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論文

各種粘土鉱物のCsの収着・脱離挙動

横山 信吾*; 中田 弘太郎*; 鈴木 伸一

粘土科学, 54(1), p.28 - 35, 2015/08

福島県の土壌には様々な種類の粘土鉱物が含まれており、地域によって主要な粘土鉱物種が異なることが知られている。また、同一の粘土鉱物であっても、その環境により交換性陽イオンの組成なども異なると予想される。そのため、土壌中の放射性セ シウムの安定性を系統的に理解するうえでは、鉱物学的性質の異なる様々な粘土鉱物のCsの収着・脱離挙動を統一的な手法で評価することが重要である。また、周知のとおり放射性セシウムによる汚染度合い(放射性セシウム濃度)は地域によって異なっており、その安定性への影響評価も重要と考えられるが、十分に理解されているとは言いがたい。そこで本研究では、土壌中の放射性セシウムの安定性評価に資するため、Csの収着・脱離挙動に対する粘土鉱物種の影響、粘土鉱物の交換性陽イオン種の影響に関して調べた。具体的には、10$$^{-3}$$mol/Lおよび10$$^{-7}$$mol/LのCs溶液を 収着試験の初期濃度として、8種類の粘土鉱物に対して収着・脱離試験を実施した。その結果、10$$^{-3}$$mol/LのCs溶液を用いた収着・脱離試験では、粘土鉱物の層問陽イオン種はCsの収着挙動に影響を与え、その影響は粘土鉱物種により異なることが明らかとなった。一方、10$$^{-7}$$mol/LのCs溶液を用いた収着・脱離試験の結果より、今回使用した粘土鉱物では1$$sim$$10$$^{-9}$$mol/g程度のCsを強固に収着することが明らかとなった。

論文

Mesoscopic structures of vermiculite and weathered biotite clays in suspension with and without cesium ions

元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 小川 紘樹*; 小林 徹; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Langmuir, 30(50), p.15127 - 15134, 2014/12

 被引用回数:21 パーセンタイル:62.52(Chemistry, Multidisciplinary)

The effect of cesium (Cs) adsorption on the mesoscopic structure of the clay minerals vermiculite and weathered biotite (WB) in suspensions was elucidated by small-angle X-ray scattering (SAXS). The clay minerals form multilayered structures and the Cs cations are strongly adsorbed in the interlayer space of the soil clays, in particular vermiculite and WB. SAXS was used to monitor the relationship between Cs adsorption at the clay interlayers and the structural changes at length scales from 0.1 to 100 nm. The variation in the distance between the neighboring clay sheets and the spatial arrangement of the clay sheets with and without Cs were clarified. Our quantitative analyses revealed that the number of stacked layers of pure vermiculite was decreased by Cs addition, whereas that of WB increased. Moreover, the average distance between the neighboring layers of vermiculite in suspension was larger than that of WB, which reflects the different conditions of Cs intercalation. These findings provide fundamental insights that are important for predicting the environmental fate of radioactive cesium in contaminated regions and for developing methods for extracting cesium from soil.

論文

Cesium-adsorption behavior of weathered biotite from Fukushima Prefecture depends on the degree of vermiculitization

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡部 雄二郎*; 鈴木 正哉*; 鈴木 伸一; 八田 珠郎*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.207 - 211, 2014/11

We investigate the Cs-adsorption behavior of weathered biotites collected from Domiki, Mankei, Tozawa, and Yatsuzaku (in Fukushima) by changing the initial concentration of Cs in a solution. The degree of weathering of the samples increased in the following order: Domeki sample $$rightarrow$$ Tozawa $$rightarrow$$ Mankei $$rightarrow$$ Yatsuzaku. A characteristic feature of the Domeki sample was distortion of the biotite layer. The Tozawa sample had an even greater degree of distortion of the biotite layer. In the Mankei sample, hydrobiotite and randomly interstratified biotite-vermiculite were observed with distorted biotite. The Yatsuzaku sample contained vermiculite with hydrobiotite and distorted biotite. The Cs adsorption ratio was associated with the initial Cs concentration of the solution. The Cs adsorption ratio of samples in an initial solution of 1 to 100 ppm Cs was about 99%; it decreased with increasing Cs concentration in the solution. Dependency of Cs adsorption behavior on the degree of weathering of biotite was clearly observed in the Cs concentration range of 300 to 1000 ppm. With increasing degree of weathering, the rate of decrease in Cs adsorption ratio with increasing initial Cs concentration in the solution became slower and the maximum amount of Cs adsorbed by the sample increased. These results confirm that weathered phyllosilicates, vermiculite, interstratified biotite-vermiculite, and distorted biotite play important roles in Cs adsorption.

