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丸山 龍治; 山崎 大; 海老澤 徹*; 日野 正裕*; 曽山 和彦
no journal, ,
中性子スーパーミラーは、研究用原子炉や核破砕型パルス中性子源で発生する中性子を効率的に実験装置まで輸送し、さらに必要な位置で分岐及び集束させるうえで重要となる中性子光学素子である。J-PARCにおける大強度パルス中性子源等で用いられる中性子光学機器の製造のために、0.2m
の成膜可能面積をもつ大面積イオンビームスパッタ装置が導入され、これを用いてスーパーミラーの開発を行っている。スーパーミラーの高臨界角化においてはNiの全反射臨界角の6.7倍のミラーが、高反射率化においてはNiの3倍の臨界角のもので反射率85%以上のミラーがそれぞれ得られたので、これらの開発方法及び実験結果について報告する。
中川 洋; 城地 保昌*; 北尾 彰朗*; 柴田 薫; 郷 信広; 片岡 幹雄
no journal, ,
タンパク質のボソンピークや動力学転移の水和効果を中性子非弾性散乱により調べた。極低温では3
4meVにボソンピークが観測され、ピーク位置は水和により高エネルギー側へシフトすることがわかった。ボソンピーク近傍のスペクトルが示すタンパク質の低振動モードは調和振動的であり、ピークのシフトからそのばね定数は水和量が多いほど大きくなると言える。これは水素結合を介した水和水とタンパク質の相互作用によってタンパク質の低振動モードのエネルギー地形がより凸凹になったことに起因し、このことはシミュレーションからの理論的な予測(Y.Joti et al.,2005)と一致する。一方、水和量が約0.2(g water/g protein)以上で240K付近において動力学転移が観測された。なぜ動力学転移が水和依存的に生じるのかを調べるために、中性子散乱の同位体効果を利用して水和水のダイナミクスを直接観測した。その結果、転移温度以下の低温では水和量に関係なくタンパク質と水分子の揺らぎの大きさはほぼ同じであった。また転移が生じない低い水和量の場合では転移温度以上でもやはりタンパク質とほぼ同じであった。一方、動力学転移が生じる時には同時に水和水の揺らぎが大きくなっていることが明らかになった。高い水和量で生じるタンパク質表面の水分子の特異的なダイナミクスが、タンパク質と水分子の界面に存在する水素結合ネットワークを介してタンパク質の振動モードと相互作用し、その結果動力学転移が生じると考えている。
栗原 和男; 玉田 太郎; 大原 高志; 黒木 良太
no journal, ,
BIX-3, 4(原子力機構
JRR-3)を用い、2006年度は茨城大学田中助教授ら、大阪府立大学木下助手らと共同で下記タンパク質の中性子回折データを収集し、現在構造精密化中である。ブタ膵臓インスリン(正方晶)では2.5
分解能のデータを得た。この晶系で観測されるpHに依存したヒスチジン残基のコンフォメーション変化をそのプロトン化状態から解析していく。同タンパク質
2Zn含有型結晶では2.0
分解能のデータを得た。インスリンは膵臓でZnイオンと結合した6量体で保存される一方、単量体の形でホルモンとして働くため、正方晶と2Zn含有型での構造比較から生物作用on/off機構の理解を目指す。ウシ膵臓リボヌクレアーゼA(RNA加水分解酵素)では1.5
の高分解能データを取得した。その触媒,基質認識機構での水素・水和水の役割を解明する。ブタ膵臓エラスターゼ(1.75
分解能データ取得)はセリンプロテアーゼの一種で各種炎症性疾患を引き起こし、その阻害剤開発のため構造を基盤とした創薬研究に使われてきた。これは中性子回折法で解析する初めての薬物標的タンパク質で、薬物・タンパク質間相互作用を中性子解析で検証する重要な例となると思われる。
梶本 亮一; 横尾 哲也*; 中島 健次; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 鈴谷 賢太郎; 猪野 隆*; 大山 研司*; et al.
