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Pd nanoparticles on the outer surface of microporous aluminosilicates for the direct alkylation of benzenes using alkanes

美崎 慧*; 三輪 寛子*; 伊藤 孝; 吉田 健文*; 長谷川 慎吾*; 中村 由紀奈*; 徳竹 駿太*; 高畠 萌*; 下村 浩一郎*; Chun, W.-J.*; et al.

ACS Catalysis, 13(18), p.12281 - 12287, 2023/09

The direct alkylation of benzenes with simple alkanes is one of the ideal processes for the production of alkylbenzenes. We demonstrated that Pd nanoparticles on the outer surface of H-ZSM-5 are efficient catalysts for direct alkylation. The reaction proceeds through the activation of an alkane on the acid sites present inside the zeolite pores. This process is followed by the nucleophilic addition of an arene to the activated alkane. The spillover of the abstracted hydrogen atoms from the acid sites to the Pd nanoparticles on the outer surface accelerates recombination to H$$_2$$. A maximum toluene conversion of 58.5% and selectivity of 95.6% for the alkylated products are achieved when toluene is reacted with $$n$$-heptane. ${it Para}$-selective alkylation is achieved, due to the effect of the pore size of H-ZSM-5. The $$mu^+$$SR study of muonium, a pseudo-isotope of hydrogen, in aluminosilicates suggested that the formation of atomic hydrogen is possible and its lifetime is in the sub-microsecond range or longer, which is long enough for chemical reactions.


1F廃炉に向けた放射線源逆推定及び線源対策に係るデジタル技術の研究開発; 3D-ADRES-Indoor:デジタル技術を集約するプラットフォームの現状紹介

町田 昌彦; 山田 進; Kim, M.; 奥村 雅彦; 宮村 浩子; 志風 義明; 佐藤 朋樹*; 沼田 良明*; 飛田 康弘*; 山口 隆司; et al.

RIST News, (69), p.2 - 18, 2023/09



First observation of $$^{28}$$O

近藤 洋介*; Achouri, N. L.*; Al Falou, H.*; Atar, L.*; Aumann, T.*; 馬場 秀忠*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Calvet, D.*; Chae, H.*; et al.

Nature, 620(7976), p.965 - 970, 2023/08



Level structures of $$^{56,58}$$Ca cast doubt on a doubly magic $$^{60}$$Ca

Chen, S.*; Browne, F.*; Doornenbal, P.*; Lee, J.*; Obertelli, A.*; 角田 佑介*; 大塚 孝治*; 茶園 亮樹*; Hagen, G.*; Holt, J. D.*; et al.

Physics Letters B, 843, p.138025_1 - 138025_7, 2023/08

$$^{57,59}$$Scからの1陽子ノックアウト反応を用いて、$$^{56}$$Caと$$^{58}$$Caのガンマ崩壊を観測した。$$^{56}$$Caでは1456(12)keVの$$gamma$$線遷移が、$$^{58}$$Caでは1115(34)keVの遷移が観測された。どちらの遷移も暫定的に$$2^{+}_{1} rightarrow 0^{+}_{gs}$$と割り当てられた。有効核子間相互作用をわずかに修正した広い模型空間での殻模型計算では、$$2^{+}_{1}$$準位エネルギー、2中性子分離エネルギー、反応断面積が実験とよく一致し、N=34閉殻の上に新しい殻が形成されていることを裏付けた。その構成要素である$$0_{f5/2}$$$$0_{g9/2}$$軌道はほぼ縮退しており、これは$$^{60}$$Caが二重魔法核である可能性を排除し、Ca同位体のドリップラインを$$^{70}$$Caあるいはそれ以上にまで広げる可能性がある。


Intruder configurations in $$^{29}$$Ne at the transition into the island of inversion; Detailed structure study of $$^{28}$$Ne

Wang, H.*; 安田 昌弘*; 近藤 洋介*; 中村 隆司*; Tostevin, J. A.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Poves, A.*; 清水 則孝*; 吉田 数貴; et al.

