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論文

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO$$_{4}$$ as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSO$$_{4}$$を主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSO$$_{4}$$スラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

論文

Applicability of iron phosphate glass medium for loading NaCl originated from seawater used for cooling the stricken power reactors

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/09

福島第一原子力発電所での汚染水処理により生じたスラッジの廃棄体化候補技術として、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体による固化法の適用性を検討している。本報では、スラッジに含まれる海水成分であるNaClのIPG媒体への充填挙動及びガラス物性を評価するため、100g規模の基礎試験を行った。試験の結果、IPG媒体に対してNa$$_{2}$$O及びClを約19及び15mol%まで充填できた。NaCl成分の充填によりガラスの架橋構造の分断が生じることで、ガラス転移温度及び結晶化開始温度が低下する傾向が認められた。化学的耐久性については、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$濃度が高いIPG媒体を用いることでホウケイ酸塩系の高レベルガラスの1/10程度の浸出速度となることがわかった。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,5; 処理対象固化ガラスの特性評価

捧 賢一; 宮内 厚志; 守川 洋; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

長寿命ガラス固化溶融炉にて処理するガラスの特性範囲を把握するため、将来の核燃料サイクルを想定した使用済燃料(高燃焼度燃料,FBR燃料等)の再処理に伴い発生する高レベル廃液組成とその幅の推定に基づき、溶融炉の運転に最も重要な物性である粘性(流動性,流下性)及び比抵抗(加熱性)を測定した。将来の使用済燃料・再処理条件として8ケース(燃焼度28-153GWD/t,比出力10-60MW/t,現状の再処理工程-マイナーアクチニドを回収するFBR再処理工程、等の幅を考慮)を想定し、燃焼崩壊計算コードを用いてこれらを再処理することにより発生するHLW組成を設定した。このHLW組成をもとにガラス固化時に発熱量の制限まで廃棄物成分を含有させるという考え方で想定固化ガラス組成の範囲を求め、粘性・比抵抗に影響する白金族元素含有率の範囲の評価並びに物性値を取得した。粘性は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.8倍の範囲であった。比抵抗は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.5倍であった。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,8; ガラス溶融炉シミュレーションシステムのドレンアウト運転解析への対応

中島 正義; 大枝 幹拓; 山下 照雄; 塩月 正雄; 川原 仁志*; 佐藤 暁拓*

no journal, , 

長期的なガラス固化溶融炉の状態を解析的に評価することを目的として、ドレンアウト等で液面位置が大きく変化する場合の挙動とドレンアウト後のガラス残留状態の解析評価のため、VOF法による自由表面を持つ流れの解析機能をガラス固化溶融炉シミュレーションシステムに組み込み、有効性を確認した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,9; 耐火物材料の寿命評価

加藤 淳也; 三浦 昭彦; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

ガラス溶融炉の長寿命化検討のため、溶融炉に使用されるクロム系,AZS系及び高ジルコニア質の耐火物にて、侵食試験を実施した。侵食試験の結果、K-3あるいはCZにおいて耐火物表面温度1100$$^{circ}$$C程度に抑えれば、長寿命炉の設計寿命である20年を達成できる見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,13; 実機溶融炉温度分布評価

山下 照雄; 正木 敏夫; 児嶋 慶造; 塩月 正雄; 伊藤 俊行*; 大野 勇*; 松本 史朗*

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉について長寿命化を図る目標温度分布を設定し、それらの実現性を解析及び実験により評価した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,12; 模擬固化ガラス中の粒子状物質の抜き出し基礎試験と解析コード

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 豊嶋 幹拓; 山下 照雄; 塩月 正雄; 松本 史朗*

no journal, , 

長寿命炉の候補炉形式である「円錐型炉底-勾配60$$^{circ}$$」における溶融ガラスの流下性を評価するため、るつぼ規模での粒子状物質濃度及びガラス温度をパラメータとした繰り返し流下試験を行った。対策技術として高粘性ガラスの流下促進機構「粘性逆転流下モード」を適用することで、炉壁部等への堆積ガラスの流下が確認できた。また、その流下時のガラス濃度プロファイルの傾向より堆積ガラスの抜き出し性を評価でき、抜き出しに対する対策技術と判断基準の見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,14; 小型炉試験装置による温度分布評価

山下 照雄; 正木 敏夫; 中島 正義; 塩月 正雄; 児嶋 慶造; 豊嶋 幹拓; 松本 史朗*

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉の長寿命化及び粒子状物質の抜き出し促進を図ることを目的とした目標温度分布について、粒子状物質抜き出し性の効果を小型炉試験装置と計算コードにより検討した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発,16; 高粘性ガラスの流動条件評価