no journal, ,
4次元空間中性子探査装置(4SEASONS、四季)は大強度陽子加速器(J-PARC)の核破砕中性子研究施設に建設されるチョッパー型非弾性散乱装置の一つである。本装置は高温超伝導体及び関連物質のダイナミクスの研究を目的としており、入射エネルギー範囲(
-300meV)や分解能(エネルギー遷移
のとき
-6%)はこれらの系の観測に必要十分な値を選択している。このように分解能を緩和し、かつ高効率の中性子光学デバイスを備えることで試料位置での高い中性子束を実現する。さらに、新型Fermiチョッパー(MAGICチョッパー)によるRRM法測定によって測定効率のさらなる向上を図り、併せて既存のチョッパー型分光器に比べて2桁高い測定効率の実現を目指している。本発表では、本装置の予想性能及び、最近の開発状況について紹介する。
梶本 亮一; 中島 健次; 中村 充孝; 曽山 和彦; 横尾 哲也*; 及川 健一; 新井 正敏
no journal, ,
4次元空間中性子探査装置(4SEASONS、四季)は大強度陽子加速器(J-PARC)の核破砕中性子研究施設に建設されるチョッパー型非弾性散乱装置の一つである。この装置での減速材-試料間の距離(
)は18m、入射中性子のエネルギー範囲は5-300meVであるが、試料位置での中性子線束を増強するために減速材-試料間に収束形状の中性子スーパーミラー・ガイド管を備える予定である。本研究ではMcStasによるモンテカルロ・シミュレーションなどにより、ガイド管のデザインについて検討した。その結果、楕円形状のガイド管配置をとることにより、上記の広いエネルギー範囲にわたって十分な強度ゲインが得られることがわかった。
Y
MnO
の電気分極と磁気構造梶本 亮一; 横尾 哲也*; 古府 麻衣子*; 野田 耕平*; 桑原 英樹*
no journal, ,
MnO
は長周期磁気秩序相で強誘電性を示すことで最近注目されているが、その多くでは自発電気分極
は長周期磁気秩序がらせん秩序となる時に出現している。Eu
Y
MnO
は
K以下で反強磁性転移を示す。
K以下で
軸に平行な自発電気分極が生じるが、その向きは
K以下で
軸方向へと変化する。この電気分極の変化と磁気構造の関係を実験的に調べるためにEu
Y
MnO
の単結晶試料に対して中性子回折実験を行った。磁気反射は
,
の位置に観測された。散乱ベクトル
が
軸にほぼ平行な
と
軸にほぼ平行な
の2つの磁気反射強度の温度変化の比較から磁気構造の変化を考察した。両者ともに
,
で変化が見られ、
の向きの変化に対応してスピンの向きが変化していることがわかった。らせん秩序及びサイン波秩序を仮定したモデルを元に2つの磁気反射強度を解析し、
の向きとの関係について考察した。
O
の中性子散乱研究加倉井 和久; 池田 直*; 永井 聡*; 松田 雅昌; 石井 慶信; 大和田 謙二; 稲見 俊哉; 吉井 賢資; 村上 洋一*; 鬼頭 聖*; et al.
no journal, ,
電荷秩序したLuFe
O
における異常磁気秩序過程が改3号炉に設置されたTAS-1及びTAS-2を使用した中性子散乱実験により明らかにされたので、報告する。この物質では鉄イオンが六方称の二重層を構成する。鉄イオンが三角格子の配列を持つにもかかわらず、フェリ磁性的な成分を持つ強い2次元的反強磁性相関が存在し、T
=242K以下で3次元秩序を起こす。さらにT
=177Kで層間の秩序が崩れ、新しいスピン凍結状態を示唆する磁気散乱が観測される。T
における磁気秩序変化は顕著なヒステレジスを示すことが明らかにされた。またc-軸方向に磁場をかけると、T
が低温に変化し、3T以上の磁場ではこの異常が消失することが観測された。
熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智
no journal, ,
高分子生体物質などのソフトマターと呼ばれるものの多くは、水などの溶媒環境により形を変えその形に応じた機能を発揮する。中性子小角散乱法を用いてソフトマターの構造を研究するうえで最も重要となるのが、溶質であるソフトマターと溶媒との間で中性子散乱長の差(コントラスト)を設けることである。従来は溶媒もしくは溶質の一部の軽水素原子を中性子散乱長の異なる重水素に置換することでコントラストを得てきた。しかしながら、重水素置換はどのような物質でも容易に行えるものではなく、生体物質のような複雑物質でそれを行うのは非常に難しい。今後、中性子小角散乱法を用いてより多くのより複雑な物質の構造を決定するうえで、新たなコントラストを得る手法を確立することは重要である。水素原子に対する中性子散乱長は、中性子と水素原子核間の相対的なスピンの向きに強く依存する。われわれは低温・強磁場に磁気共鳴の技術を組合せた核スピン偏極装置を製作し、偏極中性子ビームと選択的に核スピン偏極された測定対象部位との散乱からその構造に対する知見を得ようとするものである。
中谷 健; 大友 季哉*; 新井 正敏