Physics Letters B, 843, p.138038_1 - 138038_9, 2023/08

$$^{29}$$Neからの1中性子除去反応を用いて、$$^{28}$$Neの詳細な$$gamma$$線分光を行った。平行運動量分布の解析に基づき、$$^{28}$$Neの準位構造とスピンパリティを決定し、初めて負のパリティ状態を同定した。測定された断面積と運動量分布から、N=20とN=28のシェルギャップの消失の証拠となる有意なintruder p-wave強度が明らかになった。束縛状態については、弱いf-waveの可能性のある強度が観測された。いくつかの有効相互作用を用いた大規模殻模型計算では、実験的に観測された大きなp-wave強度と小さなf-wave強度は再現されず、Ne同位体に沿った反転の島への遷移の完全な理論的記述への挑戦が続いていることを示している。


Multiple mechanisms in proton-induced nucleon removal at $$sim$$100 MeV/nucleon

Pohl, T.*; Sun, Y. L.*; Obertelli, A.*; Lee, J.*; G$'o$mez-Ramos, M.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Cai, B. S.*; Yuan, C. X.*; Brown, B. A.*; et al.

Physical Review Letters, 130(17), p.172501_1 - 172501_8, 2023/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:94.54(Physics, Multidisciplinary)



LASSO reconstruction scheme to predict radioactive source distributions inside reactor building rooms; Practical applications

町田 昌彦; Shi, W.*; 山田 進; 宮村 浩子; 吉田 亨*; 長谷川 幸弘*; 岡本 孝司; 青木 勇斗; 伊藤 倫太郎; 山口 隆司; et al.

Proceedings of Waste Management Symposia 2023 (WM2023) (Internet), 11 Pages, 2023/02

In order to find radioactive hot spots inside reactor building rooms from structural data together with air dose rate measurement data, Least Absolute Shrinkage and Selection Operator (LASSO) has been recently suggested as a promising scheme. The scheme has been examined in simplified room models and its high estimation feasibility has been confirmed by employing Particle and Heavy Ion Transport code System (PHITS) as a radiation simulation code. In this paper, we apply the scheme to complex room models inside real reactor buildings. The target rooms are pool canal circulation system room and main circulation system room in Japan Materials Testing Reactor (JMTR) at Oarai area, Japan Atomic Energy Agency (JAEA). In these real rooms, we create STL format structural data based on Computer Aided Design (CAD) models made directly from their point group data measured by laser scanning devices, and we notice that the total number of their surface meshes in these real rooms reaches to the order of 1 million. Then, this order of the mesh number clearly indicates that one needs a simplified radiation simulation code considering only direct transmission of gamma ray as a radiation calculation instead of PHITS demanding high computational costs. By developing such a simplified code and customizing it to perform LASSO scheme, we consequently confirm that LASSO scheme driven by the simplified simulation can also successfully predict unknown radioactive hot spots on real structural models.


"Southwestern" boundary of the $$N = 40$$ island of inversion; First study of low-lying bound excited states in $$^{59}$$V and $$^{61}$$V

Elekes, Z.*; Juh$'a$sz, M. M.*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 吉田 数貴; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 106(6), p.064321_1 - 064321_10, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Physics, Nuclear)

$$^{59}$$Vと$$^{61}$$Vの低励起準位構造を初めて探索した。$$^{61}$$Vについては中性子ノックアウト反応と陽子非弾性散乱が、$$^{59}$$Vについては中性子ノックアウト反応データが得られた。$$^{59}$$Vについては4つ、$$^{61}$$Vについては5つの新たな遷移が確認された。Lenzi-Nowacki-Poves-Sieja (LNPS)相互作用に基づく殻模型計算との比較によって、それぞれの同位体について確認されたガンマ線のうち3つが、first 11/2$$^{-}$$状態とfirst 9/2$$^{-}$$状態からの崩壊と決定された。$$^{61}$$Vについては、($$p$$,$$p'$$)非弾性散乱断面積は四重極変形と十六重極変形を想定したチャネル結合法により解析されたが、十六重極変形の影響により、明確に反転の島に属するとは決定できなかった。


Extended $$p_{3/2}$$ neutron orbital and the $$N = 32$$ shell closure in $$^{52}$$Ca

Enciu, M.*; Liu, H. N.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review Letters, 129(26), p.262501_1 - 262501_7, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:35.17(Physics, Multidisciplinary)



$$alpha$$-clustering in atomic nuclei from first principles with statistical learning and the Hoyle state character

大塚 孝治; 阿部 喬*; 吉田 亨*; 角田 佑介*; 清水 則孝*; 板垣 直之*; 宇都野 穣; Vary, J. P.*; Maris, P.*; 上野 秀樹*

Nature Communications (Internet), 13, p.2234_1 - 2234_10, 2022/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:93.64(Multidisciplinary Sciences)



A First glimpse at the shell structure beyond $$^{54}$$Ca; Spectroscopy of $$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, and $$^{57}$$Ca

小岩井 拓真*; Wimmer, K.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Barbieri, C.*; Duguet, T.*; Holt, J. D.*; 宮城 宇志*; Navr$'a$til, P.*; 緒方 一介*; et al.