論文

Collective structural changes in vermiculite clay suspensions induced by cesium ions

元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 西辻 祥太郎*; 小林 徹; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Scientific Reports (Internet), 4, p.6585_1 - 6585_6, 2014/10

 被引用回数:32 パーセンタイル:75.98(Multidisciplinary Sciences)

Following the Fukushima Daiichi nuclear disaster in 2011, Cs radioisotopes have been dispersed over a wide area. Most of the Cs has remained on the surface of the soil because Cs is strongly adsorbed in the interlayer spaces of soil clays, particularly vermiculite. We have investigated the microscopic structure of an aqueous suspension of vermiculite clay over a wide length scale (0.1-100 nm) by small-angle X-ray scattering. We determined the effect of the adsorption behavior of Cs on the structural changes in the clay. It was found that the abruption of the clay sheets was induced by the localization of Cs at the interlayer. This work provides important information for predicting the environmental fate of radioactive Cs in polluted areas, and for developing methods to extract Cs from the soil and reduce radioactivity.

論文

湿式分級洗浄及び天然鉱物等による農地土壌等に含まれる放射性セシウム除去方法の実践的検討

伊藤 健一*; 宮原 英隆*; 氏家 亨*; 武島 俊達*; 横山 信吾*; 中田 弘太郎*; 永野 哲志; 佐藤 努*; 八田 珠郎*; 山田 裕久*

日本原子力学会和文論文誌, 11(4), p.255 - 271, 2012/04

放射性セシウムで汚染された土壌の減容化を検討するために、福島県飯舘村の農地土壌やグラウンド土壌に対し土壌分級洗浄実験を行った。その結果、水田,畑の土壌については分級洗浄により放射性セシウムの7, 8割を0.075mm以下の濁水として回収できること、また、グラウンドの砂質土壌については粗粒画分にも有意な量が分布しているが、分級洗浄の前に分散,振動,研磨などの処理を行うことにより、放射性セシウムをより細かい画分より回収できることを明らかにした。

論文

The Effects of essence of chicken on the trace metal distribution in stressful mice brain slices by in-air micro-PIXE

櫻井 映子*; 谷内 一彦*; 石井 慶造*; 藤木 広太*; 平石 慎吾*; 山崎 浩道*; 松山 成男*; 岡村 信行*; 横山 彰人; 加田 渉; et al.

JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 84, 2012/01

We examined the effects of essence of chicken (BEC) on stressful H3-KO mice and distribution changes of trace metal in the brain using micro-PIXE. The mice were administered orally1 ml of BEC before subjected stress. The amount of Zinc in the slices of subjected restraint stress (physical stress) or no-stress control group are almost same when compared with BEC treated group. However, the amount of zinc in the BEC treated slice of subjected psychological stress were significant higher than that of no-treated BEC mice. Bromine level in the brain of BEC treated mice slightly-higher than non-treated mice (Data was not shown). Zinc levels show tended correlation with iron in BEC treated psychological-stress mice brain. BEC might have increased blood flow and the produce anti-stress effect.

口頭

大気マイクロPIXE法による食品の抗ストレス効果の評価

櫻井 映子*; 谷内 一彦*; 岡村 信行*; 石井 慶造*; 藤木 広太*; 平石 慎吾*; 山崎 浩道*; 松山 成男*; 横山 彰人; 加田 渉; et al.

no journal, , 

ストレス負荷により認知機能の低下を起こすモデルマウスを用いて、東南アジアで古くから滋養強壮に用いられてきたチキンエキスの効果を、神経の新生と、大気マイクロPIXEで分析した脳内元素分布の変化から評価することを試みた。チキンエキスを投与したマウスの海馬歯状回における臭素と他の元素量を比較した結果、臭素集積量はすべてのチキンエキス投与群で増加傾向をとった。ストレス負荷で著しい変化を示したのが亜鉛で、心理的ストレス群では亜鉛が有意に減少したが、チキンエキス投与後に亜鉛量は有意に増加していた。この結果から、心理的ストレス負荷で味覚障害が引き起こされる場合の原因として、脳内亜鉛含量の低下が考えられ、チキンエキスの投与はそれを回避させる可能性があることが示唆された。

