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口頭

大面積イオンビームスパッタ装置による高性能中性子スーパーミラーの開発

丸山 龍治; 山崎 大; 海老澤 徹*; 日野 正裕*; 曽山 和彦

no journal, , 

中性子スーパーミラーは、研究用原子炉や核破砕型パルス中性子源で発生する中性子を効率的に実験装置まで輸送し、さらに必要な位置で分岐及び集束させるうえで重要となる中性子光学素子である。J-PARCにおける大強度パルス中性子源等で用いられる中性子光学機器の製造のために、0.2m$$^{2}$$の成膜可能面積をもつ大面積イオンビームスパッタ装置が導入され、これを用いてスーパーミラーの開発を行っている。スーパーミラーの高臨界角化においてはNiの全反射臨界角の6.7倍のミラーが、高反射率化においてはNiの3倍の臨界角のもので反射率85%以上のミラーがそれぞれ得られたので、これらの開発方法及び実験結果について報告する。

口頭

J-PARC中性子源の結合型水素モデレータの特長

甲斐 哲也; 原田 正英; 勅使河原 誠; 鬼柳 善明*; 渡辺 昇*

no journal, , 

現在、J-PARC計画の主要施設の一つとして、1MW核破砕中性子源の建設が進められている。本発表では、中性子源に設置される3種類のモデレータのうち、パルスピーク強度と時間積分強度が高い中性子を得ることを優先して設計された結合型水素モデレータについて、その特長を紹介する。主な特長として時間積分強度空間分布が周辺部で大きくなるという点,円筒形状の採用により時間積分強度は直方型と同程度で、パルスピーク強度が向上される点について、報告する。

口頭

Cr(001)/Sn多層膜中のスピン密度波の波長不連続転移

武田 全康; 加倉井 和久; 壬生 攻*

no journal, , 

非磁性原子であるSnの単原子層を周期的に挿入したCr(001)/Sn多層膜では、Cr元素が固有に持つフェルミ面のネスティング効果と、Snを挿入したことによる人工的な周期的境界条件との競合によって、バルクとは異なるスピン密度波(SDW)が誘起される。最も大きな特徴は、Sn層によるCrの磁気モーメントのピンニング効果によって、SDWの腹がSnの位置に固定されることである。一方で、本質的にCrのSDWの波長を決定するネスティングベクトルの大きさは温度変化をするため、両者の競合により、SDWの波長が温度変化により不連続に変わること(Phase slip transition)が期待される。10.2nmの人工周期をもつCr/Sn多層膜について、JRR-3のTAS-1とTAS-2分光器を使ってこの相転移の詳細を調べたので、その実験の詳細と結果を報告する。

口頭

中性子局所ドーピングに向けた$$^{30}$$Si同位体濃縮薄膜

山田 洋一; 山本 博之; 大場 弘則; 笹瀬 雅人*; 江坂 文孝; 山口 憲司; 鵜殿 治彦*; 社本 真一; 横山 淳; 北條 喜一

no journal, , 

シリコン同位体$$^{30}$$Siは中性子照射により$$^{31}$$Pに核変換することからドーパントとして機能することが知られている。本研究ではこの現象を応用し、原子力機構において開発された高効率な同位体濃縮法により得られた$$^{30}$$Si濃縮SiF$$_{4}$$($$^{30}$$Si:$$sim$$30%)を原料として$$^{30}$$Si濃縮薄膜を作製し、高精度ドーピング手法の開発を目指した。作製した薄膜の質量分析の結果から原料とほぼ同じ同位体組成であることを明らかにした。これらの結果と併せて薄膜及び界面の構造,中性子照射に伴う電気特性の変化についても議論する。

