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論文

X-ray absorption near edge structure and first-principles spectral investigations of cationic disorder in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ induced by swift heavy ions

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人; 小林 英一*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(7), p.4962 - 4969, 2018/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$中のカチオン(Mg, Al)は、通常は秩序だったサイトに配置されている。Mgは四面体位置、Alは八面体位置にある。しかし、スピネルに高速重イオンを照射すると、スピネル中のカチオンの配置が無秩序になることが予想される。カチオン配置の秩序度の変化を、放射光を利用したエックス線吸収端近傍構造の測定により評価した。その結果得られた実験データを、第一原理計算の結果と比較することによって、以下のことが分かった。照射に伴うMgの配置の変化とAlの配置の変化が整合しており、MgがAlサイトに、AlがMgサイトに乗り移る無秩序化が進んでいることが分かった。高照射量(1$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^{2}$$)では、完全な配置の無秩序化が達成されることがわかった。

論文

Influence of discontinuous columnar defects on flux pinning properties in GdBCO coated conductors

末吉 哲郎*; 上滝 哲也*; 古木 裕一*; 浦口 雄世*; 甲斐 隆史*; 藤吉 孝則*; 嶋田 雄介*; 安田 和弘*; 石川 法人

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 25(3), p.6603004_1 - 6603004_4, 2015/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:58.41(Engineering, Electrical & Electronic)

GdBCOコート線材に導入した不連続柱状欠陥による磁束ピン止め特性への影響を、連続柱状欠陥による影響と比較することによって明らかにした。具体的には、270MeV Xeイオン照射効果と80MeV Xeイオン照射効果を比較した。前者の場合、連続的な柱状欠陥を導入することができ、後者の場合不連続的な柱状欠陥が形成されることを、透過型電子顕微鏡観察により確認した。それぞれのイオン照射による臨界電流密度(Jc)の上昇を比較した結果、以下のことが分かった。前者の場合、柱状欠陥の導入方向と同じ方向に磁場が向いているときに、最もJcの上昇が顕著にみられ、磁場角度依存性曲線において未照射試料に見られなかったJcピークが現れた。この傾向は、後者の不連続柱状欠陥の場合にも同様に見られた。ただし、後者の場合には、柱状欠陥の導入方向以外の磁場角度においても、平均的なJcの上昇傾向がみられた。この傾向は、点状欠陥の場合でも見られており、不連続な柱状欠陥は、連続的な柱状欠陥と点状欠陥の影響を合わせ持つような効果を与えることが分かった。超伝導体の応用面からは、ある磁場角度に偏らない形でJcの大きな向上を図ることが望ましいため、不連続な柱状欠陥の導入は、材料設計上優れた手法であることが分かった。

論文

Atomic structure of ion tracks in Ceria

高木 聖也*; 安田 和弘*; 山本 知一*; 松村 晶*; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 326, p.140 - 144, 2014/05

 被引用回数:23 パーセンタイル:3.55(Instruments & Instrumentation)

透過型電子顕微鏡を利用した観察技術を駆使して、高エネルギー重イオン(200MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$に形成された柱状欠陥集合体(イオントラック)の原子配列構造を詳細に調べた。高分解能Z(原子番号)コントラスト像(HAADF像)の観察結果によると、イオントラック内部のCe副格子の結晶構造は照射後も保持されていること、ただし、Ce副格子に起因する信号強度が減少している4-5nm径の領域が形成されていることが分かった。さらに、環状明視野(ABF)法による観察結果によると、O副格子の方がCe副格子よりも顕著に乱れていること、O副格子が乱れている4nm径領域が形成されていることが分かった。

論文

Defect formation and accumulation in CeO$$_{2}$$ irradiated with swift heavy ions

安田 和弘*; 江藤 基稀*; 澤田 憲一*; 山本 知一*; 安永 和史*; 松村 晶*; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.185 - 190, 2013/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:8.27(Instruments & Instrumentation)

