から白金族元素を回収する方法についての実証を行った。その結果、白金族元素を主成分とする合金粒を得た。

論文

Effects of alpha decay on the properties of actual nuclear waste glass

馬場 恒孝; 松本 征一郎; 村岡 進; 山田 一夫*; 斉藤 誠美*; 石川 博久*; 佐々木 憲明*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, p.1397 - 1404, 1995/00

ガラス固化体の放射線に対する長期耐久性に関する知見を得るため、動燃-原研共同研究による$$alpha$$加速試験を実施した。東海再処理工場の高レベル放射性廃液を使用して$$^{244}$$Cmを添加したガラス固化体を作製し、$$alpha$$崩壊による影響を加速し、所定の経過年数に相当したガラス固化体の物性評価試験を行った。$$^{244}$$Cm添加実ガラス固化体試料の成分分析から、Cm濃度及びガラス組成はほぼ目標どおりであること、加速年時で約6千年、1万1千年におけるEPMA観察からクラックの発生は見られず、浸出試験結果でもこれまでの類似組成試料について同条件で行ってきた試験結果と著しい差異がないこと、密度では約1万年相当時で約0.5%減少すること等の結果を得た。

論文

Development of the Engineered Barriers for the Deep Geological Disposal of High-Level Radioactive Waste

佐々木 憲明; 石川 博久; 宮原 要; 山田 一夫; 湯佐 泰久

High Level Radioactive Waste Management 1990, p.675 - 682, 1990/00

None

口頭

$$gamma$$線グラフト重合法によるアニオン交換型電解質膜の合成とその電池特性

浅野 雅春; 越川 博; 八巻 徹也; 前川 康成; 山口 進*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

no journal, , 

$$gamma$$線グラフト重合を利用したアニオン交換型電解質膜の開発を目的に、モノマーの$$gamma$$線グラフト重合及びグラフト膜の四級化を検討するとともに、得られたアニオン交換型電解質膜のヒドラジンを燃料とした電池性能を調べた。エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体膜に$$gamma$$線照射後、クロロメチルスチレンをグラフト重合した。そのグラフト重合膜をトリメチルアミン水溶液により四級化した後、水酸化カリウム水溶液を用いてアニオン交換型電解質膜に変換した。四級化反応は、重量変化から85%進行したことがわかった。発電実験を、5%水加ヒドラジンと1M KOHの混合溶液を燃料に用い、セル温度80$$^{circ}$$Cの条件で行った結果、最大出力密度は460mW/cm$$^{2}$$になることがわかった。

口頭

放射線を利用したアニオン型電解質膜の作製とその電池特性

越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 山口 進*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

no journal, , 

触媒に貴金属を必要としないことで低コスト化が期待されているアニオン交換膜型燃料電池において、その電解質膜の出力密度や耐久性の向上が課題となっている。$$gamma$$線グラフト重合を利用してアニオン型電解質膜を作製し、ヒドラジンを燃料とした電池性能を評価した。エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜に$$gamma$$線を照射してクロロメチルスチレン(CMS)をグラフト重合した。前照射線量が高く、反応時間が長いほど、CMSグラフト率の高い膜が得られ、50kGy, 8時間ではグラフト率101%の膜が得られた。さらにトリメチルアミンによる四級化反応によりアニオン型電解質膜を合成した。水酸化カリウム水溶液に浸漬してOH置換した後、ヒドラジンを燃料とした電池性能を調べた。燃料電池自動車において重要な電流密度の高い領域で従来膜より高い出力密度が得られた。

口頭

放射線を利用したアニオン交換型電解質膜の開発

浅野 雅春; 越川 博; 八巻 徹也; 前川 康成; 山口 進*; 山本 和矢*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

no journal, , 

$$gamma$$線グラフト重合を利用したアニオン交換型電解質膜の開発を目的に、モノマーの$$gamma$$線グラフト重合及びグラフト膜の四級化を検討するとともに、得られたアニオン交換型電解質膜のヒドラジンを燃料とした電池性能を調べた。エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体膜に$$gamma$$線照射後、クロロメチルスチレンをグラフト重合した。そのグラフト重合膜をトリメチルアミン水溶液により四級化した後、水酸化カリウム水溶液を用いてアニオン交換型電解質膜に変換した。四級化反応は、重量変化から85%以上進行したことがわかった。発電実験を、5%水加ヒドラジンと1M KOHの混合溶液を燃料に用い、セル温度80$$^{circ}$$Cの条件で行った結果、最大出力密度は460mW/cm$$^{2}$$になることもわかった。

口頭

$$gamma$$線グラフト重合によるアニオン型電解質膜の作製とその電池特性; 架橋剤による効果

越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 山口 進*; 山本 和矢*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

no journal, , 

クロロメチルスチレンの$$gamma$$線グラフト重合及びトリメチルアミン(TMA)の四級化によりアニオン交換型電解質膜を作製し、OH$$^{-}$$置換後の膜特性を検討している。膨潤によるヒドラジンの透過を防ぐ目的で、グラフト重合時に架橋剤のジビニルベンゼン(DVB)を0-1.5vol%加えて電解質膜を作製した。グラフト膜内のクロロメチル基をTMAで四級化した割合は、DVB 0vol%及び0.5vol%の条件のときは89-98%なのに対し、DVB 1.5vol%では12-64%に低下した。これは、架橋密度が高まるにつれて、TMAが膜内に浸透しにくくなるためと考えられる。Cl$$^{-}$$formではDVB架橋によって含水率が低下したが、OH$$^{-}$$formでは架橋の効果は得られず、アニオン交換型電解質膜の膨潤抑制機構はプロトン交換型のそれと異なることが示唆される。

口頭

放射線グラフト重合によるアニオン型電解質膜の作製とその電池特性

越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 山口 進*; 山本 和矢*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

no journal, , 

放射線グラフト重合によりアニオン交換型電解質膜を作製し、ヒドラジン燃料電池への応用を検討している。グラフト重合時に架橋剤のジビニルベンゼン(DVB)を加えて電解質膜を作製し含水率の抑制を検討した。エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜に50kGyの$$gamma$$線照射、0-1.5vol%のDVB,クロロメチルスチレン(CMS),50vol%ジオキサン溶液でグラフト重合及び30%トリメチルアミン(TMA)水溶液による四級化反応、及び水酸化カリウム水溶液によるOH$$^{-}$$置換により、アニオン交換型電解質膜を作製した。DVBの割合が低い0.5vol%のときは89-98%なのに対し、DVB1.5vol%では12-64%に低下した。これは、架橋密度が高まるにつれて、TMAが膜内に浸透しにくくなるためと考えられる。Cl$$^{-}$$formではDVB架橋によって含水率が低下したが、OH$$^{-}$$formでは架橋の効果は得られず、アニオン交換型電解質膜の膨潤抑制機構はプロトン交換型のそれと異なることが示唆された。

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