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論文

低温凝縮層中の水素及びメタン分子の核スピン転換

山川 紘一郎

分光研究, 72(5), p.187 - 198, 2023/10

水素原子核を回転対称位置に有する分子は、その合成核スピンによって区別される核スピン異性体を持つ。同種粒子の不可弁別性に由来する対称性の制約により、各異性体は特定の回転準位のみを占有する。異性体間の転換は凝縮系では促進され、転換する分子の余剰回転エネルギーは凝縮系へと散逸する。本総説では、基本的な分子である水素とメタンに焦点を当て、低温凝縮層内に捕捉されたこれら分子の核スピン変換の研究を解説する。

論文

Fast ortho-to-para conversion of molecular hydrogen in chemisorption and matrix-isolation systems

植田 寛和; 福谷 克之*; 山川 紘一郎

Frontiers in Chemistry (Internet), 11, p.1258035_1 - 1258035_7, 2023/08

水素分子には、オルトとパラと呼ばれる2つの核スピン修飾がある。2つの陽子の順列に関する対称性の制約から、オルトとパラの異性体はそれぞれ回転量子数の奇数と偶数の値しかとらない。オルソからパラへの変換は凝縮系で促進され、余剰の回転エネルギーとスピン角運動量が移動する。われわれは、分子化学吸着系とマトリックス分離系における水素の高速オルソ-パラ変換に関する最近の研究をレビューし、その変換機構と回転緩和経路について議論する。

論文

An Isotope-labeling study of CO$$_2$$ formation pathways in molecular clouds; Ultraviolet photolysis of CO-H$$_2$$O ice

平山 朱美*; 荒川 一郎*; 山川 紘一郎

Astrophysical Journal, 951(2), p.132_1 - 132_12, 2023/07

反射吸収赤外分光法を用い、星間氷マントルのアナロジーとして、10KのCOとH$$_2$$Oの二元氷を紫外線照射下で調べた。H$$_2$$$$^{16}$$Oの代わりにH$$_2$$$$^{18}$$Oを用い、CO$$_2$$の生成経路を区別した。COとH$$_2$$Oの混合氷試料と、H$$_2$$O氷上にCOを凝縮した二層氷試料を生成した。いずれの試料でも、紫外線照射後にC$$^{16}$$O$$_2$$とC$$^{18}$$O$$^{16}$$Oの赤外吸収バンドを検出した。これらはそれぞれ、CO-CO反応とCO-H$$_2$$O反応によって生成した分子である。また、C$$^{18}$$O$$_2$$も検出されたことは、CO$$_2$$の光解離と再生成が氷中で起きたことを示している。C$$^{16}$$O$$_2$$とC$$^{18}$$O$$^{16}$$Oの柱密度の紫外線照射時間依存性を解析することで、CO-CO反応とCO-H$$_2$$O反応によるCO$$_2$$生成の有効断面積を同時決定した。

論文

凝縮系での分子の振動回転および核スピン転換に関する理論・分光研究

山川 紘一郎

しょうとつ, 17(5), p.86 - 101, 2020/09

低温分子性固体の内部における、分子単量体の回転・核スピン転換とクラスター中の分子間振動の研究を解説する。前者については、凝縮系における単量体の核スピン転換と回転緩和の機構について説明し、それに基づいて、H$$_2$$Oの転換速度の温度依存性とCH$$_4$$の2種及び3種異性体間の転換を議論する。後者については、Arマトリックス中に分離したD$$_2$$Oクラスターの系を対象とする。テラヘルツ・赤外吸収スペクトルの解析と、マトリックス効果を取り入れた量子化学計算の結果から、(D$$_2$$O)$$_3$$の分子間振動モードを決定する。

論文

Fast nuclear-spin conversion of H$$_{2}$$ trapped and polarized in a CO$$_{2}$$ matrix

山川 紘一郎; 石橋 篤季*; 波吉 敏信*; 東 優一*; 荒川 一郎*

Physical Review B, 102(4), p.041401_1 - 041401_5, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.29(Materials Science, Multidisciplinary)

