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論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of the ASME 2013 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of the ASME 2013 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

口頭

Concept design development of the advanced vitrification melter in TVF

青嶋 厚; 塩月 正雄; 山下 照雄

no journal, , 

TVFは、東海再処理工場で発生した高放射性廃液のガラス固化のために建設され、現在までに247体のキャニスターを製造している。しかし、TRPには現在、発生した高放射性廃液の80%が貯蔵されており、今後、これら廃液をガラス固化していく必要がある。TVFでは、セラミック溶融炉が採用されているが、その構造材の腐食により、その設計寿命は5年である。現在のTVF溶融炉は、2代目であり、将来的には3代目の溶融炉に交換を行う必要がある。この3代目溶融炉には、20年の設計寿命及び白金族の抜出し性能向上を新たな機能として付加しており、新たな採用技術として「スカル層形成」と「粘性逆転流下モード」がある。前者は、溶融ガラスと接する耐火レンガ表面を少し冷却することにより表面にバルクに比べ温度の低いスカル層を形成することにより腐食を防止する。後者は、ガラスの抜出し操作の際に、溶融ガラスと接する部分のガラス温度をバルクのガラス温度より高くすることで、レンガ表面に蓄積した白金族をガラス流れとともに抜き出す技術である。これらの技術は、いずれも溶融炉内部のガラス温度分布をそれぞれの段階で制御しようとするものである。

口頭

Storage and disposal of the high level waste from the advanced FBR fuel cycle

西原 健司; 大井川 宏之; 中山 真一; 藤原 武; 小林 秀和; 狩野 茂; 捧 賢一; 山下 照雄; 小野 清; 塩谷 洋樹

no journal, , 

先進FBR燃料サイクルにおいて、Sr-Csの分離とMA核変換をそれぞれ導入する/しない場合のHLWの貯蔵施設と処分場の縮小効果をコストとともに評価した。その結果、処分場を小さくするためには、$$^{241}$$Am発熱のため、MA核変換が不可欠であることが示された。また、分離と核変換の導入によって、TRU処分場相当の非常に小さな処分場が実現することがわかった。その場合のコストは他の場合よりも小さく、分離工程や核変換のためのコスト増を緩和する。なお、本研究は、資源エネルギー庁の公募事業「先進的地層処分概念・性能評価技術高度化開発」において実施したものである。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発,17; 高粘性ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

山中 淳至; 宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

工学規模ガラス溶融炉試験で採取した流下ガラス及びドレンアウト後の炉底部残留ガラスに存在する白金族元素の析出形態及び堆積状態を調査し、それらの粘性(降伏応力,残留粘度)に対する影響について検討した。

口頭

先進サイクルシステムへのホウケイ酸ガラス固化適用性確認試験,2; Mo分離オプションを適用したHLLWに対するガラス固化試験

小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄

no journal, , 

将来の先進サイクルシステムで想定される高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる相分離誘因元素であるモリブデン等を分離した廃液組成に対するホウケイ酸ガラス固化試験を行い、均質な固化が可能となる組成範囲等を明らかにした。試験の結果、モリブデン分離後のHLLW組成に対するホウケイ酸ガラス固化の適用範囲を体系的に把握するとともに、均質な固化ガラスが得られる上限の廃棄物含有率の目安値としては、35から40wt%程度となる見通しが得られた。また、先進サイクルシステムにおいて想定されるガラス固化体組成を模擬した固化ガラスの浸出率を測定し、現行標準ガラス固化体と同等のオーダを示すことを確認した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発; 高粘性ガラスの流動条件評価

守川 洋; 山下 照雄; 中島 正義; 中崎 和寿; 捧 賢一

no journal, , 

高度化ガラス固化溶融炉の白金族元素抜き出しに適した炉底構造及び運転条件に資するために、炉底傾斜面上に堆積した白金族元素を高濃度に含む高粘性ガラスの流動に関するモデル式を整理し、流動速度に影響を及ぼす因子(傾斜角,降伏応力,残留粘度)をパラメータとした感度解析を行い、その影響度について評価した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発; ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

宮内 厚志; 山中 淳至; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素は、ガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。白金族元素を含むガラスの抜き出し条件を確立し、高度化ガラス固化溶融炉開発に反映するためには、溶融ガラスの粘性などに影響する白金族元素の濃度のほか、ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態などを把握し、それらの粘性への影響を評価する必要がある。そのため、本件では、ガラス中の白金族元素の形態,堆積状態を調査するとともに、それらの粘性に対する影響について評価した。また、溶融中の白金族元素の成長(Aging)や堆積状態(Accumulation)変化のメカニズムに関する試験の1つとして、ガラスを静置溶融させた条件での白金族元素の沈降堆積試験を行った。

