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報告書

アメリシウム含有燃料の熱伝導率評価

横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 矢野 康英; 所 大志郎*; 菅田 博正*; 加藤 正人*

JAEA-Research 2025-002, 18 Pages, 2025/05

JAEA-Research-2025-002.pdf:1.73MB

高速炉の開発目標の1つとして「高レベル放射性廃棄物量減容・潜在的有害度低減のため、マイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、燃料として利用できるようにすること。」が示されている。これに向けて、MAを添加したMOX燃料を高速炉で燃焼する燃料サイクルが提唱されている。MAを添加したMOX燃料を高速炉で使用するには、燃料設計や照射挙動の解析に向けて熱伝導率等の熱物性を把握することが重要である。しかし、MAを添加した燃料の熱物性は、報告例がわずかであり、MA添加濃度や酸素不定比性の影響を含めて十分に把握されていない。そこで本研究では、MAの1つであるAmがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を評価することを目的として、化学量論組成近傍における15%までのAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を測定した。また、Am含有MOX燃料の照射挙動評価に資するため、Amを含有したUO$$_{2}$$燃料の熱伝導率を測定し、Am含有MOX燃料のものと比較評価を実施した。本研究では、Pu含有率を30%とし、Am含有率が5%、10%及び15%と異なる3種類のMOX燃料と、Am含有率が15%のUO$$_{2}$$燃料を用いた。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法を用いて測定した熱拡散率に試料密度及び比熱を乗じて求めた。熱拡散率の測定においては、測定雰囲気の酸素分圧を調整することで試料の酸素・金属原子数比(O/M比)を制御した。すべての試料の熱伝導率は、温度及びAm含有率の増加と共に低下し、特に、1,173K以下で顕著な低下が見られた。また、得られた熱伝導率に対して古典的フォノン散乱モデルによる解析を行った結果、熱抵抗率の変化については、Am添加によって生じるイオン半径差に起因した格子ひずみの影響が大きく、MOX及びUO$$_{2}$$の両者で同程度の影響であることがわかった。

論文

Effect of Am addition on oxygen potential in (U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.15}$$)O$$_{2-x}$$

横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人

Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.15}$$)O$$_{2-x}$$の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(U$$^{4+}_{0.4}$$U$$^{5+}_{0.15}$$Pu$$^{4+}_{0.3}$$Am$$^{3+}_{0.15}$$)O$$_{2.00}$$であり、Am$$^{3+}$$が増加するに応じてU$$^{4+}$$がU$$^{5+}$$に増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。

論文

Growth processes of zircon crystals in a granitic magma chamber, variation in U-Pb age, titanium concentration, and Th/U in relation to internal texture

湯口 貴史*; 遠藤 京香*; 鈴木 哲士*; 小北 康弘; 坂田 周平*; 横山 立憲; 井村 匠*; 大野 剛*; 笹尾 英嗣

Lithos, 494-495, p.107909_1 - 107909_14, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Geochemistry & Geophysics)

花崗岩質マグマ溜りプロセスの解明のために、東北日本、北上山地の久喜花崗岩体に産出するジルコンの成長の特徴を明らかにした。分離ジルコンの複数断面と薄片中のジルコンに基づいて、ジルコンU-Pb年代、Ti濃度、Th/U比とジルコンの内部組織とを3次元的に関連付けるとともに、他の鉱物との晶出順序について検討した。ジルコンの内部組織には、低ルミネッセンスの均質なコア(LLC)と反復累帯構造(OZ)が見られた。LLCとOZはそれぞれ900-800$$^{circ}$$C、850-700$$^{circ}$$Cの結晶化温度を有し、LLCのTh/U比はOZよりも高い。これは、マグマ溜りの冷却に伴う漸進的な分別結晶作用によりLLCからOZへの遷移を生じたことを示唆する。分別結晶作用が進行し、マグマ温度の低下により拡散速度が減少することが、界面反応律速によるLLCの形成から拡散律速によるOZの形成への遷移を引き起こしたと考えられる。薄片での分析では、異なる鉱物に含まれるジルコンでは異なるTh/U比を有することがわかった。周辺鉱物によるTh/U比や結晶化温度の違いは、広い温度範囲にわたるマグマ分化や鉱物の結晶化を明らかにすることに有用である。

論文

Difference in accumulation of plutonium and curium isotopes formed in americium targets irradiated in Joyo and JMTR

大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫

Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.