The clear evidence for the nuclear spin conversion of matrix-isolated H$$_{2}$$ is presented. We trapped H$$_{2}$$ in a CO$$_2$$ film at 5.4 K and detected the induced infrared-absorption band including both the components of ortho and para H$$_{2}$$. By analyzing its time-evolution, the conversion rate was determined to be 9.4 $$times$$ 10$$^{-4}$$ s$$^{-1}$$. We confirmed that this fast conversion was induced just by the CO$$_2$$ film with the uniquely unstable structure. We also identified H$$_{2}$$ at another kind of trapping sites, accompanied by higher anisotropy of the confining potential, and estimated its conversion rate to be 6 $$times$$ 10$$^{-3}$$ s$$^{-1}$$.

論文

その場テラヘルツ・赤外吸収分光装置の開発

山川 紘一郎; 那須 裕一*; 清水 元希*

分光研究, 69(3), p.105 - 106, 2020/06

分子クラスターの構造や分子間振動モードの解明には、テラヘルツ域と赤外域の同時分光測定が有力である。本稿では、超高真空下で60-7000cm$$^{-1}$$の波数域における吸収分光測定を行う装置について解説した。

論文

Terahertz and mid-infrared spectroscopy of matrix-isolated clusters and matrix-sublimation ice of D$$_2$$O

山川 紘一郎; 那須 裕一*; 鈴木 菜摘*; 清水 元希*; 荒川 一郎*

Journal of Chemical Physics, 152(17), p.174310_1 - 174310_13, 2020/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:11.8(Chemistry, Physical)

超高真空下テラヘルツ・赤外吸収分光装置を開発し、この装置を用いてAr固体中に分離したD$$_2$$Oクラスターの吸収スペクトルを測定した。2, 3, 4量体によるテラヘルツ吸収ピークを帰属するため、スペクトルの温度依存性とD$$_2$$O希釈率依存性を分析した。帰属の妥当性は、ONIOM法を用いた第一原理計算を用いて検証した。これにより、2量体の全ての分子間振動モード、3量体と4量体の赤外吸収強度が大きい分子間振動モードを同定することができた。Ar固体中にD$$_2$$Oクラスターを分離後、Arのみを昇華してD$$_2$$O氷を生成した。昇華温度と希釈率を変えてD$$_2$$O氷を生成し、テラヘルツスペクトルから結晶度を定量的に評価することで、結晶化にはD$$_2$$O単量体の拡散が決定的なプロセスであることを明らかにした。

論文

Nuclear spin conversion of H$$_2$$, H$$_2$$O, and CH$$_4$$ interacting with diamagnetic insulators

山川 紘一郎; 福谷 克之

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051016_1 - 051016_12, 2020/02

複数の水素原子核を回転対称位置に有する分子には核スピン異性体が存在する。各異性体は量子統計によって特定の回転状態のみをとるため、回転状態弁別分光法により識別可能である。異性体間の転換は孤立系では禁制であるのに対し、凝縮系では大幅に加速される。本論文では、単純かつ天文学の分野で重要な水素,水,メタン分子に焦点を当て、反磁性絶縁体の内部または表面で起きる核スピン転換に関する最近の理論・実験研究を解説する。二原子分子と多原子分子の核スピン転換モデルの根本的差異についても明らかにする。

論文

Spectroscopic determination of interconversion rates among three nuclear spin isomers of methane in crystalline II

杉本 建*; 那須 裕一*; 荒川 一郎*; 山川 紘一郎

Journal of Chemical Physics, 150(18), p.184302_1 - 184302_5, 2019/05

メタンの結晶相IIの赤外吸収スペクトルを測定し、既報の回転振動ピークや振動-振動ピークに加えて、アニール後の急冷によって顕著なQ(2)ピークを検出することに成功した。R(0)、R(1)、Q(2)ピークの積分強度は2つの指数関数の線形結合の時間依存性を示した。これは、低エネルギー回転準位を占める3つの核スピン異性体間の相互変換を明らかに示している。

論文

Stabilization of a high-order harmonic generation seeded extreme ultraviolet free electron laser by time-synchronization control with electro-optic sampling

冨澤 宏光*; 佐藤 尭洋*; 小川 奏*; 渡川 和晃*; 田中 隆次*; 原 徹*; 矢橋 牧名*; 田中 均*; 石川 哲也*; 富樫 格*; et al.