口頭

変形度の異なる入射核による核融合反応励起関数への影響

戸田 光祐*; 上野 慎吾*; 高橋 成人*; 笠松 良崇*; 横北 卓也*; 大江 一弘; 横山 明彦*

no journal, , 

重元素の合成機構の解明を目指して、ランタノイド元素をターゲットとして用いた、核融合反応における変形度の影響について研究を進めている。今回、$$^{nat}$$Lu+$$^{16}$$O反応(変形核-球形核)及び$$^{165}$$Ho+$$^{20}$$Ne反応(変形核-変形核)における蒸発残留核の励起関数を入射エネルギー50-155MeVにおいて測定した。長寿命核の測定にはスタックホイル法を、短寿命核の測定にはガスジェット法を用い、$$gamma$$線測定により生成核を定量した。その結果、$$^{nat}$$Lu+$$^{16}$$O反応では質量数183-188の反応生成物が、$$^{165}$$Ho+$$^{20}$$Ne反応では質量数175-181の反応生成物が検出された。実験で得られた励起関数から、球形核を用いた場合よりも、変形核を用いた場合の方がより低い入射エネルギーで核反応が起こることがわかり、重元素の合成機構の解明に向けて重要なデータを取得できた。

口頭

大気マイクロPIXE法によるヒスタミン受容体欠損マウス脳内微量元素の測定

櫻井 映子*; 谷内 一彦*; 岡村 信行*; 石井 慶造*; 平石 慎吾*; 山内 祥聖*; 山崎 浩道*; 松山 成男*; 横山 彰人; 加田 渉; et al.

no journal, , 

神経性ヒスタミンは、学習,記憶,行動量,睡眠,覚醒に関係するなど、重要な働きをしている。本研究では、大気マイクロPIXE (particle induced X-ray emission)を用いてヒスタミン受容体欠損マウスの脳内微量元素を測定し、現在までに同定されているH1, H2, H3, H4の4つヒスタミン受容体の機能を明らかにすることを目的としている。今回は、H1受容体欠損マウス(H1KO), H1H3二重受容体欠損マウス(H1H3DKO)を実験に用い、脳内微量元素量の変化を測定することを試みた。これらのマウスの脳を摘出し、ドライアイスで凍結した後、16$$mu$$mの厚さの切片にして、大気マイクロPIXEで分析した結果、H1KOの脳切片ではMg, P, S, Cl, Brが減少傾向にあり、Cuは有意に増加していることがわかった。一方、H1H3DKOの脳切片では、Ca, Cu, Znの減少傾向とFe, Brの増加傾向があることがわかった。これらの元素の増減の解釈にはさらなる実験と解析が必要であるが、一例として、Brは海馬神経新生細胞の量に関係することと、Caが増加傾向になると神経活動が活性化し神経伝達物質量が減少することがわかっている。今後、大気マイクロPIXEを用いこれらの元素の増減を分析することが、ヒスタミン受容体の機能解明に繋がると考えられる。

口頭

粘土鉱物からのCs吸脱着機構の解明と減容化のための脱離法の開発,1; 福島産バーミキュライトによるCs吸脱着挙動

鈴木 伸一; 小林 徹; 矢板 毅; 門馬 利行; 中山 真一; 山田 裕久*; 八田 珠郎*; 横山 信吾*

no journal, , 

平成23年3月11日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う東京電力福島第一原子力発電所の事故により、大量の放射性物質(放射性セシウム)が大気中に放出され、福島県を中心に広範囲に拡散した。これらの放射性セシウムは、土壌中の粘土鉱物に吸着されている。本研究では、粘土鉱物の中でもセシウムを強固に吸着するとされているバーミキュライトに着目した。本発表においては、特に福島県小野町で産出されるバーミキュライトから水ひにより2$$mu$$m以下の粘土を回収し、セシウムの吸着試験及びセシウムを吸着させたバーミキュライトから酸や各種塩類、アルキルアンモニウム塩化合物等を用いた化学脱離研究を行ったのでその結果について報告する。発表では、放射性セシウムを用いた結果についても紹介する予定である。

口頭

福島県産バーミキュライトによるCs吸着と化学脱離について

鈴木 伸一; 矢板 毅; 門馬 利行; 中山 真一; 横山 信吾*; 八田 珠郎*; 山田 裕久*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故により、大量の放射性物質(放射性セシウム: Cs)が大気中に放出され福島県を中心に広範囲に拡散し既に2年以上が経過した。これらの放射性Csの挙動には粘土鉱物が大きく関与しているが、粘土鉱物へのCsの吸着・脱着挙動の詳細は十分には解明されておらず、福島県内にはギガトンの汚染土壌が仮置き状態にあり現在も増え続けている。そこで、日本原子力研究開発機構では、物質・材料研究機構を含む12機関(8大学, 3独法, 1財団)とともに「セシウム吸脱着機構解明と減容化方法の開発」研究を平成24年度より開始した。原子力機構では、量子ビーム等の最先端の分析手法と計算科学を用いるとともに化学除染を駆使し、理論的に吸脱着機構を解明し、新しい脱離法の開発とその利用による放射性廃棄物の減容化を目指して研究を実施している。本発表においては、特に福島県小野町で産出されるバーミキュライトを用い、Csの吸着及び化学試薬を用いた脱離研究(化学除染)を行ったのでその結果について報告する。