中崎 和寿; 守川 洋; 山下 照雄; 捧 賢一; 中島 正義

no journal, , 

高度化ガラス固化溶融炉の白金族元素抜き出しに適した炉底構造及び運転条件に資するため、炉底傾斜面上に堆積した白金族元素を含む高粘性ガラスの流動に関するモデル式を整理し、流動速度に影響を及ぼす因子(傾斜角度,降伏応力,残留粘度)をパラメータとして感度解析を行い、その影響度について評価した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発,17; 高粘性ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

山中 淳至; 宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

工学規模ガラス溶融炉試験で採取した流下ガラス及びドレンアウト後の炉底部残留ガラスに存在する白金族元素の析出形態及び堆積状態を調査し、それらの粘性(降伏応力,残留粘度)に対する影響について検討した。

口頭

先進サイクルシステムへのホウケイ酸ガラス固化適用性確認試験,2; Mo分離オプションを適用したHLLWに対するガラス固化試験

小林 秀和; 狩野 茂; 山下 照雄

no journal, , 

将来の先進サイクルシステムで想定される高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる相分離誘因元素であるモリブデン等を分離した廃液組成に対するホウケイ酸ガラス固化試験を行い、均質な固化が可能となる組成範囲等を明らかにした。試験の結果、モリブデン分離後のHLLW組成に対するホウケイ酸ガラス固化の適用範囲を体系的に把握するとともに、均質な固化ガラスが得られる上限の廃棄物含有率の目安値としては、35から40wt%程度となる見通しが得られた。また、先進サイクルシステムにおいて想定されるガラス固化体組成を模擬した固化ガラスの浸出率を測定し、現行標準ガラス固化体と同等のオーダを示すことを確認した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発; ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

宮内 厚志; 山中 淳至; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素は、ガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。白金族元素を含むガラスの抜き出し条件を確立し、高度化ガラス固化溶融炉開発に反映するためには、溶融ガラスの粘性などに影響する白金族元素の濃度のほか、ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態などを把握し、それらの粘性への影響を評価する必要がある。そのため、本件では、ガラス中の白金族元素の形態,堆積状態を調査するとともに、それらの粘性に対する影響について評価した。また、溶融中の白金族元素の成長(Aging)や堆積状態(Accumulation)変化のメカニズムに関する試験の1つとして、ガラスを静置溶融させた条件での白金族元素の沈降堆積試験を行った。

口頭

白金族元素含有ガラスの粘性特性と沈降挙動評価

宮内 厚志; 中島 正義; 守川 洋; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru,Pd,Rh)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される高温保持運転の許容範囲を評価するために、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降状態及び濃度変化と溶融ガラスの粘性変化を評価した。

口頭

土壌加熱による放射性セシウムの挙動評価

横澤 拓磨; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 時澤 孝之; 長沼 政喜; 青木 勝巳

no journal, , 

放射性セシウムに汚染された土壌の簡便な除染方法の検討の一環として、セシウム化合物の比較的低い温度における高い揮発性に着目した加熱除去法に関する基礎的な試験を行った。本研究では放射性セシウムの加熱除去可能性の調査方法として放射性セシウムを含む環境中の土壌をるつぼ規模の加熱試験することで同核種の揮発挙動を評価した。その結果、1300度-1時間までの加熱による放射能の変化は、放射能の値のばらつきは見られるものの揮発挙動は見られなかった。また、土壌と炭酸セシウムの加熱前後の結晶構造の確認の結果、CsAlSiO$$_{4}$$等の安定な化合物を形成することを確認した。

口頭

汚染水処理に伴う二次廃棄物のガラス固化に関する試験検討

小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 天本 一平

no journal, , 

汚染水処理に伴って発生する二次廃棄物の廃棄体化技術検討の一環として、候補技術の一つであるガラス固化法の廃ゼオライトや廃スラッジへの適用性評価にかかわる予備的な試験・検討を行った。廃ゼオライトについては、溶融時にガラス組成を調整することにより、良好な化学的耐久性を有するガラスを作製できた。また、廃スラッジに含まれる成分のガラス化への影響検討を行った結果、ホウケイ酸塩系以外のガラス媒体の適用も視野に入れつつ、各成分のガラス化への影響を詳細に検討していく必要があることがわかった。

口頭

ホウケイ酸ガラスにおける白金族元素成分粒子の沈降挙動

大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(Ru, Rh, Pd)成分粒子はホウケイ酸ガラスにおける溶解度が小さいことから、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月に渡る高温保持で生じる炉内の白金族元素成分粒子の重力による自然沈降の形態及び白金族元素成分の含有率の変化を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行った。その結果、粒子を含まない上澄み領域と粒子を含む領域が明確な境界を持って形成され、その界面は時間経過とともに低下しており、この低下傾向は時間経過とともに緩やかになっていることがわかった。また、1100$$^{circ}$$Cで保持した模擬廃棄物ガラスの容器底部から採取した試料の組成分析で、1440hrまでは白金族元素成分の含有率は範囲ではおおむね直線的に上昇したが、それ以降では上昇傾向が穏やかになっていることが確認された。

