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山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.
Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05
被引用回数：6 パーセンタイル：72.77(Chemistry, Physical)ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。
molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08
被引用回数：17 パーセンタイル：68.06(Multidisciplinary Sciences)ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。
宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*
Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03
被引用回数：6 パーセンタイル：31.72(Geochemistry & Geophysics)LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。
U/
Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、
Pb/Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。
-ray spectra秦 はるひ; 横山 薫; 石森 有; 小原 義之; 田中 祥雄; 杉杖 典岳
Applied Radiation and Isotopes, 104, p.143 - 146, 2015/10
被引用回数：14 パーセンタイル：72.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)ウラン廃棄物ドラム缶の内容物に含まれるウランが、天然ウランか回収ウランかを分類する際に、機械学習法の一つであるサポートベクターマシン(SVM)が適用できるか調査を行った。本研究では、NaI(Tl)シンチレーション検出器で取得した12個の訓練用データで機械学習を用い、955個のデータで試験を行った。その結果、元のラベルに対し、4個のデータのみが不正解であった。そのうち1つは、ラベルが間違いのものであり、その他3つはSVMの誤分類であった。SVMは短時間で大量のデータを分類するのに効果的な手法であることが示唆され、スケーリングファクタ法において元のラベルを確認する補助的なツールとして有用だと考えられる。
本島 修*; 山田 弘司*; 小森 彰夫*; 大藪 修義*; 武藤 敬*; 金子 修*; 川端 一男*; 三戸 利行*; 居田 克巳*; 今川 信作*; et al.
Nuclear Fusion, 47(10), p.S668 - S676, 2007/10
被引用回数：35 パーセンタイル：73.23(Physics, Fluids & Plasmas)大型ヘリカル装置(LHD)では、加熱パワーの増大及び粒子の排気/供給能力の向上に加え、革新的な運転シナリオの発見により、無電流ヘリオトロンプラズマの性能を改善することに成功した。その結果、特に、高密度,長時間運転,高ベータに関して運転領域を拡大することに成功した。LHDにおける多様な研究の結果、無電流ヘリオトロンプラズマの特長が明らかになった。特に、ローカルアイランドダイバータによる排気とペレット入射によるプラズマ中心部への粒子供給を組合せることにより内部拡散障壁(IDB)を形成し、5
10
m
という超高密度のプラズマが得られた。4.5%の体積平均ベータ値や、54分間の放電時間(総入力エネルギー: 1.6GJ、平均入力パワー: 490kW)を達成することにも成功した。本論文では、IDB, 高ベータプラズマ, 長時間運転に関する最近2年間の成果を概括する。
本島 修*; 山田 弘司*; 小森 彰夫*; 大藪 修義*; 金子 修*; 川端 一男*; 三戸 利行*; 武藤 敬*; 居田 克巳*; 今川 信作*; et al.
Proceedings of 21st IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2006) (CD-ROM), 12 Pages, 2007/03
大型ヘリカル装置(LHD)では、加熱パワーの増大及び粒子の排気/供給能力の向上と併せ、無電流ヘリオトロンプラズマの革新的な運転シナリオの開発を行った。その結果、高密度,長時間運転,高ベータに関して運転領域を拡大することに成功した。LHDにおける多様な研究の結果、無電流ヘリオトロンプラズマの特長が明らかになった。特に、ローカルアイランドダイバータによる排気とペレット入射によるプラズマ中心部への粒子供給を組合せることにより内部拡散障壁(IDB)を形成し、
mという超高密度のプラズマが得られた。この結果は魅力的な超高密度核融合炉へ道を開くものである。また、4.5%の体積平均ベータ値や、54分間(総入力エネルギー: 1.6GJ,平均パワー: 490kW)の放電維持時間を得ることにも成功した。本論文では、IDB,高ベータプラズマ,長時間運転に関する最近2年間の成果を概括する。
with surface hydroxyl groups in lithium silicates中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗
Journal of Nuclear Materials, 307-311(Part2), p.1436 - 1440, 2002/12
被引用回数：1 パーセンタイル：9.72(Materials Science, Multidisciplinary)本研究ではリチウムシリケイトからのトリチウム放出に関する基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いてリチウムシリケイトとAl添加リチウムシリケイトの表面水酸基とHの同位体交換反応について調べた。計算はGaussian98を用いてHF/3-21G, HF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。H