報告書

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,2; フィルタ付着物の調査と再発防止対策

根本 隆弘; 藤原 佑輔; 荒川 了紀; 長山 侑矢; 長住 達; 長谷川 俊成; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; et al.

JAEA-Technology 2024-003, 17 Pages, 2024/06

JAEA-Technology-2024-003.pdf:1.91MB

RS-14サイクルに発生した1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇の原因を調査するため、フィルタ付着物を調査した。調査の結果、フィルタエレメント表面にシリコンオイルに起因する付着物を確認した。この結果から、フィルタ差圧上昇の原因は、1次ヘリウム純化設備ガス循環機のチャコールフィルタの性能劣化により、1次系内にシリコンオイルが混入したためであることが明らかとなった。また、この再発防止対策として、従来の1次ヘリウム純化設備ガス循環機の運転時間による管理に加え、チャコールフィルタの交換頻度を3年毎とする定期交換計画を新たに策定した。

論文

Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:72.77(Chemistry, Physical)

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

論文

Crystallization processes of quartz in a granitic magma; Implications for the magma chamber processes of Okueyama granite, Kyushu, Japan

湯口 貴史*; 加藤 丈典*; 小北 康弘; 渡邊 みのり*; 山嵜 勇人*; 加藤 あすか*; 伊藤 大智*; 横山 立憲; 坂田 周平*; 大野 剛*

Journal of Asian Earth Sciences, 265, p.106091_1 - 106091_13, 2024/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.40(Geosciences, Multidisciplinary)

Cathodoluminescence (CL) characterization combined with titanium concentration of quartz crystals in granite is a prevalent tool for deciphering the crystal growth of quartz in granitic magmas. The CL pattern yields to the internal structure, and the titanium concentration allows crystallization temperature determination based on TitaniQ geothermometry. This study is conducted using two approaches, 1) observations of quartz crystals based on thin sections and 2) observations based on multiple sections of separated quartz, revealing to obtain both the overall characteristics of quartz crystals within a magma chamber and the 3D internal structure and growth characteristics of quartz grains. Petrological restrictions such as zircon in quartz deduced from thin-section observations permit suitable geothermometer use and appropriate TiO$$_{2}$$ activity estimation, and thus, accurate quartz crystallization temperature determination. The difference in CL characteristics and crystallization temperature among the lithofacies in granite contributes to clarifying the spatiotemporal magma chamber processes.

論文

Development of element functions and design optimization procedures for knowledge- and AI-aided advanced reactor lifecycle optimization method, ARKADIA

田中 正暁; 江沼 康弘; 岡野 靖; 内堀 昭寛; 横山 賢治; 関 暁之; 若井 隆純; 浅山 泰

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00424_1 - 23-00424_13, 2024/04

安全性や経済性に関する要求、カーボンフリーエネルギー源としての要求に適合する革新的原子炉の設計を創出する統合評価システムであるARKADIAについて、その概要とともに、要素開発及び設計最適化プロセスの開発状況についてまとめたものである。ARKADIAは、安全設備を含めたプラント設計及び運転を最適化するための、人工知能(AI)を活用した数値解析を実現するとともに、最先端の数値解析技術と、過去の研究開発プロジェクトで得たデータや知見を格納した知識ベースを、AIと融合させるシステムであることについて概要を紹介する。

論文

Petrography and geochronology of the Kuki granite, Kitakami mountains, northeastern Japan; Shallow crustal intrusion and emplacement processes of granitic magma

鈴木 哲士*; 湯口 貴史*; 石黒 啓斗*; 遠藤 京香*; 加藤 あすか*; 横山 公祐*; 小北 康弘; 横山 立憲; 坂田 周平*; 大野 剛*; et al.