核燃料模擬物質CeO$$_{2}$$において、高エネルギー核分裂片による照射損傷形態を詳細に調べるために、210MeV Xeイオンの照射量を系統的に変えた試料をそれぞれ透過型電子顕微鏡で観察した。その結果、イオンの軌跡から動径方向に半径8.4nmの範囲で、既に形成されていたイオントラックが消滅すること(照射アニーリング)が分かった。したがって、CeO$$_{2}$$中の高エネルギーイオンの通過によって、イオントラックの形成および転位ループの形成が引き起こされるだけでなく、照射アニーリングの効果も存在することが初めて示された。イオンの影響領域が、繰り返し重畳する1$$times$$10$$^{20}$$ions/m$$^{2}$$の高照射量領域では、転位ループ(ドットコントラスト)や転位線も観察されることが分かった。この高照射量領域になると、高密度の転位蓄積が転位壁を形成したことに起因すると考えられる微小結晶粒の形成も観察された。

論文

Accumulation of radiation damage and disordering in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ under swift heavy ion irradiation

安田 和弘*; 山本 知一*; 江藤 基稀*; 川副 慎治*; 松村 晶*; 石川 法人

International Journal of Materials Research, 102(9), p.1082 - 1088, 2011/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.86(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

原子炉照射環境において優れた耐照射損傷性を示すスピネル結晶について、高い耐照射損傷性のメカニズムを原子レベルで解明することを目的として、高速重イオン照射に伴うMgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$スピネルの照射損傷を、高分解能透過型電子顕微鏡法及び高角度分解電子チャネリングX線分光法を駆使して精密に調べた。その結果、イオンの通過する軌跡に沿って形成される損傷領域は、中心部分にNaCl型結晶構造に相転移した領域(直径約1nm)、その周辺部にMgとAlの原子サイト間移動が起きている乱れ領域(直径約10-12nm)の多重構造で構成されることが明らかになった。

論文

Development of high temperature gas-cooled reactor (HTGR) fuel in Japan

植田 祥平; 相原 純; 沢 和弘; 安田 淳*; 本田 真樹*; 降旗 昇*

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.788 - 793, 2011/09

 被引用回数:15 パーセンタイル:16.14(Nuclear Science & Technology)

日本における高温ガス炉(HTGR)燃料製造技術は、1960年代からのHTTR計画において原子力機構(JAEA)と原子燃料工業(NFI)が共同で開発を行ってきた。それをもとにして、NFIはHTTRの初装荷及び2次燃料(各0.9tU)を製造した。2010年3月までのHTTR初装荷燃料の高温長期連続運転によってその高い品質が確認された。この成果を踏まえて、高燃焼度用燃料を開発した。また、従来の燃料に用いられていた炭化珪素(SiC)層を炭化ジルコニウム(ZrC)層に置き換えた革新的な被覆燃料の開発のために、JAEAはZrC被覆条件を最適化するための試験を行い、被覆温度等の最適化の他、定比性などの特性を調べた。

論文

Effect of heat treatment on TEM microstructures of Zirconium carbide coating layer in fuel particle for advanced high temperature gas cooled reactor

相原 純; 植田 祥平; 安田 淳*; 竹内 均*; 茂住 泰寛*; 沢 和弘; 本橋 嘉信*

Materials Transactions, 50(11), p.2631 - 2636, 2009/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:61.42(Materials Science, Multidisciplinary)

革新的高温ガス炉用に耐熱性の高いZrC被覆燃料粒子の開発を進めている。その基礎研究として、ジルコニア核を高密度熱分解炭素で被覆した物の上にZrCを臭素法で被覆した。実際の製造工程でのコンパクト焼成の微細構造に対する影響を調べるため、約1800$$^{circ}$$Cで1時間熱処理した後、C/Zr=1.11と1.35のバッチについてTEMとSTEMを用いて観察した。両方のバッチにて、ボイド又は遊離炭素領域の形や寸法の熱処理による明らかな変化が見られ、熱処理後にボイド又は遊離炭素領域は50$$sim$$100nm程度の塊状になっていた。また、ZrCの結晶成長も観察され、特に、C/Zr=1.11のバッチの方では、IPyC/ZrC境界において、IPyC層からZrC層に向かって繊維状炭素が観察される領域が見られた。これらの知見は今後の熱処理過程を改良していくのに反映する。