Physics Letters B, 827, p.136953_1 - 136953_7, 2022/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:61.15(Astronomy & Astrophysics)

中性子過剰核$$^{54}$$Caでは、新魔法数34が発見されて以来、その構造を知るために多くの実験がなされてきたが、それを超える中性子過剰核の情報は全く知られてこなかった。本論文では、理化学研究所RIBFにて$$^{55}$$K, $$^{55}$$Ca, $$^{57}$$Caの励起状態から脱励起するガンマ線を初めて観測した結果を報告した。それぞれ1つのガンマ線しか得られなかったものの、$$^{55}$$Kおよび$$^{55}$$Caのデータは、それぞれ、陽子の$$d_{3/2}$$$$s_{1/2}$$軌道間のエネルギー差、中性子の$$p_{1/2}$$$$f_{5/2}$$軌道間のエネルギー差を敏感に反映し、両方とも最新の殻模型計算によって200keV程度の精度で再現できることがわかった。また、1粒子状態の程度を特徴づける分光学的因子を実験データと歪曲波インパルス近似による反応計算から求め、その値も殻模型計算の値と矛盾しないことがわかった。


Single-crystal structure analysis of non-deuterated triglycine sulfate by neutron diffraction at 20 and 298 K; A New disorder model for the 298 K structure

寺澤 有果菜*; 大原 高志; 佐藤 宗太*; 吉田 知史*; 朝日 透*

Acta Crystallographica Section E; Crystallographic Communications (Internet), 78(3), p.306 - 312, 2022/03

Precise single-crystal structure analyses of the title compound, nondeuterated triglycine sulfate (HTGS) at 20 K and 298 K were undertaken using time-of-flight neutron diffraction data. At 20 K for the O-H...O hydrogen bond between the glycinium cation and the zwitterionic, unprotonated glycine molecule that is associated with the ferroelectric behaviour of HTGS. Two reasonable structures for the same three atoms were refined for the 298 K dataset. One is a single-minimum potential-energy model, having the H atom with a large ellipticity along the bond path between the O atoms. The other is a double-minimum potential-energy model having two H atom sites with occupancies of 0.876 and 0.124.


PSTEP: Project for solar-terrestrial environment prediction

草野 完也*; 一本 潔*; 石井 守*; 三好 由純*; 余田 成男*; 秋吉 英治*; 浅井 歩*; 海老原 祐輔*; 藤原 均*; 後藤 忠徳*; et al.

Earth, Planets and Space (Internet), 73(1), p.159_1 - 159_29, 2021/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:57.72(Geosciences, Multidisciplinary)



「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08



Pairing forces govern population of doubly magic $$^{54}$$Ca from direct reactions

Browne, F.*; Chen, S.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; 緒方 一介*; 宇都野 穣; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; Calvet, D.*; et al.

Physical Review Letters, 126(25), p.252501_1 - 252501_7, 2021/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:73.51(Physics, Multidisciplinary)



First spectroscopic study of $$^{51}$$Ar by the ($$p$$,2$$p$$) reaction

Juh$'a$sz, M. M.*; Elekes, Z.*; Sohler, D.*; 宇都野 穣; 吉田 数貴; 大塚 孝治*; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physics Letters B, 814, p.136108_1 - 136108_8, 2021/03


 被引用回数:3 パーセンタイル:52.17(Astronomy & Astrophysics)

($$p$$,$$2p$$)反応と$$gamma$$線分光を用いて$$^{51}$$Arの束縛状態と非束縛状態の核構造研究を行った。実験結果と殻模型計算を比較することで、2つの束縛状態と6つの非束縛状態を決定した。$$^{51}$$Arの束縛状態を生成する反応断面積が小さいことから、これは中性子数32, 34の顕著なsub-shell closureが存在している確かな証拠と解釈できる。


Quasifree neutron knockout reaction reveals a small $$s$$-Orbital component in the Borromean nucleus $$^{17}$$B

Yang, Z. H.*; 久保田 悠樹*; Corsi, A.*; 吉田 数貴; Sun, X.-X.*; Li, J. G.*; 木村 真明*; Michel, N.*; 緒方 一介*; Yuan, C. X.*; et al.