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences (Internet), 119(1), p.230807_1 - 230807_18, 2024/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:51.28(Mineralogy)

沈み込み帯における火成活動は、地下深部での熱や物質の供給の観点から重要な地質現象である。火成活動がとりわけ大規模であった時期(フレアアップ)には、大量のマグマが生成されることで大陸地殻の発達・進化が促進されたと考えられるが、詳細なマグマ溜りプロセスについての理解は乏しい。そこで本研究では、フレアアップ期の沈み込み帯におけるマグマ溜りプロセスの時空間変化を明らかにすることを目的とし、北上山地の白亜紀深成岩体のひとつである久喜花崗岩体の岩石学的、年代学的研究を行った。久喜岩体の標高ごとの岩石サンプルのモード組成や全岩化学組成は、久喜岩体での鉛直方向の分別結晶作用が生じたことを示唆する。ホルンブレンドに対して地質温度圧力計を適用したところ、定置深度は約10km、温度条件は800$$^{circ}$$Cから730$$^{circ}$$Cとなった。ジルコンに対するU-Pb年代・Ti濃度定量分析の結果から、久喜岩体は約125Maに900$$^{circ}$$Cから700$$^{circ}$$Cまでの冷却を受けたことが明らかとなった。また、ジルコンのTh/U比と結晶化温度の関係から、900$$^{circ}$$Cから800$$^{circ}$$Cまでに分別結晶作用が大きく寄与したこと、岩体の深度方向でその傾向が一様であることが示唆される。

論文

部門設立30周年記念出版Vol.3(ナトリウム冷却高速炉の開発; 社会実装に向けた熱流動・安全性研究)

田中 正暁; 内堀 昭寛; 岡野 靖; 横山 賢治; 上羽 智之; 江沼 康弘; 若井 隆純; 浅山 泰

第27回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 5 Pages, 2023/09

日本機械学会動力エネルギーシステム部門の30周年を記念し、「JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation(JSMEシリーズ 火力・原子力発電)」の第3巻として「Sodium-cooled Fast Reactor(ナトリウム冷却高速炉)」(本書)が発刊となった。本報では、本書の第5章にまとめられている、SFR開発に必要な枢要技術である熱流動及び安全性に関連するR&D成果等について概説するとともに、経験を含めた豊富な知識(ナレッジ)を活用し、最新の数値シミュレーション技術を組み合わせた革新炉の社会実装を支援する統合評価手法「ARKADIA」の開発状況について概説する。

報告書

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,1; 差圧上昇事象の原因調査

根本 隆弘; 荒川 了紀; 川上 悟; 長住 達; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; 古澤 孝之; 猪井 宏幸; et al.

JAEA-Technology 2023-005, 33 Pages, 2023/05

JAEA-Technology-2023-005.pdf:5.25MB

HTTR (High Temperature engineering Test Reactor) RS-14サイクルの原子炉出力降下において、ヘリウムガス循環機のフィルタ差圧が上昇傾向となった。この原因を調査するため、1次ヘリウム純化設備のガス循環機の分解点検等を実施した結果、ガス循環機内のシリコンオイルミストがチャコールフィルタの性能低下で捕集できなくなり、1次系統に混入したためと推定された。今後は、フィルタ交換を実施するとともに、さらなる調査を進め、再発防止対策を策定する予定である。

論文

Current status of decommissioning and waste management at the Ningyo-Toge Environmental Engineering Center

大橋 裕介; 島池 政満; 松本 孝志; 高橋 信雄; 横山 薫; 森本 靖之

Nuclear Technology, 209(5), p.777 - 786, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