報告書

ZrC被覆粒子の製造技術開発,2(受託研究)

安田 淳; 植田 祥平; 相原 純; 石橋 英春*; 沢 和弘

JAEA-Technology 2008-083, 11 Pages, 2009/01

JAEA-Technology-2008-083.pdf:3.14MB

ZrC被覆燃料粒子は、第四世代原子炉の候補の一つである超高温ガス炉(VHTR)のさらなる高性能化を可能にすると期待されており、原子力機構ではZrC被覆粒子の製造技術開発を行っている。平成19年度は原料粒子として模擬燃料核を用いてZrC-外側熱分解炭素(OPyC)層連続被覆試験を行い、粒子装荷量100gにおいて、厚さ約27$$mu$$mまでのZrC層と、厚さ約48$$mu$$mまでのOPyCを連続被覆することができた。

論文

TEM/STEM observation of ZrC coating layer for advanced high-temperature gas-cooled reactor fuel, Part II

相原 純; 植田 祥平; 安田 淳; 石橋 英春; 茂住 泰寛; 沢 和弘; 本橋 嘉信*

Journal of the American Ceramic Society, 92(1), p.197 - 203, 2009/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:58.98(Materials Science, Ceramics)

ZrC被覆層は原子力機構にて臭化物法で作製された。公称被覆温度は一定に保たれた。公称被覆温度を評価できるようになってからの複数のバッチのZrC層の微細組織をTEMとSTEMで観察し、過去の研究結果も含めて議論した。約1630Kで被覆したZrC粒は配向性を持っていた。この配向性は過去の研究のものとは大きく異なった。また、被覆温度により異なるPyC/ZrC境界の構造が観察された。高温(1769K)被覆の場合、繊維状カーボンがPyC/ZrC境界及び境界近くのポア周辺で観察されたが、低温(1632K)被覆の場合には観察されなかった。

報告書

ZrC被覆粒子の製造技術開発,1(受託研究)

安田 淳; 植田 祥平; 相原 純; 竹内 均; 沢 和弘

JAEA-Technology 2008-073, 18 Pages, 2008/11

JAEA-Technology-2008-073.pdf:3.81MB

第四世代原子炉の候補の一つである超高温ガス炉(VHTR)の燃料として、既存のSiC被覆燃料粒子とともにZrC被覆燃料粒子が期待されている。そこで定比ZrC(ZrとCの原子比が1:1の化合物)のZrC被覆条件取得のため、ZrC被覆実験装置を使用したZrC被覆粒子の製造技術開発を行った。原料粒子は模擬燃料核を用い、製造規模の大型化に寄与する基礎製造技術の確立を目的に粒子装荷量100gを目標としたパラメータ試験(被覆ガス流量,被覆温度等)を行った。定比ZrCのためのZrC被覆パラメータ試験では、粒子装荷量100gにおいてZrC定比性・ZrC層密度がともに高品質の約30$$mu$$mのZrC層を持つZrC被覆粒子を製作できるところまで到達した。ZrC層定比性及びZrC層密度は、ともに被覆温度と密接な関係があり、被覆温度を最適化することで高品質な結果を得られることを明らかにした。

論文

Fabrication of uniform ZrC coating layer for the coated fuel particle of the very high temperature reactor

植田 祥平; 相原 純; 安田 淳; 石橋 英春; 高山 智生; 沢 和弘

Journal of Nuclear Materials, 376(2), p.146 - 151, 2008/05

 被引用回数:35 パーセンタイル:5.98(Materials Science, Multidisciplinary)