口頭

マルチフェロイック$$R$$Mn$$_{2}$$O$$_{5}$$における磁場誘起誘電相転移と格子不整合-整合磁気相転移

木村 宏之*; 脇本 秀一; 鎌田 陽一*; 野田 幸男*; 加倉井 和久; 金子 耕士; 目時 直人; 近 圭一郎*

no journal, , 

$$R$$Mn$$_{2}$$O$$_{5}$$($$R=$$ rare earth, Bi, Y)は巨大電気磁気効果(CMR効果)を示す物質として知られている。CMR効果を示す物質の共通な性質として、磁気秩序と誘電秩序が共存するマルチフェロイック状態があるが、二つの秩序の微視的な相関はまだ明らかにされていない。われわれはその微視的相関を明らかにするために、磁場中中性子回折実験を行って、磁場誘起微視的磁性と誘電性との関係を調べた。その結果、磁場印加によって強誘電相が出現するHoMn$$_{2}$$O$$_{5}$$と、それとは逆に強誘電相が消失するErMn$$_{2}$$O$$_{5}$$において、誘電相転移と同時に格子不整合-整合磁気相転移が起こることを見いだした。得られた結果から誘電性と磁性の温度-磁場相図を描いてみると、誘電性及び磁性における相境界が完全に一致し、格子整合磁気相でのみ強誘電相が現れることがわかった。このことは、この系で現れる誘電相転移が磁気相転移によって引き起こされ、さらに強誘電相にとって格子整合磁気構造が必須であることを示している。

口頭

対相関関数を用いた構造解析に対するナノ粒子の有限サイズ効果

樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; 社本 真一

no journal, , 

原子対相関関数に対するナノ粒子の有限サイズ効果をさまざまな形状の粒子について、連続体近似を用いて動径分布関数を計算することによって議論した。その結果対相関関数や動径分布関数のふるまいが粒子のサイズ及び形状に依存することがわかった。さらに一般的な回折理論の考察から、この有限サイズ効果を取り入れた対相関関数を用いた構造解析手法(PDF解析)に用いる公式を導出した。このときこの公式内に含まれる補正因子が小角散乱で観測される散乱関数と関連するものであることも同時に証明した。またこうして得られた公式が実際に実験結果を再現できることも確認した。

口頭

電気分極を示す電荷・スピンフラストレート積層三角格子物質LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の中性子散乱研究

加倉井 和久; 池田 直*; 永井 聡*; 松田 雅昌; 石井 慶信; 大和田 謙二; 稲見 俊哉; 吉井 賢資; 村上 洋一*; 鬼頭 聖*; et al.

no journal, , 

電荷秩序したLuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$における異常磁気秩序過程が改3号炉に設置されたTAS-1及びTAS-2を使用した中性子散乱実験により明らかにされたので、報告する。この物質では鉄イオンが六方称の二重層を構成する。鉄イオンが三角格子の配列を持つにもかかわらず、フェリ磁性的な成分を持つ強い2次元的反強磁性相関が存在し、T$$_{N}$$=242K以下で3次元秩序を起こす。さらにT$$_{f}$$=177Kで層間の秩序が崩れ、新しいスピン凍結状態を示唆する磁気散乱が観測される。T$$_{f}$$における磁気秩序変化は顕著なヒステレジスを示すことが明らかにされた。またc-軸方向に磁場をかけると、T$$_{f}$$が低温に変化し、3T以上の磁場ではこの異常が消失することが観測された。

口頭

中性子小角散乱実験用動的核スピン偏極装置の開発

熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智

no journal, , 

高分子生体物質などのソフトマターと呼ばれるものの多くは、水などの溶媒環境により形を変えその形に応じた機能を発揮する。中性子小角散乱法を用いてソフトマターの構造を研究するうえで最も重要となるのが、溶質であるソフトマターと溶媒との間で中性子散乱長の差(コントラスト)を設けることである。従来は溶媒もしくは溶質の一部の軽水素原子を中性子散乱長の異なる重水素に置換することでコントラストを得てきた。しかしながら、重水素置換はどのような物質でも容易に行えるものではなく、生体物質のような複雑物質でそれを行うのは非常に難しい。今後、中性子小角散乱法を用いてより多くのより複雑な物質の構造を決定するうえで、新たなコントラストを得る手法を確立することは重要である。水素原子に対する中性子散乱長は、中性子と水素原子核間の相対的なスピンの向きに強く依存する。われわれは低温・強磁場に磁気共鳴の技術を組合せた核スピン偏極装置を製作し、偏極中性子ビームと選択的に核スピン偏極された測定対象部位との散乱からその構造に対する知見を得ようとするものである。

口頭

J-PARC/MLFのデータ収集システム

中谷 健; 大友 季哉*; 新井 正敏

no journal, , 

日本原子力研究開発機構(JAEA)と高エネルギー加速器研究機構(KEK)は共同でJ-PARC/MLFの中性子実験装置の2008年実験開始に向けて整備を進めている。われわれのグループでは、昨年から中性子実験装置用データ収集システムのプロトタイプ開発を行い、制御方式や一次データ処理方式について検討を重ねてきた。今年度は、JAEAが建設する低エネルギー分光器と新材料解析装置の製作開始に伴ってそれぞれの装置の検出器の仕様が決定したので、それに合わせたデータ収集システムの要求性能を検討した。その結果、この性能を満足し、JAEAの装置のみならずその他の建設予定の装置にも応用が利き、J-PARCのフルスペック運転にも十分対応可能なデータ収集システムを製作できる目処が立った。今回の発表では、このデータ収集システムの基幹技術となるSiTCPを紹介するとともに、これをインターフェースとするデータ収集システムについての報告を行う。

