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論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of the ASME 2013 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of the ASME 2013 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,7; 模擬固化ガラス中の粒子状物質の挙動に関する基礎試験

宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

溶融ガラス中に懸濁する粒子状物質の形態,形状及び粒度分布を評価するとともに、粒子状物質を含有する溶融ガラスを安定して流下するための炉底構造及び条件に関する基礎試験を実施し、溶融ガラスの温度と粘度の関係並びに高粘性ガラスに対する流下促進対策の見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,5; 処理対象固化ガラスの特性評価

捧 賢一; 宮内 厚志; 守川 洋; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

長寿命ガラス固化溶融炉にて処理するガラスの特性範囲を把握するため、将来の核燃料サイクルを想定した使用済燃料(高燃焼度燃料,FBR燃料等)の再処理に伴い発生する高レベル廃液組成とその幅の推定に基づき、溶融炉の運転に最も重要な物性である粘性(流動性,流下性)及び比抵抗(加熱性)を測定した。将来の使用済燃料・再処理条件として8ケース(燃焼度28-153GWD/t,比出力10-60MW/t,現状の再処理工程-マイナーアクチニドを回収するFBR再処理工程、等の幅を考慮)を想定し、燃焼崩壊計算コードを用いてこれらを再処理することにより発生するHLW組成を設定した。このHLW組成をもとにガラス固化時に発熱量の制限まで廃棄物成分を含有させるという考え方で想定固化ガラス組成の範囲を求め、粘性・比抵抗に影響する白金族元素含有率の範囲の評価並びに物性値を取得した。粘性は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.8倍の範囲であった。比抵抗は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.5倍であった。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,8; ガラス溶融炉シミュレーションシステムのドレンアウト運転解析への対応

中島 正義; 大枝 幹拓; 山下 照雄; 塩月 正雄; 川原 仁志*; 佐藤 暁拓*

no journal, , 

長期的なガラス固化溶融炉の状態を解析的に評価することを目的として、ドレンアウト等で液面位置が大きく変化する場合の挙動とドレンアウト後のガラス残留状態の解析評価のため、VOF法による自由表面を持つ流れの解析機能をガラス固化溶融炉シミュレーションシステムに組み込み、有効性を確認した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,11; 粒子状物質の溶融ガラス粘性への影響評価

捧 賢一; 中島 正義; 山下 照雄; 塩月 正雄; 松本 史朗*

no journal, , 

溶融ガラスの流動を推定するためには、白金族元素が溶融ガラスの粘性に与える影響について、白金族元素濃度及びずり速度をパラメータとして表現することが不可欠である。本研究では、この白金族元素濃度及びずり速度の粘度への影響を調査し、解析コードに組込むために数式として整理した。また、粒子の形態により係数を使い分けることにより2種類の粒子形態に対してフィッティングさせることができた。

口頭

高度化ガラス溶融炉の開発,15; 小型炉試験装置による炉壁冷却条件の評価

山下 照雄; 正木 敏夫; 中島 正義; 中崎 和寿; 豊嶋 幹拓

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉の長寿命化を図ることを目的とした目標炉壁温度について、必要な熱バランス条件を小型炉試験装置と計算コードにより検討した。

口頭

Storage and disposal of the high level waste from the advanced FBR fuel cycle

西原 健司; 大井川 宏之; 中山 真一; 藤原 武; 小林 秀和; 狩野 茂; 捧 賢一; 山下 照雄; 小野 清; 塩谷 洋樹

no journal, , 

先進FBR燃料サイクルにおいて、Sr-Csの分離とMA核変換をそれぞれ導入する/しない場合のHLWの貯蔵施設と処分場の縮小効果をコストとともに評価した。その結果、処分場を小さくするためには、$$^{241}$$Am発熱のため、MA核変換が不可欠であることが示された。また、分離と核変換の導入によって、TRU処分場相当の非常に小さな処分場が実現することがわかった。その場合のコストは他の場合よりも小さく、分離工程や核変換のためのコスト増を緩和する。なお、本研究は、資源エネルギー庁の公募事業「先進的地層処分概念・性能評価技術高度化開発」において実施したものである。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発,16; 高粘性ガラスの流動条件評価