超高温ガス炉(VHTR)は第四世代原子炉システムの最有力候補の一つである。VHTR燃料は、燃焼度約15$$sim$$20%FIMA,照射量6$$times$$10$$^{25}$$n/m$$^{2}$$(E$$>$$0.1MeV)までの安全性能を担保する必要があり、従来のSiC被覆燃料粒子では、これらの厳しい照射条件下での健全性を示す実験データは得られていない。日本原子力研究開発機構(JAEA)は、SiC被覆層に比べてより高温及びより高い照射下において健全性を保持すると期待される、炭化ジルコニウム(ZrC)被覆燃料粒子を開発した。JAEAは新たに2004年から、大型化を目指したZrC被覆技術開発,ZrC被覆層の検査技術開発及びZrC被覆粒子の照射試験を開始した。新規の被覆装置を用いたZrC被覆実験を開始し、被覆温度制御手法の改良により、均質なZrC層の製作に成功した。

論文

革新的高温ガス炉燃料としてのZrC被覆燃料粒子の製造及び検査技術開発

植田 祥平; 相原 純; 安田 淳; 石橋 英春; 茂住 泰寛; 沢 和弘; 湊 和生

表面, 46(4), p.222 - 232, 2008/04

原子力機構では、従来の炭化ケイ素(SiC)被覆燃料粒子よりも耐熱性・化学的安定性等に優れると期待される炭化ジルコニウム(ZrC)被覆燃料粒子の製造技術及び検査技術の開発を進めている。先行研究から大型化した200gバッチ規模ZrC被覆実験装置を用いたZrC被覆実験を実施し、ZrC層物性と被覆温度,粒子装荷量との相関を取得することで、定比ZrC層の取得に成功した。また、ZrC被覆燃料粒子の品質を評価するうえで重要な、ZrC層厚さ,ZrC層密度,熱分解炭素(PyC)層前処理の検査技術を開発した。今後、装置大型化のため定比ZrC被覆条件データを拡充するとともに、検査精度を高度化し、超高温ガス炉(VHTR)等の革新的高温ガス炉用燃料としてZrC被覆燃料粒子の実用化に資する。

論文

TEM/STEM observation of ZrC-coating layer for advanced high-temperature gas-cooled reactor fuel

相原 純; 植田 祥平; 安田 淳; 石橋 英春; 高山 智生; 沢 和弘; 本橋 嘉信*

Journal of the American Ceramic Society, 90(12), p.3968 - 3972, 2007/12

日本原子力研究開発機構は革新的高温ガス炉用燃料としてZrC被覆燃料粒子の開発を開始した。本報告はおもに、開発初期におけるZrCと当方性高密度熱分解炭素(PyC)被覆層の微細構造に焦点を当てたものである。ZrC層中の遊離炭素領域はZrC結晶粒界にc面が沿ったような構造をとっているようであった。特にこのような構造をとる遊離炭素層は、ZrC層の機械的強度に加えて核分裂生成物閉じ込め性能を損なうことが予測される。PyC被覆層は中距離秩序を持った非晶質構造をとっていた。

報告書

ZrC被覆燃料粒子検査手法の検討; SiC被覆燃料粒子に対する検査手法の適用性評価

高山 智生*; 植田 祥平; 相原 純; 安田 淳*; 石橋 英春*; 沢 和弘

JAEA-Research 2007-061, 32 Pages, 2007/09

JAEA-Research-2007-061.pdf:15.93MB

第四世代原子炉の候補の一つである超高温ガス炉(VHTR)の燃料として、既存のSiC被覆燃料粒子とともにZrC被覆燃料粒子が期待されている。ZrCとSiCの材料特性を比較することにより、ZrC被覆燃料粒子の検査方法にSiC被覆燃料粒子の検査方法が適用できるかについて検討した。SiC被覆燃料粒子の断面組織,被覆層厚さ(SiC層),被覆層密度(SiC層及びO-PyC層),露出ウラン率,SiC層破損率の各検査における支配的な因子として、SiCの硬さ,X線吸収係数,密度,耐酸化性,化学的安定性を抽出した。また、上記手法のZrC被覆燃料粒子への適用性を検討し、被覆層密度(ZrC層及びO-PyC層),ZrC層破損率の検査については、SiC被覆燃料粒子の検査方法を適用困難であり、今後解決すべき課題であることを示した。