Physical Review Letters, 126(8), p.082501_1 - 082501_8, 2021/02


 被引用回数:31 パーセンタイル:96.51(Physics, Multidisciplinary)

ボロミアン核であり中性子ハロー構造が期待される$$^{17}$$Bに対する($$p$$,$$pn$$)反応実験を行った。断面積の運動量分布を分析することで、$$1s_{1/2}$$$$0d_{5/2}$$軌道の分光学的因子を決定した。驚くべきことに、$$1s_{1/2}$$の分光学的因子は9(2)%と小さいことが明らかになった。この結果は、連続状態を含むdeformed relativistic Hartree-Bogoliubov理論によってよく説明された。本研究の結果によると、現在知られているハロー構造を持つとされる原子核の中で$$^{17}$$Bは$$s$$および$$p$$軌道の成分が最も小さく、$$s$$または$$p$$軌道成分が支配的であることが必ずしもハロー構造の前提条件ではない可能性を示唆している。


$$N$$ = 32 shell closure below calcium; Low-lying structure of $$^{50}$$Ar

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Men$'e$ndez, J.*; 緒方 一介*; Schwenk, A.*; 清水 則孝*; Simonis, J.*; et al.

Physical Review C, 102(6), p.064320_1 - 064320_9, 2020/12


 被引用回数:9 パーセンタイル:76.69(Physics, Nuclear)

理化学研究所RIBFにおいて、$$N$$=32同位体である$$^{50}$$Arの低励起構造を陽子・中性子ノックアウト反応,多核子剥離反応,陽子非弾性散乱と$$gamma$$線分光によって調査した。すでに知られていた2つに加えて、3$$^{-}$$状態の候補を含む5つの状態を新たに確認した。$$gamma$$ $$gamma$$ coincidenceによって得られた準位図は$$sd-pf$$模型空間での殻模型計算やカイラル2体・3体力による第一原理計算と比較した。陽子・中性子ノックアウト反応断面積の理論との比較により、新たに発見された2つの状態は2$$^{+}$$状態であり、また以前に4$$^{+}_{1}$$とされていた状態も2$$^{+}$$であることが示唆された。


How different is the core of $$^{25}$$F from $$^{24}$$O$$_{g.s.}$$ ?

Tang, T. L.*; 上坂 友洋*; 川瀬 頌一郎; Beaumel, D.*; 堂園 昌伯*; 藤井 俊彦*; 福田 直樹*; 福永 拓*; Galindo-Uribarri, A.*; Hwang, S. H.*; et al.

Physical Review Letters, 124(21), p.212502_1 - 212502_6, 2020/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:76.64(Physics, Multidisciplinary)

中性子過剰核$$^{25}$$Fの構造が($$p,2p$$)反応で調査した。$$pi 0d_{5/2}$$軌道の分光学的因子は1.0$$pm$$0.3と大きいが、一方で残留核である$$^{24}$$Oが基底状態である割合は約35%,励起状態は約0.65%であることが明らかになった。この結果は、$$^{25}$$Fのコア核$$^{24}$$Oは基底状態とは大きく異なり、$$^{24}$$Oの$$0d_{5/2}$$軌道に陽子がひとつ加わることで$$^{24}$$Oと$$^{25}$$Fの中性子軌道が相当に変化していると推測される。これは酸素同位体ドリップライン異常のメカニズムである可能性がある。


Shell evolution of $$N$$ = 40 isotones towards $$^{60}$$Ca; First spectroscopy of $$^{62}$$Ti

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Lenzi, S. M.*; Men$'e$ndez, J.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; et al.

Physics Letters B, 800, p.135071_1 - 135071_7, 2020/01

 被引用回数:28 パーセンタイル:96.81(Astronomy & Astrophysics)

ガンマ線分光による$$N$$=40同調体である$$^{62}$$Tiの分光学研究を$$^{63}$$V($$p$$,$$2p$$)$$^{62}$$TiをRIBFで行った。今回初めて測定された$$2_1^+ rightarrow 0_{rm gs}^+$$$$4_1^+ rightarrow 2_1^+$$の遷移はTiの基底状態が変形していることを示唆した。これらのエネルギーは近傍核の$$^{64}$$Crや$$^{66}$$Feと比較して大きく、したがって四重極集団運動が小さくなっていることが示唆される。今回の結果は大規模殻模型計算によって良く再現される一方、第一原理計算や平均場模型では今回の結果は再現されなかった。

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