口頭

バーミキュライト及び風化黒雲母懸濁液のナノ-メソ構造とセシウムイオンの吸着挙動; X線・中性子小角散乱法で明らかにできること

元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 西辻 祥太郎*; 矢板 毅; 小林 徹; 鈴木 伸一

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故により環境中へ放出された放射性セシウムが、福島県を中心に広範な地域に対して環境汚染をもたらした。地表の放射性セシウムは、水を介して拡散し、土壌に吸着しているが、その中でも特に風化黒雲母・バーミキュライトといった特定の粘土鉱物に濃縮され、強くとり込まれることが明らかにされている。粘土鉱物中へのセシウムイオン吸着メカニズムの検討は、X線回折法やX線吸収微細構造法、顕微鏡観察などを用いてこれまでに数多くの報告がされているが、粘土鉱物のナノ-メソスケールの構造を明らかにして、イオンの吸着挙動との関係を定量的に報告した例はほとんどない。そこで我々は、X線小角散法を用いて、バーミキュライト・風化黒雲母/セシウム懸濁液の構造解析を行い、セシウムイオンの吸着に伴う粘土鉱物の構造変化を観察した。その結果、バーミキュライトのある場所に放射性セシウムイオンが1個だけ吸着すると、その隣にもセシウムや化学的性質の類似したイオンが吸着しやすくなるため、特定の粘土層に多くのセシウムイオンが取り込まれることを明らかにした。さらに、粘土層に入ったセシウムは、粘土の酸素と直接結合し、層の反対面では、負の電荷が弱まることから剥離が生じやすくなる。このことにより二つの粘土層がはがれ、それぞれの粘土層の表面にもセシウムが吸着しやすくなり、バーミキュライトに対して、次々とセシウムイオンが吸着していくことを解明した。

口頭

バーミキュライト及び風化黒雲母懸濁液のメソ構造とセシウムイオンの吸着挙動

元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 西辻 祥太郎*; 矢板 毅; 小林 徹; 鈴木 伸一

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故により環境中へ放出された放射性セシウムが、広範な地域に対して環境汚染をもたらした。地表の放射性セシウムは、水を介して拡散し、土壌に吸着しているが、その中でも特に風化黒雲母・バーミキュライトといった特定の粘土鉱物に濃縮され、強くとり込まれることが明らかにされている。粘土鉱物中へのセシウムイオン吸着メカニズムの検討は、X線回折法やX線吸収微細構造法、顕微鏡観察などを用いてこれまでに数多くの報告がされているが、粘土鉱物のメソスケールの構造を明らかにして、イオンの吸着挙動との関係を報告した例はほとんどない。そこで本研究では、X線小角散乱(SAXS)法を用いて、バーミキュライト・風化黒雲母/セシウム懸濁液のメソ構造解析を行った。その結果、バーミキュライトのある場所に放射性セシウムイオンが吸着すると、その隣にもセシウムや化学的性質の類似したイオンが吸着しやすくなるため、特定の粘土層に多くのセシウムイオンが取り込まれることを明らかにした。さらに、粘土鉱物のメソ構造を解析するための理論散乱モデルを確立することに成功した。

口頭

Synthesis and Cs-adsorption behavior of phyllosilicates in saponite-phlogopite system

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡辺 雄二郎*; 森本 和也*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 八田 珠郎*

no journal, , 

As the result of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, the natural environment, especially soil, was widely contaminated with radioactive Cs. Phyllosilicates play the important roles for the remediation of the contaminated soil. Several phyllosilicates were prepared at hydrothermal conditions of 300 - 800 $$^{circ}$$C and 100 MPa, which were characterized by XRD, SEM and TEM. The selected products were investigated for Cs adsorption behavior by changing the initial concentration of Cs in a solution. The results indicated that the formation of trioctahedtral phyllosilicates were clearly dependent on synthetic temperature and chemical composition. Above 500 $$^{circ}$$C, the high crystalline saponite, which layer charge was up to 1.2, was obtained. Vermiculite with high-crystallinity was also formed above 500 $$^{circ}$$C, which layer charge was up to 2. The high Cs adsorption ability of synthetic saponite and vermiculite was confirmed in distilled water. The relationship between the Cs adsorption ratio and the initial Cs concentration in the solution clearly indicated that Cs adsorption behavior was well correlated with the amount of layer charge in smectite and vermiculite. Results confirm that phyllosilicates with high layer charge should be important for Fukushima-problem.

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