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species at SiO/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO
/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.
山本 正弘; 相馬 康孝; 五十嵐 誉廣; 上野 文義
Proceedings of Annual Congress of the European Federation of Corrosion (EUROCORR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/09
SUS316L材のBWR環境中でのSCC挙動解明のために、種々のすきま幅を持った資料の高温水中での物質移動係数を評価した。試料は5
mから100mのすきま幅を持つSUS316L材を用い、8ppmの溶存酸素条件で試験した。試験後表面は、レーザーラマン分析法で評価し、電気化学反応と英道拡散を練成させたコムソルマルチフジックスソフトによる計算機シミュレーションも併せて実施した。すきま内の導電率は外部の100倍以上高く、その理由はすきま内で酸素が枯渇した環境でのFe
の存在であることを明らかにした。
山本 正弘; 佐藤 智徳; 五十嵐 誉廣; 上野 文義; 相馬 康孝
Proceedings of European Corrosion Congress 2017 (EUROCORR 2017) and 20th ICC & Process Safety Congress 2017 (USB Flash Drive), 6 Pages, 2018/09
溶存酸素を含む高温高圧水中においてSUS316L鋼にすき間を付与した際に腐食形態が外部と大きく異なっていることを明らかにしてきた。既にすきま部のギャップや外部からの奥行に従って生成する腐食生成物が異なっていることを示した。このことは、すきまの形状に伴って環境が大きく異なっていることを示唆している。今回は、これらの結果を整理するとともに、FEM計算によりすきま部での環境因子を予測し、腐食生成物との関係を検討した結果を報告する。
相馬 康孝; 加藤 千明; 山本 正弘
Corrosion, 70(4), p.366 - 374, 2014/04
被引用回数：9 パーセンタイル：42.07(Materials Science, Multidisciplinary)288
C, 8MPaの純水中において316Lステンレス鋼のすき間に生成した表面酸化皮膜の断面構造を走査型透過電子顕微鏡法を用いて分析した。溶存酸素濃度を2ppmとした場合、すき間内の開口部から一定の距離において2ないしは3層構造を有する多層酸化皮膜が生成した。多層酸化皮膜はFeベースの酸化物を核とし、外層にCrが濃縮する構造を示した。この構造は自由表面ではこれまでに報告例のないものであった。一方、脱気環境中においてはFe
O
を中心とした外層とCrが濃縮した内層からなる2層皮膜がすき間内の位置に関係なく観察された。多層皮膜が形成する環境条件を電位-pH図を用いて分析したところ、開口部から400mの距離では、電位が一度低下した後、pHの低下を伴いながら再上昇することが示唆された。以上の結果から、ギャップが数m程度の狭小なすき間内においても、電位とpHの時間変化で特徴づけられる、すき間内の特異的な水環境が存在することが示された。
相馬 康孝; 加藤 千明; 山本 正弘
Journal of the Electrochemical Society, 159(8), p.C334 - C340, 2012/07
被引用回数：9 パーセンタイル：31.71(Electrochemistry)561K純水中で溶存酸素濃度を変化させることで異なる電位でステンレス鋼上に表面酸化皮膜を形成し、皮膜構造及び組成の電位依存性を、熱力学的に求めた複合酸化物を含む金属酸化物の溶解度から分析した。形成した酸化皮膜の断面構造を集束イオンビームで採取し、走査型透過電子顕微鏡、及びエネルギー分散型X線分光分析で観察した結果、今回調べた電位領域では表面に複合酸化物からなる2層構造の酸化膜が生成した。熱力学計算との対応を調べたところ、低い電位領域では熱力学的に最も溶解度の小さい酸化物が内層として形成し、それ以外の酸化物は溶解度の小さい順に外層に析出が起きることがわかった。一方、高い電位領域では金属中のCr成分が優先的に溶解することで、Cr濃度の低い内層酸化膜が形成することがわかった。
C water相馬 康孝; 加藤 千明; 山本 正弘