High Power Laser Science and Engineering, 3, p.e14_1 - e14_10, 2015/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:34.58(Optics)

自由電子レーザー(FEL)は、共振器を使用しない自己増幅自発放射(SASE)方式を用いている。この方式では、自然放射光を種光としてレーザー発振・増幅するため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のないフルコヒーレント化された極端紫外領域(波長61.2nm)のシードFEL光の発生に成功した。しかしながら、外部からのコヒーレント光をシード光として用いる場合、電子バンチとシード光のタイミングドリフトにより、シードFEL光の出力ゆらぎが大きくなり、発生頻度も減少する問題がある。この問題点を解決するために、電気光学(Electro-Optic: EO)効果を利用したタイミングモニターを開発し、FEL装置の診断セクションに導入した。これにより、シードFEL光(波長61.2nm)の発生頻度が約0.3%から約25%に向上し、最大出力20$$mu$$Jが得られた。また、検討中の水の窓領域でのシードFELについても報告する。

論文

Experimental study for the production cross sections of positron emitters induced from $$^{12}$$C and $$^{16}$$O nuclei by low-energy proton beams

赤城 卓*; 八木 雅史*; 山下 智弘*; 村上 昌雄*; 山川 善之*; 北村 圭司*; 小倉 浩一; 近藤 公伯; 河西 俊一*

Radiation Measurements, 59, p.262 - 269, 2013/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:74.64(Nuclear Science & Technology)

陽子線癌治療では体内の$$^{12}$$Cあるいは$$^{16}$$Oと陽子線の相互作用によって陽電子放出核が生成される。この陽電子放出核に起因する陽電子の消滅放射線をPET装置でモニタリングすることによって陽子線の到達深さと照射線量を確かめる方法の研究が行われている。我々は、通常の陽子線治療施設で使われている装置を使って、照射線量を評価するために必要な陽電子放出核生成断面積を測定する方法を研究している。高感度PETスキャナー装置を使用し陽電子放出核に起因する消滅放射線の強度の時間変化を測定することによって4つの反応反応($$^{16}$$O(p,pn)$$^{15}$$O, $$^{16}$$O(p,3p3n)$$^{11}$$C, $$^{16}$$O(p,2p2n)$$^{13}$$N, $$^{12}$$C(p,pn)$$^{11}$$C)の断面積を評価した。その結果、$$^{16}$$O(p,pn)$$^{15}$$O反応の結果は以前の測定結果とよく一致した。一方、$$^{12}$$C(p,pn)$$^{11}$$C反応の結果は以前の測定より低い値であった。

論文

Full-coherent free electron laser seeded by 13th- and 15th-order harmonics of near-infrared femtosecond laser pulses

佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 大和田 成起*; 山内 薫*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 富樫 格*; 深見 健司*; et al.

Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 46(16), p.164006_1 - 164006_6, 2013/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:19.12(Optics)

自由電子レーザー(FEL)は、自己増幅自発放射方式を用いているため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のない極端紫外領域のシード型FELの研究開発を進めている。高次高調波を発生させるドライブレーザーである高出力フェムト秒・チタンサファイアCPAレーザーシステムは、これまで原子力機構で培ったレーザー技術を設計に活かし、レーザーシステムの構築を行った。そして、このドライブレーザーをXeガス中に集光して得られる13次高調波(波長61.7nm)、15次高調波(波長53.4nm)をシード光としてFELへインジェクションし、極端紫外領域でシード型FEL(波長61.2nm)の発振に世界で初めて成功した。また、シードFEL光のコントラスト比についても検討した。この結果について発表する。

論文

Full-coherent HHG-seeded EUV-FEL locked by EOS timing feedback

小川 奏*; 佐藤 尭洋*; 松原 伸一*; 岡安 雄一*; 富樫 格*; 渡部 貴宏*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; et al.