口頭

吸水性ポーラスガラスビーズの開発,1; 製造方法と吸水性

鈴木 達也*; 金敷 利隆*; 野村 雅夫*; 藤井 靖彦; 小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄

no journal, , 

ガラス固化体の原料として吸水性のあるガラスビーズに着目し、その製法を検討している。本報告ではまずナトリウムが入っていない比較的軟化点の高いガラス原料を粉末化し、これを焼結することによって吸水性のあるガラスビーズを製作した。また試作したガラスビーズの吸水性を観察した。

口頭

土壌加熱による放射性セシウムの挙動評価

横澤 拓磨; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 時澤 孝之; 長沼 政喜; 青木 勝巳

no journal, , 

放射性セシウムに汚染された土壌の簡便な除染方法の検討の一環として、セシウム化合物の比較的低い温度における高い揮発性に着目した加熱除去法に関する基礎的な試験を行った。本研究では放射性セシウムの加熱除去可能性の調査方法として放射性セシウムを含む環境中の土壌をるつぼ規模の加熱試験することで同核種の揮発挙動を評価した。その結果、1300度-1時間までの加熱による放射能の変化は、放射能の値のばらつきは見られるものの揮発挙動は見られなかった。また、土壌と炭酸セシウムの加熱前後の結晶構造の確認の結果、CsAlSiO$$_{4}$$等の安定な化合物を形成することを確認した。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価,2

大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(ルテニウム,ロジウム,パラジウム)粒子は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月にわたる高温保持で生じる炉内の白金族粒子の変化と粘度への影響を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、前報の1か月(720hr)に引き続き4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行い、粒子形状の観察及び粘度測定を行った。その結果、酸化ルテニウムの針状粒子の長さは初期状態ではほぼすべてが1$$mu$$m以下だったが、保持時間とともに最大粒子の長さが数十$$mu$$m以上に達し、同様に、パラジウムの球状粒子の径は1-2$$mu$$mから5-10$$mu$$m程度になっており、白金族粒子の成長が認められた。また、初期状態, 240hr, 720hr, 1440hr及び2880hr保持後の模擬廃棄物ガラスのずり速度0.1s-1での粘度と白金族成分含有率の関係は、同含有率20wt%程度までの範囲において、おおむね直線関係となる傾向が見られた。以上のことから、模擬廃棄物ガラスを1100$$^{circ}$$Cで最大2880hr保持したるつぼスケールでの沈降・堆積では、白金族成分粒子の成長が観察されたが、粘度の増加はおもに白金族成分の含有率上昇によることを確認した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,4; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるBaSO$$_{4}$$固化処理にかかわる基礎試験

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災で被災した原子炉を冷却するために使用し、放射性物質によって汚染された大量の水(汚染水)が、福島第一原子力発電所の原子炉建屋やタービン建屋に滞留している。現在、汚染水については、除染装置による処理が進められており、除染後の水の一部は冷却水として再利用されている。一方、汚染水の処理により、CsやSr等の放射性物質を含有したスラッジが二次廃棄物として発生している。本研究は、このような二次廃棄物をより安全に管理すべく、これを安定なガラス固化体とするための適切なガラス媒体の選定、選定したガラス媒体への二次廃棄物充填、及び作製したガラス固化体の性能評価を行い、得られた成果を、実際の二次廃棄物の廃棄体化検討に反映していくことを目的としている。今回、スラッジ構成物質のうち、BaSO$$_{4}$$を対象として鉄リン酸塩ガラス(IPG)を用いた廃棄体化試験を行い、BaSO$$_{4}$$の固化処理に適切なIPG組成やガラス固化条件、及び同伴するSrの影響についてデータを取得したところ、IPGがBaSO$$_{4}$$を主体とするスラッジの固媒体として有効であることが確認された。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,6; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるフェロシアン化物成分の固化処理に関する基礎試験

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、汚染水処理で生じたスラッジに含まれる、Csを吸着したフェロシアン化物(Cs-KNiFC)成分のIPG媒体への充填挙動及び同成分を充填したガラスの基礎物性を取得した。その結果、熱的安定性を損なうことなくCs-KNiFC成分をガラス化上限の約20mol%まで充填できることがわかった。既報の結果も総合すると、スラッジに含まれる硫酸塩, Cs-KNiFC及び塩化ナトリウムの各成分は、IPG媒体により固化処理可能と考えられる。今後は、スラッジ構成成分が混在した多成分系、すなわち、より実スラッジに近い組成系での基礎試験を行う予定である。

口頭

ラマン分光測定によるアルカリ・希土類含有ホウケイ酸ガラスの評価

永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 西澤 代治; 大山 孝一; 小林 秀和; 山下 照雄; 天本 一平

no journal, , 

アルカリ酸化物や希土類酸化物を添加したホウケイ酸ガラスの凝固試料を対象にラマン分光測定を行い,添加した酸化物によるホウケイ酸ガラスのラマンスペクトルを比較評価した。

口頭

鉄リン酸塩ガラス媒体に関する熱力学的考察

天本 一平; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; et al.