Materials Transactions, 53(1), p.195 - 200, 2012/01
被引用回数：9 パーセンタイル：47.24(Materials Science, Multidisciplinary)SUS316Lステンレス鋼を、溶存酸素濃度(DO)2ppm,温度288C,圧力9MPaの純水中に浸漬し、1,10及び100h保持した後、取り出した。浸漬後の試料から集束イオンビームにより薄膜片を採取し、走査透過電子顕微鏡により表面酸化皮膜の断面像、及びEDSによる元素マッピング像を得た。この結果、1h浸漬で、緻密な酸化物からなる内層、及びFeリッチ酸化物とNiリッチ酸化物からなる外層の二層酸化皮膜が形成された。時間が経過するにつれ、内層酸化皮膜は厚く成長したが、Niリッチの外層酸化物直下の内層は成長が抑制されることが明らかとなった。1hでは、外層酸化物の大部分はFeリッチ酸化物であったが、時間とともにNiリッチ酸化物が新たに核生成した。10h浸漬以降では、核生成したNiリッチ酸化物の成長速度がFeリッチ酸化物のそれよりも速いため、Feリッチ酸化物が、Niリッチ酸化物の内部に取り込まれた。
C純水中におけるステンレス鋼表面酸化皮膜構造と酸化物の熱力学的平衡濃度の考察相馬 康孝; 加藤 千明; 山本 正弘
no journal, ,
288C純水中で溶存酸素濃度を変化させることでさまざまな電位でステンレス鋼上に表面酸化皮膜を形成し、皮膜構造及び組成の電位依存性を、熱力学的に求めた金属酸化物の溶解度から分析した。形成した酸化皮膜の断面構造を集束イオンビームで採取し、走査型透過電子顕微鏡、及びエネルギー分散型X線分光分析で観察した結果、今回調べた電位領域では表面に複合酸化物からなる2層構造の酸化膜が生成した。熱力学計算との対応を調べたところ、低い電位領域では熱力学的に最も溶解度の小さい酸化物が内層として形成し、それ以外の酸化物は溶解度の小さい順に外層に析出が起きることがわかった。一方、高い電位領域では金属中のCr成分が優先的に溶解することで、Cr濃度の低い内層酸化膜が形成することがわかった。
相馬 康孝; 加藤 千明; 山本 正弘
no journal, ,
高温高圧純水中において低炭素ステンレス鋼のすき間内で生成した表面酸化皮膜をSEM, STEM-EDX、及びRaman分光法により分析した。すき間の幅を制御可能な試験片を用い、すき間の幅や開口部からの距離などの形状的な因子が表面酸化皮膜に及ぼす影響と、その部位における溶存酸素濃度との関係について考察を行った。この結果、すき間部においては、すきま開口部からの距離に依存して、表面酸化皮膜の断面構造及び組成の異なる4つの領域が現れた。すべての領域で皮膜は外層酸化皮膜及び内層酸化皮膜からなる2層構造を有した。外層酸化皮膜の組成は開口部からの距離とともに低溶存酸素側の皮膜に変化した。内層酸化皮膜の厚さは開口部からの一定の距離で最大を示し、それ以上では減少した。これらの酸化皮膜性状の違いは溶存酸素濃度、すき間内部におけるイオン濃縮、及びpHの変化に依存すると推測された。
相馬 康孝; 加藤 千明; 山本 正弘
no journal, ,
561Kの純水中において316Lステンレス鋼のすき間内に表面酸化皮膜を生成させ、その断面構造を透過型電子顕微鏡にて詳細に調べた。その結果、バルク水に溶存酸素を十分に含む場合、すき間内の表面酸化皮膜はすき間開口部からの距離に依存して組成・構造を変化させることが分かった。また、開口部から一定に距離において、酸化のピークが生じ、さらに自由表面では見られない複雑な層構造を有する酸化物結晶が析出した。これらの酸化挙動を電位-pHを用いて熱力学的に分析したところ、開口部から一定の距離において、浸漬初期に電位低下した後、酸性化しつつ電位が再上昇する挙動が示された。
相馬 康孝; 上野 文義; 山本 正弘
no journal, ,
高温水中のステンレス鋼すき間内への酸素拡散挙動は、すき間内環境を決定する重要な要素である。本研究では、すき間の3次元モデルを用い、288C純水中における外界からすき間内への酸素拡散挙動の数値シミュレーションを行った。その結果、溶存酸素の到達域と枯渇域の形成と、その境界線の時間依存性が得られ、実験結果と対応させたところ、比較的良い一致を示すことが分かった。
Es region by Coulomb excitation 
-ray spectroscopy柳原 陸斗; 井手口 栄治*; 西尾 勝久; Orlandi, R.; 牧井 宏之; 浅井 雅人; 廣瀬 健太郎; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; et al.