人形峠環境技術センターでは、ウラン製錬転換・濃縮に係る技術開発を完了し、施設の廃止措置に着手している。製錬転換施設と濃縮工学施設について、施設の設計図面から推定した解体物量と実際の解体物量との誤差は平均するとわずかであり、廃止措置に係る解体物量の事前予測は妥当であることが分かった。また、汚染履歴がなく適切に管理されている解体物の多くは放射性廃棄物でない廃棄物(NR)として搬出することができた。また、模擬廃棄物を用いたガンマ線測定試験により、解体物中のクリアランスレベルのウラン濃度を評価できる可能性を確認した。

論文

Development of element functions and design optimization procedures with knowledge- and AI-aided design integration approach for advanced reactor lifecycle in ARKADIA

田中 正暁; 江沼 康弘; 岡野 靖; 内堀 昭寛; 横山 賢治; 関 暁之; 若井 隆純; 浅山 泰

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 11 Pages, 2023/05

In Japan Atomic Energy Agency (JAEA), an artificial intelligence (AI) aided integrated digital system named "Advanced Reactor Knowledge- and AI aided Design Integration Approach through the whole plant lifecycle (ARKADIA)" has been developing to offer the best possible solutions for challenges arising during the design process, safety assessment, and operation of a nuclear plant over its life cycle. ARKADIA aims for creating a new plant design beyond the reach of experienced engineers by assembling the solutions to be met a safe, economic, and sustainable carbon-free energy source. ARKADIA consists of three inter-connected systems: EAS (Enhanced and AI-aided optimization System) as a controller for the numerical analyses and the design optimizations, VLS (Virtual plant Life System) for numerical simulator, and KMS (Knowledge Management System) with knowledges obtained through the development of sodium-cooled fast reactors (SFRs) in JAEA. These systems stand on the AI aided platform. Until 2023, the platform, the ARKADIA-Design, the ARKADIA-Safety, and the KMS are separately being developed. In the next five years until 2028, the element functions and the systems are to be unified to one system, ARKADIA. In this paper, outlines of current status in its development are introduced.

論文

Outlining zircon growth in a granitic pluton using 3D cathodoluminescence patterns, U-Pb age, titanium concentration, and Th/U; Implications for the magma chamber process of Okueyama granite, Kyushu, Japan

湯口 貴史*; 伊藤 大智*; 横山 立憲; 坂田 周平*; 鈴木 哲士*; 小北 康弘; 八木 公史*; 井村 匠*; 甕 聡子*; 大野 剛*

Lithos, 440-441, p.107026_1 - 107026_14, 2023/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.82(Geochemistry & Geophysics)

本研究は、花崗岩質プルトンのジルコン成長過程を解明するために、3次元立体的なカソードルミネセンス(CL)パターン,U-Pb年代,チタン濃度,Th/U比の変動に基づく新しいアプローチ方法を提案するものである。また、本研究では、九州中央部に位置する大崩山花崗岩(OKG)のジルコン成長過程に着目し、この方法を用いて花崗岩質プルトンの形成に至るマグマ溜まりでの結晶化プロセスの解明を目的とした。大崩山花崗岩体は黒雲母花崗岩(BG),角閃石花崗岩(HG),角閃石花崗閃緑岩(HGD)の3つの岩相から構成されている。まず、ジルコン結晶の3次元内部構造と成長様式を明らかにするため、試料の多断面についてCL観察を行った。同時に、試料の中心部のジルコンのU-Pb年代とチタン濃度も測定した。CLパターンから確認できるオシラトリーゾーニングの3次元分布からは、結晶核を決定することができる。花崗岩試料のジルコンU-Pb年代とTi濃度の同時測定は、花崗岩マグマが固化するまでの時間-温度(t-T)履歴を示すものである。BG, HG, HGDの温度履歴はマグマ溜り内での類似した冷却挙動を示し、16Maから10Maの間にジルコン結晶化温度から黒雲母K-Ar系の閉鎖温度まで急速に冷却されたことがわかった。また、Th/U比の温度に対する変化も、約670$$^{circ}$$Cの境界で異なる傾向を示した。マグマ溜まりでの分別結晶は670$$^{circ}$$C以上で著しく進行し、670$$^{circ}$$C以下では結晶化が緩やかになり、マグマ組成の変化が小さくなっていたことが示された。BG, HG, HGDの温度に対するTh/U比の変化は共通の傾向を示し、すなわち大崩山花崗岩体の3つの岩相の分別結晶化の進行は同じ挙動を示し、マグマ溜り全体で同じ挙動を示すことが示された。