no journal, ,
日本原子力研究開発機構(JAEA)と高エネルギー加速器研究機構(KEK)は共同でJ-PARC/MLFの中性子実験装置の2008年実験開始に向けて整備を進めている。われわれのグループでは、昨年から中性子実験装置用データ収集システムのプロトタイプ開発を行い、制御方式や一次データ処理方式について検討を重ねてきた。今年度は、JAEAが建設する低エネルギー分光器と新材料解析装置の製作開始に伴ってそれぞれの装置の検出器の仕様が決定したので、それに合わせたデータ収集システムの要求性能を検討した。その結果、この性能を満足し、JAEAの装置のみならずその他の建設予定の装置にも応用が利き、J-PARCのフルスペック運転にも十分対応可能なデータ収集システムを製作できる目処が立った。今回の発表では、このデータ収集システムの基幹技術となるSiTCPを紹介するとともに、これをインターフェースとするデータ収集システムについての報告を行う。
増井 友美; 敷中 一洋*; Kwon, H.*; 小泉 智; 橋本 竹治; 岩瀬 裕希; 角五 彰*; Gong, J.*
no journal, ,
アクチン分子は生体内に最も豊富に存在する球状タンパク質であり、生体内のアクチン結合タンパク質と結合することで高次構造を形成し細胞運動を担う。このため、細胞運動のメカニズムを明らかにするために、アクチン分子が形成するコンプレックスの構造の研究は精力的に進められてきた。従来のアクチンの研究は蛍光顕微鏡手法により行われ、低濃度でのアクチンの構造形成が明らかになってきた。しかしながら、高濃度のアクチンの観測は、蛍光による背景光がノイズとなるためその振る舞いはほとんど調べられていない。一方、生体内のアクチン濃度は高く、高濃度領域のアクチンの構造形成を調べることは、細胞運動のメカニズムを明らかにするうえで大変重要となる。そこで、本研究では中性子超小角散乱法を利用し、蛍光標識なしかつ高濃度といったより生体内に近い実験条件下でのアクチンコンプレックスの構造を追跡した。その結果、顕微鏡実験の濃度ではコンプレックスを形成しない条件でも、高濃度のアクチンではコンプレックスを形成すること、また、低濃度のアクチンのコンプレックス形成とは異なる経路で構造を形成していくことを明らかにした。
Cu
Ge
Nの磁気体積効果飯久保 智; 竹中 康司*; 樹神 克明; 高木 英典*; 社本 真一
no journal, ,
Mn
Cu
Ge
Nのx
0.5では、昇温とともに格子定数が減少する、負の熱膨張が観測された。室温付近の広い温度範囲で観測されることから、ゼロ膨張材料の作成など広く熱膨張抑制剤として注目されている。われわれは、磁性と結晶格子が結合して起こる磁気体積効果の起こるメカニズム、さらにはブロードニングを起こす要因を明らかにする目的で、中性子回折によりMn
Cu
Ge
Nの磁気構造,結晶構造を詳しく調べた。x
0.15では結晶構造が立方晶を維持し、かつ
型の反強磁性秩序が起きていることがわかった。同様の磁気構造は、大きな磁気体積効果を示すMn
ZnN, Mn
GaNでも観測されており、この系では
型の反強磁性秩序は磁気体積効果を増大させると考えられる。またx=0.5のブロードニングの起きている温度領域では、散乱強度の単純でない温度依存性が観測されている。
型反強磁性秩序と他の相との競合が起きている可能性が示唆される。
宮元 展義; 井上 佳尚*; 小泉 智; 橋本 竹治
no journal, ,
リビングアニオン重合では、反応中に触媒や重合末端が形成する超分子構造が重要な役割を担うことが知られている。本研究では、中性子小角散乱(SANS),ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC),紫外可視分光法(UV-Vis)による複合測定システムを活用して、フォスファゼン触媒(PZN)によるメチルメタクリレートのリビングアニオン重合過程をその場観察し、触媒・助触媒・重合末端が形成する超分子構造を明らかにし、重合メカニズムを検討した。PZN溶液のSANS観察では、PZN1分子より大きな散乱体の存在が確認され、PZNカチオンが会合して存在していることが示唆された。PZN溶液に助触媒Irgacure 184を加えると過剰な散乱が現れ、Irgacure 184がPZN会合体に取り込まれた複合構造の形成が示唆された。さらにモノマーを加えると重合反応が進行し、リビングポリマー溶液が得られた。リビングポリマー溶液のSANS観察では、GPCで見積もられた分子量と同程度の分子量のポリマー鎖が、PZN/IRG会合体と共存していることが示唆された。溶液を空気中の水分と接触させて失活させると、紫外可視スペクトルに大きな変化が現れたが、SANS曲線に変化は観察されなかった。これらのことから、本系においてリビングポリマーは会合せずに単独で存在していることが示された。
元川 竜平; 小泉 智; 飯田 優羽; Zhao, Y.; 川勝 年洋; 橋本 竹治
no journal, ,