口頭

フィラメントアクチン・ポリカチオン複合体の構造形成

増井 友美; 敷中 一洋*; Kwon, H.*; 小泉 智; 橋本 竹治; 岩瀬 裕希; 角五 彰*; Gong, J.*

no journal, , 

アクチン分子は生体内に最も豊富に存在する球状タンパク質であり、生体内のアクチン結合タンパク質と結合することで高次構造を形成し細胞運動を担う。このため、細胞運動のメカニズムを明らかにするために、アクチン分子が形成するコンプレックスの構造の研究は精力的に進められてきた。従来のアクチンの研究は蛍光顕微鏡手法により行われ、低濃度でのアクチンの構造形成が明らかになってきた。しかしながら、高濃度のアクチンの観測は、蛍光による背景光がノイズとなるためその振る舞いはほとんど調べられていない。一方、生体内のアクチン濃度は高く、高濃度領域のアクチンの構造形成を調べることは、細胞運動のメカニズムを明らかにするうえで大変重要となる。そこで、本研究では中性子超小角散乱法を利用し、蛍光標識なしかつ高濃度といったより生体内に近い実験条件下でのアクチンコンプレックスの構造を追跡した。その結果、顕微鏡実験の濃度ではコンプレックスを形成しない条件でも、高濃度のアクチンではコンプレックスを形成すること、また、低濃度のアクチンのコンプレックス形成とは異なる経路で構造を形成していくことを明らかにした。

口頭

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気体積効果

飯久保 智; 竹中 康司*; 樹神 克明; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5では、昇温とともに格子定数が減少する、負の熱膨張が観測された。室温付近の広い温度範囲で観測されることから、ゼロ膨張材料の作成など広く熱膨張抑制剤として注目されている。われわれは、磁性と結晶格子が結合して起こる磁気体積効果の起こるメカニズム、さらにはブロードニングを起こす要因を明らかにする目的で、中性子回折によりMn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気構造,結晶構造を詳しく調べた。x$$>$$0.15では結晶構造が立方晶を維持し、かつ$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序が起きていることがわかった。同様の磁気構造は、大きな磁気体積効果を示すMn$$_3$$ZnN, Mn$$_3$$GaNでも観測されており、この系では$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序は磁気体積効果を増大させると考えられる。またx=0.5のブロードニングの起きている温度領域では、散乱強度の単純でない温度依存性が観測されている。$$Gamma^{5g}$$型反強磁性秩序と他の相との競合が起きている可能性が示唆される。

口頭

中性子小角散乱と紫外可視分光の同時測定によるリビングアニオン重合過程のその場観察

宮元 展義; 井上 佳尚*; 小泉 智; 橋本 竹治

no journal, , 

リビングアニオン重合では、反応中に触媒や重合末端が形成する超分子構造が重要な役割を担うことが知られている。本研究では、中性子小角散乱(SANS),ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC),紫外可視分光法(UV-Vis)による複合測定システムを活用して、フォスファゼン触媒(PZN)によるメチルメタクリレートのリビングアニオン重合過程をその場観察し、触媒・助触媒・重合末端が形成する超分子構造を明らかにし、重合メカニズムを検討した。PZN溶液のSANS観察では、PZN1分子より大きな散乱体の存在が確認され、PZNカチオンが会合して存在していることが示唆された。PZN溶液に助触媒Irgacure 184を加えると過剰な散乱が現れ、Irgacure 184がPZN会合体に取り込まれた複合構造の形成が示唆された。さらにモノマーを加えると重合反応が進行し、リビングポリマー溶液が得られた。リビングポリマー溶液のSANS観察では、GPCで見積もられた分子量と同程度の分子量のポリマー鎖が、PZN/IRG会合体と共存していることが示唆された。溶液を空気中の水分と接触させて失活させると、紫外可視スペクトルに大きな変化が現れたが、SANS曲線に変化は観察されなかった。これらのことから、本系においてリビングポリマーは会合せずに単独で存在していることが示された。

