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論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

口頭

長寿命炉ガラス固化溶融炉の開発,3; ガラス溶融炉内における粒子挙動解析

大枝 幹拓; 中島 正義; 三浦 昭彦; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

長寿命ガラス固化溶融炉の炉形状の選定に資するため、溶融炉ガラスに含まれる不溶解性粒子の挙動と流下操作による抜き出し性能について、開発中のシミュレーションコードに粒子濃度等に伴うガラス粘性係数の変化を反映させる機能を付加し、解析的に比較評価を行った。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,7; 模擬固化ガラス中の粒子状物質の挙動に関する基礎試験

宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

溶融ガラス中に懸濁する粒子状物質の形態,形状及び粒度分布を評価するとともに、粒子状物質を含有する溶融ガラスを安定して流下するための炉底構造及び条件に関する基礎試験を実施し、溶融ガラスの温度と粘度の関係並びに高粘性ガラスに対する流下促進対策の見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,5; 処理対象固化ガラスの特性評価

捧 賢一; 宮内 厚志; 守川 洋; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

長寿命ガラス固化溶融炉にて処理するガラスの特性範囲を把握するため、将来の核燃料サイクルを想定した使用済燃料(高燃焼度燃料,FBR燃料等)の再処理に伴い発生する高レベル廃液組成とその幅の推定に基づき、溶融炉の運転に最も重要な物性である粘性(流動性,流下性)及び比抵抗(加熱性)を測定した。将来の使用済燃料・再処理条件として8ケース(燃焼度28-153GWD/t,比出力10-60MW/t,現状の再処理工程-マイナーアクチニドを回収するFBR再処理工程、等の幅を考慮)を想定し、燃焼崩壊計算コードを用いてこれらを再処理することにより発生するHLW組成を設定した。このHLW組成をもとにガラス固化時に発熱量の制限まで廃棄物成分を含有させるという考え方で想定固化ガラス組成の範囲を求め、粘性・比抵抗に影響する白金族元素含有率の範囲の評価並びに物性値を取得した。粘性は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.8倍の範囲であった。比抵抗は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.5倍であった。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,8; ガラス溶融炉シミュレーションシステムのドレンアウト運転解析への対応

中島 正義; 大枝 幹拓; 山下 照雄; 塩月 正雄; 川原 仁志*; 佐藤 暁拓*

no journal, , 

長期的なガラス固化溶融炉の状態を解析的に評価することを目的として、ドレンアウト等で液面位置が大きく変化する場合の挙動とドレンアウト後のガラス残留状態の解析評価のため、VOF法による自由表面を持つ流れの解析機能をガラス固化溶融炉シミュレーションシステムに組み込み、有効性を確認した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,12; 模擬固化ガラス中の粒子状物質の抜き出し基礎試験と解析コード

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 豊嶋 幹拓; 山下 照雄; 塩月 正雄; 松本 史朗*

no journal, , 

長寿命炉の候補炉形式である「円錐型炉底-勾配60$$^{circ}$$」における溶融ガラスの流下性を評価するため、るつぼ規模での粒子状物質濃度及びガラス温度をパラメータとした繰り返し流下試験を行った。対策技術として高粘性ガラスの流下促進機構「粘性逆転流下モード」を適用することで、炉壁部等への堆積ガラスの流下が確認できた。また、その流下時のガラス濃度プロファイルの傾向より堆積ガラスの抜き出し性を評価でき、抜き出しに対する対策技術と判断基準の見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉に関する技術開発

加藤 淳也; 宮内 厚志; 青嶋 厚; 塩月 正雄; 山下 照雄; 中島 正義; 守川 洋; 三浦 昭彦; 福井 寿樹*; 山崎 晶登*; et al.

no journal, , 

本技術開発の目的は、高レベル放射性廃液の処理処分コスト低減等を図るため、現行のガラス固化溶融炉を高度化し、溶融炉の長寿命化を実現することである。そのため溶融炉の寿命を決定している耐火材の侵食並びに電極消耗の2点に対して対策を講じた新たな長寿命ガラス固化溶融炉の技術開発を行う。耐火物侵食対策としては、溶融炉壁を冷却することによりスカル層(ガラス固体層又は低温高粘性流体層)を形成させ、ガラスによる侵食抑制を図る「長寿命炉壁構造」の開発を行う。電極消耗対策については、現在、炉に固定されている電極を消耗品として容易に交換できるようにするとともに、加熱領域の柔軟性等を有する「可換式電極構造」の開発を行う。また、本開発においては長期に安定な運転条件を把握するため、シミュレーション解析等を進めるとともに、各技術の検証のための小型試験装置の設計及び製作,コールド試験を行い、次世代ガラス固化溶融炉として実用化を図る。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,14; 小型炉試験装置による温度分布評価

山下 照雄; 正木 敏夫; 中島 正義; 塩月 正雄; 児嶋 慶造; 豊嶋 幹拓; 松本 史朗*

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉の長寿命化及び粒子状物質の抜き出し促進を図ることを目的とした目標温度分布について、粒子状物質抜き出し性の効果を小型炉試験装置と計算コードにより検討した。

口頭

先進サイクルシステムへのホウケイ酸ガラス固化適用性確認試験

狩野 茂; 小林 秀和; 山下 照雄; 捧 賢一

no journal, , 

先進サイクルシステムにおいて発生が予想される高レベル放射性廃液に対する現行固化技術であるホウケイ酸ガラス固化の適用性について、ルツボによる非放射性固化ガラス試料を作製することにより確認した。高含有化に伴いMo含有率が増加していくが、廃棄物含有率20$$sim$$30wt%においてはMo固溶上限以下であり、均質な固化ガラスが得られる組成範囲内に収まる見通しが得られた。しかしながら廃棄物含有率が30wt%を超えると、Mo固溶上限に近づき、35wt%においては上限を超え、Mo酸塩が析出しやすい領域に至ってしまうことがわかった。Moの含有量を分離等により低減させることができれば30wt%超の高含有化を達成でき、廃棄体発生量をさらに減少させることが可能であることがわかった。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発,17; 高粘性ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