SiOHをシリケイトガラスにおける表面水酸基のモデルとして、HSi(OH)Al(H)OSiH はAlを含んでいるシリカガラスの表面水酸基のモデルとして選んだ。各クラスターとH2の交換反応に対して計算されたHF/6-31G**活性化エネルギーはそれぞれ88.1と42.7kcal/molである。活性化エネルギーのこのような減少はAl原子の相互作用に起因した表面水酸基の電荷の変化と関連している。各原子の電荷をMulliken population解析によって求めた。その結果、表面水素原子のイオン性が表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用によって増加していた。他の理論レベルにおいても同様の結果が得られた。得られた計算結果はAl原子の相互作用によってリチウムシリケイトの表面水酸基とHの交換反応がより低い温度で行われることを示唆している。
中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗
Journal of Nuclear Materials, 302(2-3), p.165 - 174, 2002/04
被引用回数：3 パーセンタイル：22.59(Materials Science, Multidisciplinary)本論文では、リチウムシリケイト表面に水酸基の形で存在するトリチウムの放出過程を理解するため、シリカ表面に孤立して存在する水酸基(-OH)と水分子の相互作用と水素放出反応過程について非経験的分子軌道計算により調べた。表面水酸基からの水素放出反応として表面水酸基と水分子の間で起る水素交換反応と水酸基交換反応について検討を行った。その結果、水素放出はシリカ表面水酸基のSi-O結合の切断による水酸基交換反応で起ることが分かった。この水酸基交換反応はプロトン供与体として働く水分子と表面水酸基の複合体において進行する。したがって、シリカ表面からのトリチウム放出は水分子と表面水酸基の間における水素交換反応ではなく、それらの間での水酸基交換反応で進行するものと考えられる。また、この反応の反応エネルギー障壁は24.4kcal/molと計算された。
O molecules from surface hydroxyl groups in silicates中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*
Journal of Nuclear Materials, 297(1), p.69 - 76, 2001/07
被引用回数：9 パーセンタイル：55.19(Materials Science, Multidisciplinary)本研究ではシリカ,シリケイト化合物などの1対の表面水酸基がHO分子を生成して脱離する反応プロセスについて基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いて調べた。特に、表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用がこの反応に及ぼす影響に関して検討を行った。計算はGaussian98を用いてHF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。表面水酸基におけるHO分子の生成・脱離反応経路に関するエネルギープロフィールを計算により求めた。その結果、表面水酸基に対するAl(OH)ユニットの相互作用によってHO分子の生成や脱離に必要な活性化エネルギーは低下することがわかった。この活性化エネルギーの低下はAl(OH)ユニットの表面水酸基への相互作用による構造変数と電荷分布の変化と密接に関係している。
中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanous, J.*; 片野 吉男*
Journal of Nuclear Materials, 279(2-3), p.201 - 206, 2000/06
被引用回数：10 パーセンタイル：56.48(Materials Science, Multidisciplinary)本論文ではシリカ表面水酸基の化学的特性に対する他元素(B,Al,Ga)の添加効果や非架橋酸素に配位したリチウム原子の影響を調べた。種々のリチウムシリケイト表面クラスターモデルを用いて表面水素原子がH
として脱離するのに必要なエネルギーと電子状態に対して分子軌道計算を行い検討した。その結果、表面水素原子のイオン性は添加原子の表面酸素への直接相互作用によって強まり、Li原子の非架橋酸素への配位によって弱まることがわかった。また、表面水素原子の脱離エネルギーはそのイオン性の増加に伴い減少することがわかった。
線を用いたRU/NU簡易分別手法田中 祥雄; 秦 はるひ; 横山 薫; 徳安 隆志; 金田 弘司; 杉杖 典岳
no journal, ,
原子力施設の廃止措置及び処理・処分を合理的に実施するためには、廃止措置対象施設の構造的特徴や有害物の有無、放射能分布等を詳細に把握しておくことが極めて重要である。本報告では、ドラム缶等の容器に収納されている操業廃棄物及び解体物を対象としたパッシブ線によるRU/NUの簡易分別手法及び実用性について報告する。
田中 祥雄; 秦 はるひ; 横山 薫; 徳安 隆志; 金田 弘司; 杉杖 典岳
no journal, ,
原子力施設の廃止措置及び処理・処分を合理的に実施するためには、廃止措置対象施設の構造的特徴や有害物の有無、放射能分布等を詳細に把握しておくことが極めて重要である。本報告では、人形峠環境技術センター実施する廃止措置のための事前評価の一つとして、主要施設を対象として実施している、ウランの同位体を中心とした核種分布の特徴について報告する。
線スペクトルを用いた放射性廃棄物ドラム缶の分類植地 保文; 田中 祥雄; 秦 はるひ*; 横山 薫*
no journal, ,
ウラン廃棄物ドラム缶の内容物に含まれるウランが、天然ウランか回収ウランかを分類する際に、機械学習法の一つであるサポートベクターマシン(SVM)が適用できるか調査を行った。本研究では、NaI(Tl)シンチレーション検出器で取得した12個の訓練用データで機械学習を用い、955個(訓練データを含めると967個)のデータで試験を行った。その結果、元のラベルに対し、4個のデータのみが不正解であった。そのうち1つは、ラベルが間違いのものであり、その他3つはSVMの誤分類であった。SVMは短時間で大量のデータを分類するのに効果的な手法であることが示唆され、スケーリングファクタ法において元のラベルを確認する補助的なツールとして有用だと考えられる。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.