Proceedings of 10th Conference on Lasers and Electro-Optics Pacific Rim and 18th OptoElectronics and Communications Conference and Photonics in Switching 2013 (CLEO-PR & OECC/PS 2013) (USB Flash Drive), 2 Pages, 2013/06

自由電子レーザー(FEL)は、共振器を使用しない自己増幅自発放射(SASE)方式を用いている。この方式では、自然放射光を種光としてレーザー発振・増幅するため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のないフルコヒーレント化された極端紫外領域(波長61.5nm)のシードFEL光の発生に成功した。しかしながら、外部からのコヒーレント光をシード光として用いる場合、電子バンチとシード光のタイミングドリフトにより、シードFEL光の出力ゆらぎが大きくなり、発生頻度も減少する問題がある。この問題点を解決するために、電気光学(Electro-Optic: EO)効果を利用したタイミングモニターを開発し、FEL装置の診断セクションに導入した。これにより、シードFEL光(波長61.2nm)の発生頻度が約0.3%から約24%に向上し、最大出力20$$mu$$Jが得られた。この結果について発表する。

論文

High intense full-coherent radiation of free electron laser seeded by high-order harmonics in extreme-ultraviolet region

富樫 格*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 大和田 成起*; 山内 薫*; 原 徹*; et al.

Proceedings of Ultrafast Optics IX (CD-ROM), 2 Pages, 2013/03

自由電子レーザー(FEL)は、共振器を使用しない自己増幅自発放射(SASE)方式を用いている。この方式では、自然放射光を種光としてレーザー発振・増幅するため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のないフルコヒーレント化された極端紫外領域のシード型自由電子レーザーの研究開発を進めている。高次高調波を発生させるドライブレーザーである高出力フェムト秒・チタンサファイアCPAレーザーシステムは、これまで原子力機構で培ったレーザー技術を設計に活かし、レーザーシステムの構築を行った。そして、このドライブレーザーをXeガス中に集光して得られる13次高調波(波長61.2nm)をシード光としてFELへインジェクションし、極端紫外領域でシード型FEL(波長61.2nm)の発振に世界で初めて成功した。高次高調波のシーディングによりSASE方式特有のスパイク構造がなくなり、スムーズなスペクトルが得られた。

論文

高強度EUV-FEL光による原子・分子のイオン化過程と高調波シード化FEL

岩崎 純史*; 佐藤 尭洋*; 大和田 成起*; 富樫 格*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 神成 文彦*; 柳下 明*; et al.

レーザー研究, 40(9), p.687 - 690, 2012/09

極端紫外(EUV)域における原子・分子の多光子イオン化などの非線形光学過程の観測は高次高調波を用いて行われてきた。しかし、高次高調波では光強度が低いため、高次の非線形光学過程を観測することが困難であった。近年、高輝度光源であるEUV域の自由電子レーザー(FEL)が登場し、高次の非線形光学過程を観測することが可能になってきた。われわれはEUV域のFELを使用し、Heの2光子イオン化断面積の絶対値を計測するのに成功した。実験ではHeの共鳴遷移である波長58.4nmと、共鳴波長から離れている波長61.4nm, 56.0nmのFEL光を使用して断面積の絶対値を計測した。共鳴波長ではFEL光の集光強度に断面積が依存するが、共鳴波長から離れた領域では集光強度に依存しないことが観測された。実験で使用したFELは自己増幅自発放射のため、波長プロファイルがパルスごとに揺らぐ問題があり、実験精度を低下させている。このため、EUV域の高次高調波をFELにインジェクションし、フルコヒーレント化されたシード型FELの研究開発に取り組み、EUV域でシード型FEL(波長61.2nm)の発振に世界で初めて成功した。

論文

Synchronization of FEL and high-order harmonics of ultrashort-pulsed laser for generating intense full-coherent EUV light pulses

岩崎 純史*; 佐藤 尭洋*; 大和田 成起*; 富樫 格*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 松原 伸一*; 岡安 雄一*; et al.