論文

Direct measurement of the evolution of magnetism and superconductivity toward the quantum critical point

髭本 亘; 横山 淳*; 伊藤 孝; 鈴木 泰雅*; Raymond, S.*; 柳瀬 陽一*

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(49), p.e2209549119_1 - e2209549119_6, 2022/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:38.85(Multidisciplinary Sciences)

量子臨界点近傍においては様々な量子状態が出現し得る。特に非通常型の超伝導の対形成には量子臨界揺らぎが重要な役割を担っているものと考えられている。本論文ではミュオンと中性子を用いて観測したCeCo(In$$_{1-x}$$Zn$$_x$$)$$_5$$の超伝導状態について報告している。$$x$$=0.03付近から超伝導状態において磁気秩序が発達する様子が観測され、量子相転移が起こっていることを示している。さらにその転移点において超伝導磁場侵入長の増大が見られており、これらの結果は量子臨界性と超伝導電子対形成の強い相関を示している。

論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:17 パーセンタイル:68.06(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

Simultaneous determination of zircon crystallisation age and temperature; Common thermal evolution of mafic magmatic enclaves and host granites in the Kurobegawa granite, central Japan

湯口 貴史*; 山嵜 勇人*; 石橋 梢*; 坂田 周平*; 横山 立憲; 鈴木 哲士*; 小北 康弘; 三戸 和紗*; 井村 匠*; 大野 剛*

Journal of Asian Earth Sciences, 226, p.105075_1 - 105075_9, 2022/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:58.79(Geosciences, Multidisciplinary)

LA-ICP質量分析法によりジルコンのシングルスポットからU-Pb年代とチタン濃度を同時に取得することで、花崗岩質マグマの時間-温度履歴を解明するのに必要なジルコンの結晶化年代と結晶化温度を推定することができる。黒部川花崗岩体は、苦鉄質火成包有物(MMEs)を多量に含む岩体である。本研究では、このMMEsに対してジルコンのU-Pb年代とチタン濃度を同時に取得する方法を適用した。MMEs及び母岩について共通の冷却過程が認められ、この冷却は150万年前から50万年前に生じたことが明らかとなった。また、ジルコンの結晶化温度から黒雲母K-Ar系の閉鎖温度にかけての冷却は、100万年以内に急冷したことが分かった。本研究によって得られた時間-温度履歴と母岩の岩石学的記載から、マグマチャンバーを通じたMMEsの浮揚、移動、拡散が150-50万年前に停止したことが示唆され、また、それ以降に大規模な温度上昇が生じていないことから、この時期に黒部川花崗岩体が定置したと考えられる。

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

論文

X線光電子分光における時空間計測/解析技術の開発; NAP-HARPESから4D-XPSへ

豊田 智史*; 山本 知樹*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 鈴木 哲*; 横山 和司*; 大橋 雄二*; et al.

Vacuum and Surface Science, 64(2), p.86 - 91, 2021/02

X線光電子分光法における時空間的な測定・解析技術を開発した。はじめに、NAP-HARPES (Near Ambient Pressure Hard X-ray Angle-Resolved Photo Emission Spectroscopy)データにより、ゲート積層膜界面の時分割深さプロファイル法を開発した。この手法を用いて時分割ARPESデータからピークフィッティングとデプスプロファイリングを迅速に行う手法を確立し、4D-XPS解析を実現した。その結果、従来の最大エントロピー法(MEM)とスパースモデリングのジャックナイフ平均法を組み合わせることで、深さ方向プロファイルを高精度に実現できることがわかった。

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