no journal, ,
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たず希ガスのラドンを生成するといった取り扱いの難しさから分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合的であり、さらに第一原理計算ではアナログ元素であるバリウムについても計算を実施し、両者の比較も行った。これらの結果を比較したところ、Raは粘土鉱物に対して内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。
永田 光知郎*; 山口 瑛子; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 谷田 肇; 矢板 毅; 高橋 嘉夫*; 吉村 崇*
no journal, ,
ラジウム(Ra)はカルシウムと同族のアルカリ土類金属であるため、体内に取り込まれると骨に特異的に吸着する。Raを用いたがん治療はこの性質を利用しており、骨に転移したがんをターゲットに治療が行われる。今後、より効果的な薬を開発するには、骨に吸着したRaの化学状態の解明が必須である。本研究では、骨芽細胞を培養して得られたヒドロキシアパタイト(HAp)にRaを吸着させ、RaのL吸収端で広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定を行うことで、その局所構造の情報を得た。また、合成Hapや同族のバリウムでの局所構造と比較した結果についても併せて報告する。
秦 はるひ; 横山 薫; 田中 祥雄; 小原 義之; 杉杖 典岳
no journal, ,
原子力施設の廃止措置及び処理・処分を合理的に実施するためには、廃止措置対象施設の構造的特徴や有害物の有無、放射能分布等を詳細に把握しておくことが極めて重要である。本報告では、人形峠環境技術センターにて実施する廃止措置のための事前評価の一つとして、廃棄物ドラム缶中に含まれる核種組成を指標とした分類として主成分分析を用いた手法を提案する。
谷口 圭輔*; 吉村 和也; Smith, H.*; Blake, W.*; 山本 政儀*; 横山 明彦*; 高橋 嘉夫*; 坂口 綾*; 恩田 裕一*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性セシウムの河川を介した以降を調べるため、阿武隈川およびその支流、浜通りの二級河川に計30の観測地点を設置し、河川を介した放射性セシウムの移行の状況を継続的にモニタリングした。懸濁態、および溶存態放射性セシウム濃度は、阿武隈水系よりも浜通りの2級河川の方が高い値を示した。この違いの原因は、浜通り側の二級河川の方が、流域の放射性セシウム沈着量が多いためであると考えられる。実際、浮遊砂中のCs-137濃度と、第3次航空機モニタリング調査による流域の平均Cs-137沈着量の間に良好な正の相関関係が見ており、本調査結果と符合する。一方、河川を介した放射性セシウムのフラックスは、流量を反映して阿武隈川で浜通り側の二級河川より顕著に大きかった。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.
no journal, ,
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。
寺島 元基; 小荒井 一真; 横山 吉雄*; 島 長義*; 吽野 俊道*; 桑田 遥*; 松枝 誠; 青木 譲*; 渡辺 勇輔; 御園生 敏治; et al.
no journal, ,
福島第一原子力発電所からの処理水放流後のヒラメ中のトリチウム濃度を評価し、実環境におけるヒラメへのトリチウム蓄積の実態を明らかにする必要がある。本研究では、処理水放流前後の福島沿岸のヒラメにおける2種類のトリチウム(組織自由水トリチウム(TFWT)および有機結合トリチウム(OBT))を分析し、ヒラメ周辺の海水中のトリチウムと比較することで、放水によるヒラメへのトリチウム蓄積の実態を明らかにした。