no journal, , 

これまで理論計算によるP$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx(X=2, 3)系の詳細な状態図は作図できなかったため、Brow等の研究をもとに、熱力学的諸量を推算し、P$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx系状態図を作成可能にした。さらに得られたデータを用いてリン酸塩ガラスを熱力学的観点から考察したところ、実験値とほぼ合致することを確認することができた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉に関する技術開発

加藤 淳也; 宮内 厚志; 青嶋 厚; 塩月 正雄; 山下 照雄; 中島 正義; 守川 洋; 三浦 昭彦; 福井 寿樹*; 山崎 晶登*; et al.

no journal, , 

本技術開発の目的は、高レベル放射性廃液の処理処分コスト低減等を図るため、現行のガラス固化溶融炉を高度化し、溶融炉の長寿命化を実現することである。そのため溶融炉の寿命を決定している耐火材の侵食並びに電極消耗の2点に対して対策を講じた新たな長寿命ガラス固化溶融炉の技術開発を行う。耐火物侵食対策としては、溶融炉壁を冷却することによりスカル層(ガラス固体層又は低温高粘性流体層)を形成させ、ガラスによる侵食抑制を図る「長寿命炉壁構造」の開発を行う。電極消耗対策については、現在、炉に固定されている電極を消耗品として容易に交換できるようにするとともに、加熱領域の柔軟性等を有する「可換式電極構造」の開発を行う。また、本開発においては長期に安定な運転条件を把握するため、シミュレーション解析等を進めるとともに、各技術の検証のための小型試験装置の設計及び製作,コールド試験を行い、次世代ガラス固化溶融炉として実用化を図る。

口頭

将来の核燃料サイクルへのホウケイ酸ガラス固化技術の適用性に関する研究

狩野 茂; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄

no journal, , 

先進サイクルシステムにおける処分概念・性能評価技術の適用性検討に資する基盤的情報を整備するため、先進サイクルシステムで想定される高レベル放射性廃液(HLLW)組成に対する既存のホウケイ酸ガラス固化技術の適用性確認並びに想定ガラス固化体の特性データの取得・整備を行った。本報では、処理処分の合理化が期待できる技術オプション候補の一つとして、ガラス固化時に相分離物を発生させやすいモリブデン等を予め廃液から取り除くオプションを想定して実施したホウケイ酸ガラス固化試験及び模擬固化ガラスの浸出率測定(MCC-1法に準拠した方法)の結果について紹介する。合わせて、溶融炉の運転上支障となる、高レベル放射性廃液中の白金族元素及びその化合物(白金族物質)を収着できる可能性のある材料として無機多孔質構造体を呈し、組成,構造を任意に制御しやすい、セラミックスナノシートを用いた収着試験の結果について紹介する。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,11; 粒子状物質の溶融ガラス粘性への影響評価

捧 賢一; 中島 正義; 山下 照雄; 塩月 正雄; 松本 史朗*

no journal, , 

溶融ガラスの流動を推定するためには、白金族元素が溶融ガラスの粘性に与える影響について、白金族元素濃度及びずり速度をパラメータとして表現することが不可欠である。本研究では、この白金族元素濃度及びずり速度の粘度への影響を調査し、解析コードに組込むために数式として整理した。また、粒子の形態により係数を使い分けることにより2種類の粒子形態に対してフィッティングさせることができた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の成立性に関する予備的検討

山下 照雄; 三浦 昭彦; 加藤 淳也; 塩月 正雄; 大野 勇*; 福井 寿樹*; 山崎 晶登*; 松本 史朗*

no journal, , 

本技術開発の目的は、高レベル放射性廃液の処理処分コスト低減等を図るため、現行のガラス固化溶融炉を高度化し、溶融炉の長寿命化を実現することである。長寿命炉の要求機能に基づく候補炉形式を具体化するとともに、主要高度化技術であるスカル層形成機能及び可換式電極構造について、設計検討,基礎試験及び解析評価により成立性を評価し、開発目標である炉寿命20年間を達成できる溶融炉概念と各技術条件の見通しが得られた。これらの成果をもとに次年度以降、各要素技術評価試験,小型炉試験,シミュレーション解析評価を実施し、平成20年度までに長寿命炉の基本仕様を具体化し成立性を確認する。

口頭

ガラス固化溶融炉の解析シミュレーションシステムの開発,2; TVFガラス溶融炉運転時の物理的挙動

三浦 昭彦; 中島 正義; 山下 照雄; 堺 公明; 塩月 正雄; 佐藤 暁拓*; 川原 仁志*

no journal, , 

ガラス固化溶融炉の運転支援や次世代溶融炉設計の支援を目的として、溶融炉内で生じる代表的な現象である伝熱,流動,電位,不溶解性粒子の挙動及びこれに伴う溶融ガラスの粘性・比抵抗の変化を連成させるとともに、ガラス原料の供給・流下に伴う液面の上下動などの物理挙動をモデル化したシミュレーションシステムを開発し、TVFの運転データとの比較により、有効性を確認した。

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