山中 淳至; 宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

工学規模ガラス溶融炉試験で採取した流下ガラス及びドレンアウト後の炉底部残留ガラスに存在する白金族元素の析出形態及び堆積状態を調査し、それらの粘性(降伏応力,残留粘度)に対する影響について検討した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発; 高粘性ガラスの流動条件評価

守川 洋; 山下 照雄; 中島 正義; 中崎 和寿; 捧 賢一

no journal, , 

高度化ガラス固化溶融炉の白金族元素抜き出しに適した炉底構造及び運転条件に資するために、炉底傾斜面上に堆積した白金族元素を高濃度に含む高粘性ガラスの流動に関するモデル式を整理し、流動速度に影響を及ぼす因子(傾斜角,降伏応力,残留粘度)をパラメータとした感度解析を行い、その影響度について評価した。

口頭

白金族元素含有ガラスの粘性特性と沈降挙動評価

宮内 厚志; 中島 正義; 守川 洋; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru,Pd,Rh)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される高温保持運転の許容範囲を評価するために、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降状態及び濃度変化と溶融ガラスの粘性変化を評価した。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru, Rh, Pd)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される保持運転条件(温度・時間)をパラメータにしたガラス試料の高温保持試験を行い、白金族元素粒子形状の変化の有無と粘性への影響を調べた。その結果、模擬ガラスを1100度-720時間保持すると、濃度は初期濃度に比べて2倍上昇し、粒子形状は初期状態では大部分が1$$mu$$m以下の針状粒子である酸化ルテニウムは、1から10$$mu$$m程度の粒子へと粒子成長が観察された。粒子成長が粘性に及ぼす影響の有無については、粘性はおもに白金族元素の濃度に依存しており、今回の試験で観られた程度の粒子成長が粘性に及ぼす影響は見いだせなかった。

口頭

Fundamental study on immobilization of sludge generated from treatment of remaining water used for cooling of the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災によって被災した福島第一原子力発電所の原子炉を冷却するために使用されている大量の水が、原子炉建屋やタービン建屋内に滞留水となって残留している。これらの滞留水は、CsやSr等の放射性物質によって汚染されているため除染が必要である。これまでに公開された情報によると、福島第一原子力発電所は、滞留水を除染するプロセスのひとつに、フランスのラ・アーグ再処理工場で用いられている除染装置を採用しているようである。文献によると、同装置を用いた場合、Csはフェロシアン化物と、またSrはBaSO$$_{4}$$と沈殿させることにより、スラッジとして分離することができる。以上の調査結果のもと、本研究では、BaSO$$_{4}$$を模擬スラッジとして、さまざまな溶融温度で鉄リン酸塩ガラスに充填する試験を行った。その結果、BaSO$$_{4}$$は加熱によってBaOに分解し、最大48mol%のBaOがIPG中に溶け込むことがわかった。さらにBaOを充填したガラス固化体の場合、BaOの充填率が高いほど、また低い溶融温度で製造したガラスほど、ガラス固化体として良い性能を示すことが判明した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,13; 実機溶融炉温度分布評価

山下 照雄; 正木 敏夫; 児嶋 慶造; 塩月 正雄; 伊藤 俊行*; 大野 勇*; 松本 史朗*

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉について長寿命化を図る目標温度分布を設定し、それらの実現性を解析及び実験により評価した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,2; 耐火物材料における侵食速度の温度依存性評価

三浦 昭彦; 加藤 淳也; 山下 照雄; 塩月 正雄; 松本 史朗*

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉の長寿命化の検討のため、炉壁冷却による耐火材の侵食抑制の効果を確認のため、2種類の耐火物(K-3, CS-5)を対象として、温度と侵食速度との関係を評価した。この結果、侵食速度は温度に関しアレニウス型の傾向を示し、5か月に渡る長期の浸漬試験の結果、顕著な侵食が観察されなかったことから、炉壁冷却による長寿命化が得られる見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,4; 候補炉形式の基本機能比較評価

山下 照雄; 正木 敏夫; 塩月 正雄; 山崎 晶登*; 伊藤 俊行*; 大野 勇*; 松本 史朗*

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉の長寿命化を図る技術的方策を検討し、それらを具体化した候補炉形式の基本機能を解析等により比較評価することにより、主候補となる炉形式を絞り込んだ。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,9; 耐火物材料の寿命評価

加藤 淳也; 三浦 昭彦; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

ガラス溶融炉の長寿命化検討のため、溶融炉に使用されるクロム系,AZS系及び高ジルコニア質の耐火物にて、侵食試験を実施した。侵食試験の結果、K-3あるいはCZにおいて耐火物表面温度1100$$^{circ}$$C程度に抑えれば、長寿命炉の設計寿命である20年を達成できる見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,6; 電極材料の静的侵食試験結果

加藤 淳也; 三浦 昭彦; 塩月 正雄; 山下 照雄

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉の長寿命化の検討のため、電極に使用する金属材料の静的な侵食試験を実施し、溶融ガラスに対する侵食速度を測定するとともに、SEM/EDXにより観察及び分析を行った。この結果、長寿命ガラス固化溶融炉用電極材料として、INCONEL600系ニッケル合金であるNCF690及びNi-Cr-Co系合金であるRS311は、緻密な酸化クロム層を形成しており耐侵食性に優れていることを確認した。

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