論文

Study of irradiation induced restructuring of high burnup fuel; The New cross-over project (NXO) to study rim-structure formation

木下 幹康*; Geng, H. Y.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 園田 健*; 安永 和史*; 松村 晶*; 安田 和弘*; et al.

Proceedings of 2006 International Meeting on LWR Fuel Performance (TopFuel 2006) (CD-ROM), p.248 - 254, 2006/10

ニュー・クロスオーバー・プロジェクト(NXO)は、核燃料物質に対する核分裂放射線照射の影響を大学,国立・私立の研究所に渡る横断的な協力研究により検討している。加速器照射実験及び計算科学的手法を使用して、高燃焼度軽水炉燃料ペレットでリム構造を構成する機構を解明するためのシミュレーション研究が実施されている。加速器照射,高エネルギー電子線照射,核分裂エネルギー粒子線及び希ガス原子のイオン注入等が実施されている。照射試料としては、CeO$$_{2}$$を核燃料の模擬物質として使用した。最初の成果として、高エネルギー電子照射による平面構造形成、及び、高線量の高エネルギー粒子放射による結晶粒微細化に似た表面改質が観察された。第一原理及び分子動力学(MD)計算を用いた解析を実施し、UO$$_{2}$$とCeO$$_{2}$$の点欠陥形成エネルギー及び点欠陥を伴ったXe原子の相互作用についての情報が得られた。

論文

Microstructure and atomic disordering of magnesium aluminate spinel irradiated with swift heavy ions

山本 知一*; 島田 幹夫*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 知見 康弘; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(1), p.235 - 238, 2006/04

 被引用回数:10 パーセンタイル:35.61(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(200MeV Xe$$^{14+}$$及び350MeV Au$$^{28+}$$)を照射したマグネシア-アルミナ系スピネル(MgO${it n}$Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(${it n}$=1.1及び2.4))の微細構造変化と原子配列の不規則化過程について調べた。透過型電子顕微鏡による明視野像と高分解能像、及び高角度分解能電子チャンネリングX線分光法(HARECXS)を用いて照射誘起構造変化の定量分析を行った。イオン入射面の明視野像では、直径4$$sim$$7nmの円柱状の黒いコントラストが観測された。複数のイオントラックが隣接して生成された場合には強い歪コントラストが見られた。また高分解能像では、イオントラック内においても鮮明な格子像が観測された。このことは、スピネル結晶はイオントラックに沿って部分的に不規則化しており、アモルファス化していないことを示している。HARECXS法による定量分析では、陽イオンの不規則化がイオン照射量に伴って進行しており、不規則化領域はイオントラックに沿った直径12$$pm$$2nmの範囲に広がっていることがわかった。これは明視野像や高分解能像で観測されたイオントラックの大きさより広範囲である。

論文

高温ガス炉燃料の研究開発

植田 祥平; 相原 純; 安田 淳; 泉谷 徹*; 高橋 昌史*; 加藤 茂*; 沢 和弘

高温学会誌, 32(1), p.27 - 35, 2006/01

高温ガス炉では高温の原子炉出口冷却材を取出すために耐熱性の被覆燃料粒子を用いている。原子力機構の高温工学試験研究炉(HTTR)は六角柱状の燃料体にTRISO型被覆燃料粒子を用いている。原子力機構においてHTTR用燃料の製造技術及び燃料性能等についての研究開発は30年以上に渡り行われてきており、高温ガス炉技術の高度化のために高燃焼度化TRISO型被覆燃料粒子や、より高温での強度を確保するための革新的なZrC被覆燃料粒子を開発してきた。本論文ではHTTRプロジェクトにおける高温ガス炉燃料の研究開発の経験及び現状について述べる。