中崎 和寿; 守川 洋; 山下 照雄; 捧 賢一; 中島 正義

no journal, , 

高度化ガラス固化溶融炉の白金族元素抜き出しに適した炉底構造及び運転条件に資するため、炉底傾斜面上に堆積した白金族元素を含む高粘性ガラスの流動に関するモデル式を整理し、流動速度に影響を及ぼす因子(傾斜角度,降伏応力,残留粘度)をパラメータとして感度解析を行い、その影響度について評価した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発,17; 高粘性ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

山中 淳至; 宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

工学規模ガラス溶融炉試験で採取した流下ガラス及びドレンアウト後の炉底部残留ガラスに存在する白金族元素の析出形態及び堆積状態を調査し、それらの粘性(降伏応力,残留粘度)に対する影響について検討した。

口頭

先進サイクルシステムへのホウケイ酸ガラス固化適用性確認試験,2; Mo分離オプションを適用したHLLWに対するガラス固化試験

小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄

no journal, , 

将来の先進サイクルシステムで想定される高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる相分離誘因元素であるモリブデン等を分離した廃液組成に対するホウケイ酸ガラス固化試験を行い、均質な固化が可能となる組成範囲等を明らかにした。試験の結果、モリブデン分離後のHLLW組成に対するホウケイ酸ガラス固化の適用範囲を体系的に把握するとともに、均質な固化ガラスが得られる上限の廃棄物含有率の目安値としては、35から40wt%程度となる見通しが得られた。また、先進サイクルシステムにおいて想定されるガラス固化体組成を模擬した固化ガラスの浸出率を測定し、現行標準ガラス固化体と同等のオーダを示すことを確認した。

口頭

白金族元素含有ガラスの粘性特性と沈降挙動評価

宮内 厚志; 中島 正義; 守川 洋; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru,Pd,Rh)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される高温保持運転の許容範囲を評価するために、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降状態及び濃度変化と溶融ガラスの粘性変化を評価した。

口頭

土壌加熱による放射性セシウムの挙動評価

横澤 拓磨; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 時澤 孝之; 長沼 政喜; 青木 勝巳

no journal, , 

放射性セシウムに汚染された土壌の簡便な除染方法の検討の一環として、セシウム化合物の比較的低い温度における高い揮発性に着目した加熱除去法に関する基礎的な試験を行った。本研究では放射性セシウムの加熱除去可能性の調査方法として放射性セシウムを含む環境中の土壌をるつぼ規模の加熱試験することで同核種の揮発挙動を評価した。その結果、1300度-1時間までの加熱による放射能の変化は、放射能の値のばらつきは見られるものの揮発挙動は見られなかった。また、土壌と炭酸セシウムの加熱前後の結晶構造の確認の結果、CsAlSiO$$_{4}$$等の安定な化合物を形成することを確認した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,2; スラッジ固化の概要と固化媒体の選定

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 鈴木 良和*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

被災した原子炉で使用された冷却水は汚染しているため、放射性廃棄物発生容量を低減化する観点から汚染水の除染が行われている。本研究において、汚染水の処理で発生する沈殿物(スラッジ)の成分を推定し、これを廃棄体化するのに適したガラス媒体を検討したところ鉄リン酸塩ガラスが有効であることが判明した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,1; 廃ゼオライトのガラス固化にかかわる予備試験

横澤 拓磨; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 天本 一平

no journal, , 

汚染水の処理により発生するCsやSrを主体とする放射性物質を含有した放射性二次廃棄物である廃ゼオライトの廃棄体化候補技術の一つとして、既存技術であるガラス固化法の適用性を検討している。本報では、廃ゼオライトのガラス固化可能な組成範囲を明らかにするために、Kurion社製Cs吸着装置で用いられているゼオライトを対象にるつぼ規模での溶融試験を実施した。その結果、ガラス成分試薬を添加し、組成を調整することによりゼオライトを良好にガラス固化できることを確認した。また、模擬高レベル廃棄物固化ガラスと同等の化学的耐久性であることを確認した。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価,2