no journal, ,
What is the limit of high Z nucleus, where is the island of stability, is one of the focus of nuclearphysics. Key ingredient to stabilize nucleus in this super-heavy region is shell structure and Z=114,120, N=184 are predicted to be new magic numbers. However, it is not easy to produce such nucleus and study the shell structure. In order to access such shell structure, we are focusing on the deformed nucleus of the heavy mass region including Es isotopes. By studying the excited states, spin and parity, and deformation, we will be able to access the single-particle orbital which is supposed to generate new shell structure at Z=114, 120, N=184 and try to investigate nuclear shell structure in the super-heavy mass region. Coulomb excitation experiment at the Tokai Tandem Accelerator Laboratory of JAEA is planned to measure B(E2) values of low-lying states in Es and to deduce the deformation. Unknown high-lying states of Es will be also investigated for further understanding of nuclear structure in this region. We obtained Es via an international collaboration with ORNL. CAGRA will be used to measure the rays from Es. Experimental plan and preparation progress will be presented.
Cf by Coulomb excitation gamma-ray spectroscopyPham, T. T.*; 柳原 陸斗*; 井手口 栄治*; Orlandi, R.; 西尾 勝久; 牧井 宏之; 浅井 雅人; 廣瀬 健太郎; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; et al.
no journal, ,
The study of nuclei near Z=100 and N=152 provides a link to the nuclear structure of super-heavy elements in the Island of Stability. At the JAEA Tandem accelerator, safe Coulomb-excitation -ray spectroscopy of Cf was carried out for the first time. In the experiment, a 20g/cm
Cf target was irradiated with stable beams of 
O and 
Ni. The projectiles were detected using two Silicon stripped detectors, while the rays emitted by Cf were detected using 4 HPGe detectors and 4 LaBr
(Ce) scintillators. The intensity of the measured E2 transitions combined with the angular information from the Si detector data and other experimental parameters were used as an input in the GOSIA code to deduce the B(E2) value of the observed transitions which is linked to the quadrupole deformation of the nucleus. The measured B(E2) will be compared to the systematics of the region and future plans will be discussed.
/Si(001)界面酸化におけるキャリア捕獲の実験的検証津田 泰孝; 小川 修一*; 吉越 章隆; 冨永 亜希; 坂本 徹哉; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
no journal, ,
Siドライ酸化の初期増速酸化領域では、酸化誘起により生じた点欠陥(空孔+放出Si原子)が支配的な役割を担っていることが明らかにされている。この統合Si酸化反応モデルでは空孔がキャリア捕獲により化学的に活性となり、一段階(Loop A)もしくは二段階(Loop B)の二つの反応経路で酸化が進行する。本研究ではSiO/Si(001)界面酸化におけるキャリア捕獲の役割を実験的に検証するために、n型Si(001)とp型Si(001)表面の酸化過程をXPSでリアルタイム観察し、酸化速度とバンドベンディングを比較した。
/Si界面での過剰少数キャリア再結合と化学吸着O種の役割津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
no journal, ,
Siドライ酸化の反応律速では、酸化誘起歪による点欠陥発生が支配的な役割を担っている。我々は空孔がキャリア捕獲により化学的に活性となり、一段階(Loop A)もしくは二段階(Loop B)の二つの反応経路で酸化が進行する統合Si酸化反応モデルを提案した。本研究では、放射光光電子分光を用いてSi表面酸化過程をリアルタイム観察し、SiO/Si(001)界面酸化における過剰少数キャリア再結合および界面でのO trapping-mediated adsorptionの役割を実験的に検証した。