Proceedings of International Conference on Ultrafast Phenomena 2012 (UP 2012) (Internet), 3 Pages, 2012/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03

自由電子レーザー(FEL)は、共振器を使用しない自己増幅自発放射(SASE)方式を用いている。この方式では、自然放射光を種光としてレーザー発振・増幅するため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のないフルコヒーレント化された極端紫外領域のシード型自由電子レーザーの研究開発を進めている。高次高調波を発生させるドライブレーザーである高出力フェムト秒・チタンサファイアCPAレーザーシステムは、これまで原子力機構で培ったレーザー技術を設計に活かし、レーザーシステムの構築を行った。そして、このドライブレーザーをXeガス中に集光して得られる13次高調波(波長61.2nm)をシード光としてFELへインジェクションし、極端紫外領域でシード型FEL(波長61.2nm)の発振に世界で初めて成功した。さらに、シード光と電子バンチの同期精度についても検討を行った。

論文

Extreme ultraviolet free electron laser seeded by high-order harmonic

富樫 格*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 大和田 成起*; 山内 薫*; 原 徹*; et al.

Proceedings of 11th International School and Symposium on Synchrotron Radiation in Natural Science (ISSRNS 2012), p.1 - 21, 2012/05

自由電子レーザー(FEL)は、共振器を使用しない自己増幅自発放射(SASE)方式を用いている。この方式では、自然放射光を種光としてレーザー発振・増幅するため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のないフルコヒーレント化された極端紫外領域のシード型自由電子レーザーの研究開発を進めている。高次高調波を発生させるドライブレーザーである高出力フェムト秒・チタンサファイアCPAレーザーシステムは、これまで原子力機構で培ったレーザー技術を設計に活かし、レーザーシステムの構築を行った。そして、このドライブレーザーをXeガス中に集光して得られる13次高調波(波長61.2nm)をシード光としてFELへインジェクションし、極端紫外領域でシード型FEL(波長61.2nm)の発振に世界で初めて成功した。高次高調波のシーディングによりSASE方式特有のスパイク構造がなくなり、スムーズなスペクトルが得られた。

論文

XUV-FEL spectroscopy; He two-photon ionization cross-sections

佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 石橋 和樹*; 沖野 友哉*; 山内 薫*; 足立 純一*; 柳下 明*; 矢澤 洋紀*; 神成 文彦*; 青山 誠; et al.

Europhysics News, 42(5), P. 10, 2011/09

Heガスに、XUV領域のイオン化断面積が既知である水素分子のガスを混合することによって、Heの2光子イオン化断面積の波長依存性を実験的に検証した結果について解説する。

論文

Determination of the absolute two-photon ionization cross section of He by an XUV free electron laser

佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 石橋 和樹*; 沖野 友哉*; 山内 薫*; 足立 純一*; 柳下 明*; 矢澤 洋紀*; 神成 文彦*; 青山 誠; et al.

Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 44(16), p.161001_1 - 161001_5, 2011/08

 被引用回数:35 パーセンタイル:82.86(Optics)

Heガスに、XUV領域のイオン化断面積が既知である水素分子のガスを混合することによって、Heの2光子イオン化断面積の波長依存性を実験的に示した。

論文

Extreme ultraviolet free electron laser seeded by high-order harmonic

富樫 格*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 沖野 友哉*; 山内 薫*; 原 徹*; et al.

Proceedings of 2011 Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO 2011) (CD-ROM), p.1527 - 1528, 2011/05

波長61nmのシード型自由電子レーザーの発振に成功した。高強度Ti:SapphireレーザーをXeガスセルに集光して得られる13次高調波(61nm)をアンジュレータに入射することで実現している。極端紫外領域では、世界初のシード型FELである。

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