大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(ルテニウム,ロジウム,パラジウム)粒子は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月にわたる高温保持で生じる炉内の白金族粒子の変化と粘度への影響を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、前報の1か月(720hr)に引き続き4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行い、粒子形状の観察及び粘度測定を行った。その結果、酸化ルテニウムの針状粒子の長さは初期状態ではほぼすべてが1$$mu$$m以下だったが、保持時間とともに最大粒子の長さが数十$$mu$$m以上に達し、同様に、パラジウムの球状粒子の径は1-2$$mu$$mから5-10$$mu$$m程度になっており、白金族粒子の成長が認められた。また、初期状態, 240hr, 720hr, 1440hr及び2880hr保持後の模擬廃棄物ガラスのずり速度0.1s-1での粘度と白金族成分含有率の関係は、同含有率20wt%程度までの範囲において、おおむね直線関係となる傾向が見られた。以上のことから、模擬廃棄物ガラスを1100$$^{circ}$$Cで最大2880hr保持したるつぼスケールでの沈降・堆積では、白金族成分粒子の成長が観察されたが、粘度の増加はおもに白金族成分の含有率上昇によることを確認した。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,5; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるNaCl固化処理にかかわる基礎試験

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、IPG媒体によりスラッジ成分の一つである塩化ナトリウム(NaCl)を固定化(ガラス化)するための条件及びNaCl充填IPGの熱特性について検討した。その結果、IPG媒体とNaClの混合比9:1において均質なNaCl充填IPGが作製できること及びNaCl充填により結晶化しやすくなることがわかった。

口頭

鉄リン酸塩ガラス媒体に関する熱力学的考察

天本 一平; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; et al.

no journal, , 

これまで理論計算によるP$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx(X=2, 3)系の詳細な状態図は作図できなかったため、Brow等の研究をもとに、熱力学的諸量を推算し、P$$_{2}$$O$$_{5}$$-FeOx系状態図を作成可能にした。さらに得られたデータを用いてリン酸塩ガラスを熱力学的観点から考察したところ、実験値とほぼ合致することを確認することができた。

口頭

将来の核燃料サイクルへのホウケイ酸ガラス固化技術の適用性に関する研究

狩野 茂; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄

no journal, , 

先進サイクルシステムにおける処分概念・性能評価技術の適用性検討に資する基盤的情報を整備するため、先進サイクルシステムで想定される高レベル放射性廃液(HLLW)組成に対する既存のホウケイ酸ガラス固化技術の適用性確認並びに想定ガラス固化体の特性データの取得・整備を行った。本報では、処理処分の合理化が期待できる技術オプション候補の一つとして、ガラス固化時に相分離物を発生させやすいモリブデン等を予め廃液から取り除くオプションを想定して実施したホウケイ酸ガラス固化試験及び模擬固化ガラスの浸出率測定(MCC-1法に準拠した方法)の結果について紹介する。合わせて、溶融炉の運転上支障となる、高レベル放射性廃液中の白金族元素及びその化合物(白金族物質)を収着できる可能性のある材料として無機多孔質構造体を呈し、組成,構造を任意に制御しやすい、セラミックスナノシートを用いた収着試験の結果について紹介する。

口頭

ガラス固化技術開発施設(TVF)における高放射性廃液の固化安定化に向けた取組み,1; 潜在的ハザード低減に向けたアプローチ

山下 照雄; 松村 忠幸; 大山 孝一; 原島 丈朗; 菖蒲 康夫; 小高 亮

no journal, , 

東海再処理施設の潜在的ハザードを低減するためガラス固化技術開発施設(TVF)は福島第一原子力発電所の事故後に制定された新規制基準に合致していない状態での運転を特別に認められ、平成28年1月から高レベル放射性廃液の固化処理運転を再開した。更なる潜在的ハザード低減に向けて固化処理期間の短縮を図るため、その方策の一つである次期ガラス溶融炉更新時のハード面対策と運転手法などのソフト面対策案の最適化を図ることによる処理期間短縮の検討アプローチについて報告する。

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