報告書

高温工学試験研究炉用被覆燃料粒子製造工程の改良; 臨界安全対策

高橋 昌史; 植田 祥平; 安田 淳*; 吉牟田 秀治*; 加藤 茂*; 沢 和弘

JAERI-Tech 2001-091, 29 Pages, 2002/01

JAERI-Tech-2001-091.pdf:2.38MB

高温工学試験研究炉(HTTR)では、被覆燃料粒子を燃料としている。被覆燃料粒子の製造は、燃料核工程で行われる。燃料核の製造設備のバッチサイズは、4.3kg-Uで、燃料核はいわゆる外部ゲル化法による硝酸ウラニルを用いた湿式工程である。HTTR燃料の$$^{235}$$U濃縮度は、出力分布を最適化して燃料最高温度を低減化するために、3.4~9.9wt%の計12種類で構成されている。HTTR燃料の製造は、原子燃料工業(株)東海事業所のHTR燃料製造施設において行う。平成11年9月30日に発生したJCO事故の重大さを踏まえ、HTTR燃料製造工程を再度見直すことにした。検討の結果、濃縮度10%の以下のウランを取り扱うHTR製造施設の湿式設備の臨界安全対策として、核的に安全な制限値を超えないよう、取り扱うウラン自体の質量を制限するシステムの設置(インターロックの設置等)を行うこととした。これらの検討結果を踏まえて設備の改造を行い、安全性に十分配慮してHTTR第2次燃料の製造に着手する予定である。

口頭

ZrC被覆粒子の照射試験・照射後試験及びモデル開発計画

植田 祥平; 相原 純; 安田 淳; 石橋 英春; 沢 和弘

no journal, , 

超高温ガス炉(VHTR)の実現のためには、より高温のガスを経済性を損なわず安全に取り出すために、炭化ケイ素(SiC)被覆燃料粒子よりも耐熱性等に優れた炭化ジルコニウム(ZrC)被覆燃料粒子の開発が進捗中である。本技術開発で実施するZrC被覆層の照射挙動の解明を目的としたZrC模擬被覆粒子の照射試験,照射後試験の計画及び燃料評価モデル開発について検討を行った。照射試験については、ZrC層の耐中性子照射特性の把握が最も重要であることから、ZrC被覆実験により製作したZrC模擬被覆粒子を米国オークリッジ国立研究所(ORNL)のHigh Flux Isotope Reactor(HFIR)にて、VHTRにおいて想定される高速中性子照射量(6$$times$$10$$^{25}$$n/m$$^{2}$$)まで照射することを第一優先として検討を進めている。照射後試験については、ZrC被覆燃料粒子の破損モデル開発に必要な試験項目として、破壊強度測定試験,金相試験及びSEM観察を最優先で実施することとした。

口頭

革新的高温ガス炉燃料用ZrC被覆層のTEM・STEM観察

相原 純; 植田 祥平; 安田 淳; 石橋 英春; 沢 和弘; 本橋 嘉信*

no journal, , 

固有の安全性に優れた高温ガス冷却原子炉の経済性向上のため、新型の燃料として、従来のSiC被覆にかわってZrC被覆の技術を、二酸化ウラン燃料の模擬材としてジルコニアを用いて現在開発中である。本講演では、開発途中のZrC被覆層のTEM・STEM観察結果を中心に報告する。観察の結果、遊離炭素相が多い領域と少ない領域が層を成していること,遊離炭素相は結晶粒界に積層面が沿った構造をとりやすいこと、また、ZrC被覆層製造に用いる臭素が偏析していることなどがわかった。

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