口頭

ポリメタクリル酸メチル-ポリスチレンジブロック共重合体の可逆的付加-脱離連鎖移動重合過程の観察; 中性子超小角散乱法によるその場・実時間観察

元川 竜平; 小泉 智; 飯田 優羽; Zhao, Y.; 川勝 年洋; 橋本 竹治

no journal, , 

可逆的付加-脱離連鎖移動重合法によりポリメタクリル酸メチルとポリスチレンからなるジブロック共重合体を合成し、この重合過程について中性子超小角散乱法によるその場・実時間観察を行った。この結果、均一溶液下でのジブロック共重合体の成長,重合反応誘起相分離構造の出現を、小角散乱の時間変化として追跡することに成功した。さらに、メゾスケールの重合反応誘起相分離構造の形成を詳細に解析した結果、はじめにマクロ相分離構造が出現し、これに追随して出現するミクロ相分離構造の形成が、ラジカル重合の生長反応速度と相関関係を持つことを実験的に初めて見いだすことに成功したので、この結果について発表する。さらに、中性子超小角散乱とクロマトグラフィー法を融合した実験手法は、不均一重合反応下で起こる相分離現象を観察するための強力な手段となることをアピールする。

口頭

中性子散乱用ハイブリッドアンビル技術の開発と応用

長壁 豊隆

no journal, , 

われわれは3GPa以上での単結晶中性子磁気回折実験を実現するため、超硬(WC)アンビルとサファイアアンビルとを組合せたハイブリッドアンビル技術の開発を行っている。このハイブリッドアンビルの利点は、ガスケットの変形量が少ないため加圧効率が良いこと、試料空間を大幅に拡大できること、透明なサファイア側から試料の観察やルビー蛍光法が使えること、などが挙げられる。一方、WC を採用したため、バックグラウンドの増加,中性子吸収,核反射ピークによる汚染等の悪影響もある。われわれは最適圧力媒体の探索も同時に行い、これまでにグリセリン媒体を使ったテスト実験で7GPaの静水圧を発生させ、6.2GPaでの磁気回折実験に成功した。ハイブリッドアンビルの応用例として、充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$及び価数転移物質YbInCu$$_{4}$$に対する単結晶磁気回折実験の結果を紹介する。

口頭

ニオブ酸化物ナノシートの水分散コロイド溶液における階層構造

山口 大輔; 宮元 展義; 小泉 智; 中戸 晃之*; 眞山 博幸*; 辻井 薫*; 橋本 竹治

no journal, , 

中性子,X線を使った超小角散乱,小角散乱法を相補的に活用し1nmから10$$mu$$mの5桁に渡る空間スケールを横断的に観察することで、層状ニオブ酸化物結晶K$$_{4}$$Nb$$_{6}$$O$$_{17}$$を水中で剥離して得られるナノシート(厚み1.6nm)が形成する液晶構造、及びその構造階層性を解明した。また、ニオブ酸化物ナノシートのコロイド状態と類似したフラクタル構造を有すると考えられる、ポーラスシリカの構造を原子力機構所属の中性子小角散乱装置SANS-J-IIに新たに導入された集光型デバイスを活用して観察した。その結果、ポーラスシリカとニオブ酸化物ナノシートのコロイド状態は同程度のフラクタル次元を有することが確認され、これまで困難であったコロイド状態におけるナノシートの空間分布の可視化という問題に対し、ポーラスシリカの顕微鏡観察との対比という方法により解決の糸口をつかんだので、その成果についても報告する。

口頭

溶媒コントラスト変化法を活用した中性子超小角散乱法による赤血球の階層構造の観察

岩瀬 裕希; 小泉 智

no journal, , 

JRR-3において実現した集光型偏極中性子超小角散乱装置SANS-J-IIと二結晶型中性子超小角散乱装置PNOを併用して、赤血球の階層構造と機能の相関について研究を行った。赤血球、及びその主な構成要素のサイズは、数ナノメートルから数マイクロメートルと広い空間スケールに渡る。SANS-J-IIとPNOを併用することで、これらの構造を万遍なく捉えることが可能となる。さらに各構成要素を選択的にその場観測するために、溶媒コントラスト変化法を活用した。中性子超小角散乱法によるその場観察に加え、光学顕微鏡による観察も相補的に行った。測定の結果、赤血球の外径だけでなく、赤血球の細胞膜の厚み,赤血球内のヘモグロビンの分布の様子、さらに赤血球内の含水率を定量化することに成功した。これらはSANS-J-IIとPNOの併用による広範囲波数Q領域測定と、中性子散乱の最大の特徴であるコントラスト変化法を組合せることで、初めて得られた成果であり、中性子科学会年会で発表することに値する成果であると考え、今回発表を行う。