口頭

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,4; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるBaSO$$_{4}$$固化処理にかかわる基礎試験

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

東日本大震災で被災した原子炉を冷却するために使用し、放射性物質によって汚染された大量の水(汚染水)が、福島第一原子力発電所の原子炉建屋やタービン建屋に滞留している。現在、汚染水については、除染装置による処理が進められており、除染後の水の一部は冷却水として再利用されている。一方、汚染水の処理により、CsやSr等の放射性物質を含有したスラッジが二次廃棄物として発生している。本研究は、このような二次廃棄物をより安全に管理すべく、これを安定なガラス固化体とするための適切なガラス媒体の選定、選定したガラス媒体への二次廃棄物充填、及び作製したガラス固化体の性能評価を行い、得られた成果を、実際の二次廃棄物の廃棄体化検討に反映していくことを目的としている。今回、スラッジ構成物質のうち、BaSO$$_{4}$$を対象として鉄リン酸塩ガラス(IPG)を用いた廃棄体化試験を行い、BaSO$$_{4}$$の固化処理に適切なIPG組成やガラス固化条件、及び同伴するSrの影響についてデータを取得したところ、IPGがBaSO$$_{4}$$を主体とするスラッジの固媒体として有効であることが確認された。

口頭

ガラス固化技術開発施設(TVF)における高放射性廃液の固化安定化に向けた取組み,4; 次期溶融炉の炉形式と適用技術

原島 丈朗; 山下 照雄; 松村 忠幸; 大山 孝一; 菖蒲 康夫; 小高 亮

no journal, , 

ガラス固化技術開発施設(TVF)のガラス固化処理期間の短縮に向けた方策の一つであるTVF3号ガラス溶融炉に対して、ガラス固化技術開発施設(TVF)の現状のガラス溶融炉の課題と対策を基に、次期ガラス溶融炉への要求機能の対策案、施設側の前提条件や制約条件を整理し、候補炉形式の検討を行うとともに適用技術を具体化しガラス固化処理技術開発施設(TVF)における成立性を確認した。

口頭

ガラス固化技術開発施設(TVF)における高放射性廃液の固化安定化に向けた取組み,2; TVF開発運転実績と評価

松村 忠幸; 山下 照雄; 大山 孝一; 原島 丈朗; 菖蒲 康夫; 小高 亮

no journal, , 

東海再処理施設の潜在的ハザード低減に向けて高レベル放射性廃液の固化安定化を図るため、現状のガラス固化処理技術開発施設(TVF)の運転実績に基づく評価を行った。TVF1号ガラス溶融炉は炉底への白金族元素の残留により連続固化処理が困難になる事象が発生したため、TVF2号ガラス溶融炉では白金族元素堆積防止、白金族元素堆積判断指標、白金族元素抜き出し性向上、炉底残留ガラスの除去などの改良を行い、炉内に堆積していた残留ガラスを全て除去・回収することができた。その後、2016年1月からのキャンペーンにて安定した連続運転ができることを確認した。それらを踏まえ、ガラス固化処理期間の短縮に向けたTVF3号ガラス溶融炉の達成目標に対する課題を摘出した。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉に関する技術開発

加藤 淳也; 宮内 厚志; 青嶋 厚; 塩月 正雄; 山下 照雄; 中島 正義; 守川 洋; 三浦 昭彦; 福井 寿樹*; 山崎 晶登*; et al.

no journal, , 

本技術開発の目的は、高レベル放射性廃液の処理処分コスト低減等を図るため、現行のガラス固化溶融炉を高度化し、溶融炉の長寿命化を実現することである。そのため溶融炉の寿命を決定している耐火材の侵食並びに電極消耗の2点に対して対策を講じた新たな長寿命ガラス固化溶融炉の技術開発を行う。耐火物侵食対策としては、溶融炉壁を冷却することによりスカル層(ガラス固体層又は低温高粘性流体層)を形成させ、ガラスによる侵食抑制を図る「長寿命炉壁構造」の開発を行う。電極消耗対策については、現在、炉に固定されている電極を消耗品として容易に交換できるようにするとともに、加熱領域の柔軟性等を有する「可換式電極構造」の開発を行う。また、本開発においては長期に安定な運転条件を把握するため、シミュレーション解析等を進めるとともに、各技術の検証のための小型試験装置の設計及び製作,コールド試験を行い、次世代ガラス固化溶融炉として実用化を図る。

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