口頭

結晶PDF解析法でみた光相変化記録材料Ge$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$のナノ構造

社本 真一; 樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; 山田 昇*; Proffen, T.*

no journal, , 

パルス中性子の特徴を利用した構造解析法の一つである結晶PDF解析法を用いた研究例として、光相変化記録材料DVD-RAMとして実用化されているGe$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$の結晶相とナノ相の局所構造解析を紹介する。ナノ相は格子定数が広がっており、GeSb$$_{2}$$Te$$_{4}$$と思われ、この異なる組成が結晶成長の核となる理由から、この系では核生成により結晶成長を起こすことがわかった。またそのアモルファス中に埋もれたナノ粒子の粒径分布を求める新しい試みについても報告する。

口頭

超イオン導電性材料における特異な低エネルギーダイナミクス

中村 充孝

no journal, , 

これまでにわれわれは、Ag系超イオン導電性ガラスの中性子非弾性散乱実験により高いイオン伝導度を示す試料ほど過剰な低エネルギー励起が観測され、2$AA $^{-1}$$程度以上での特異なダイナミクスを示すことを見いだしてきた。これらのガラス試料での結果を踏まえて、最近われわれは典型的な結晶性超イオン導電性材料であるAgIについても中性子非弾性散乱実験を実施し、転移点前後(420K)での低エネルギーダイナミクスの詳細な比較を行った。その結果、高いイオン伝導度を示す高温相にのみ過剰な低エネルギー励起が現れることを見いだし、結晶AgIにおける低エネルギー励起もまた、2.2$AA $^{-1}$$付近に現れる特徴的なダイナミクスに起因することがわかった。このように、ガラス及び結晶での超イオン導電性材料で見いだされた低エネルギー領域での動的相関は、固体電解質全体に普遍的な現象である可能性も考えられ、非常に興味深い。講演では、大強度パルス中性子ビームでの中性子非弾性散乱実験により明らかにされた超イオン導電性材料(ガラスと結晶双方)の特異な低エネルギーダイナミクスについて紹介し、超イオン導電性材料の伝導機構について考察を行う。

口頭

中性子超小角散乱法で生き物を生きたままの状態で見る

小泉 智

no journal, , 

生き物の中性子超小角散乱として生命科学及び物質科学からの実測例を示して口頭で発表する。その際10マイクロメートルまでの空間スケールを捉えるために、集光型超小角散乱法及び2結晶型小角散乱法を相補的に活用した。実際の生物として、セルロース生産バクテリア(酢酸菌)、及び産生されたセルロースの中性子超小角散乱を報告する。このバクテリアの断面は約1マイクロメートルで、生きた状態にあるバクテリアの外形から細胞膜に至る微細構造を中性子超小角散乱で横断的にとらえた。また物質科学の研究例としてリビングラジカル重合溶液のその場観察を報告する。可逆的付加脱離連鎖移動(RAFT)法によってラジカルを安定かつ持続的に維持しジブロック共重合体形成を合成した。この過程で反応溶液内に誘起される階層構造(ジブロック共重合体形成,ミクロ&マクロ相分離構造の出現)を、中性子超小角散乱でその場観察した結果を報告する。

口頭

UCu$$_2$$Si$$_2$$の長周期反強磁性構造

本多 史憲; 目時 直人; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦

no journal, , 

ウランの三元系金属間化合物UCu$$_2$$Si$$_2$$の磁性は発見から25年もの間論争がなされてきたが、フラックス法で作成された純良単結晶の研究からUCu$$_2$$Si$$_2$$は106Kで反強磁性、100Kで強磁性に転移することが明らかになった。われわれはこの物質の反強磁性構造を明らかにするために中性子回折実験を行い、反強磁性相で伝播ベクトル$$q$$=[0 0 $$delta$$], $$delta$$=0.116で表される、一次及び非常に弱い三次の磁気衛星反射を見いだした。反強磁性磁気反射の積分強度,一次と三次の衛星反射の強度比から、この反強磁性は$$c$$軸と平行なウランの磁気モーメントが約86$AA $の長周期で、ほぼ正弦波的に変調した不整合スピン密度波構造であることがわかった。このような長周期構造は、近接する局在5f電子間のフラストレートした反強磁性相互作用に基づくANNNIでは説明できない。つまり長周期秩序の発現は5f電子の遍歴性に起因するものであることをつきとめた。

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