可逆的付加-脱離連鎖移動重合法によりポリメタクリル酸メチルとポリスチレンからなるジブロック共重合体を合成し、この重合過程について中性子超小角散乱法によるその場・実時間観察を行った。この結果、均一溶液下でのジブロック共重合体の成長,重合反応誘起相分離構造の出現を、小角散乱の時間変化として追跡することに成功した。さらに、メゾスケールの重合反応誘起相分離構造の形成を詳細に解析した結果、はじめにマクロ相分離構造が出現し、これに追随して出現するミクロ相分離構造の形成が、ラジカル重合の生長反応速度と相関関係を持つことを実験的に初めて見いだすことに成功したので、この結果について発表する。さらに、中性子超小角散乱とクロマトグラフィー法を融合した実験手法は、不均一重合反応下で起こる相分離現象を観察するための強力な手段となることをアピールする。
長壁 豊隆
no journal, ,
われわれは3GPa以上での単結晶中性子磁気回折実験を実現するため、超硬(WC)アンビルとサファイアアンビルとを組合せたハイブリッドアンビル技術の開発を行っている。このハイブリッドアンビルの利点は、ガスケットの変形量が少ないため加圧効率が良いこと、試料空間を大幅に拡大できること、透明なサファイア側から試料の観察やルビー蛍光法が使えること、などが挙げられる。一方、WC を採用したため、バックグラウンドの増加,中性子吸収,核反射ピークによる汚染等の悪影響もある。われわれは最適圧力媒体の探索も同時に行い、これまでにグリセリン媒体を使ったテスト実験で7GPaの静水圧を発生させ、6.2GPaでの磁気回折実験に成功した。ハイブリッドアンビルの応用例として、充填スクッテルダイト化合物PrFe
P
及び価数転移物質YbInCu
に対する単結晶磁気回折実験の結果を紹介する。
山口 大輔; 宮元 展義; 小泉 智; 中戸 晃之*; 眞山 博幸*; 辻井 薫*; 橋本 竹治
no journal, ,
中性子,X線を使った超小角散乱,小角散乱法を相補的に活用し1nmから10
mの5桁に渡る空間スケールを横断的に観察することで、層状ニオブ酸化物結晶K
Nb
O
を水中で剥離して得られるナノシート(厚み1.6nm)が形成する液晶構造、及びその構造階層性を解明した。また、ニオブ酸化物ナノシートのコロイド状態と類似したフラクタル構造を有すると考えられる、ポーラスシリカの構造を原子力機構所属の中性子小角散乱装置SANS-J-IIに新たに導入された集光型デバイスを活用して観察した。その結果、ポーラスシリカとニオブ酸化物ナノシートのコロイド状態は同程度のフラクタル次元を有することが確認され、これまで困難であったコロイド状態におけるナノシートの空間分布の可視化という問題に対し、ポーラスシリカの顕微鏡観察との対比という方法により解決の糸口をつかんだので、その成果についても報告する。
岩瀬 裕希; 小泉 智
no journal, ,
JRR-3において実現した集光型偏極中性子超小角散乱装置SANS-J-IIと二結晶型中性子超小角散乱装置PNOを併用して、赤血球の階層構造と機能の相関について研究を行った。赤血球、及びその主な構成要素のサイズは、数ナノメートルから数マイクロメートルと広い空間スケールに渡る。SANS-J-IIとPNOを併用することで、これらの構造を万遍なく捉えることが可能となる。さらに各構成要素を選択的にその場観測するために、溶媒コントラスト変化法を活用した。中性子超小角散乱法によるその場観察に加え、光学顕微鏡による観察も相補的に行った。測定の結果、赤血球の外径だけでなく、赤血球の細胞膜の厚み,赤血球内のヘモグロビンの分布の様子、さらに赤血球内の含水率を定量化することに成功した。これらはSANS-J-IIとPNOの併用による広範囲波数Q領域測定と、中性子散乱の最大の特徴であるコントラスト変化法を組合せることで、初めて得られた成果であり、中性子科学会年会で発表することに値する成果であると考え、今回発表を行う。
Sb
Te
のナノ構造社本 真一; 樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; 山田 昇*; Proffen, T.*
no journal, ,
パルス中性子の特徴を利用した構造解析法の一つである結晶PDF解析法を用いた研究例として、光相変化記録材料DVD-RAMとして実用化されているGe
Sb
Te
の結晶相とナノ相の局所構造解析を紹介する。ナノ相は格子定数が広がっており、GeSb
Te
と思われ、この異なる組成が結晶成長の核となる理由から、この系では核生成により結晶成長を起こすことがわかった。またそのアモルファス中に埋もれたナノ粒子の粒径分布を求める新しい試みについても報告する。
中村 充孝
no journal, ,
これまでにわれわれは、Ag系超イオン導電性ガラスの中性子非弾性散乱実験により高いイオン伝導度を示す試料ほど過剰な低エネルギー励起が観測され、2
程度以上での特異なダイナミクスを示すことを見いだしてきた。これらのガラス試料での結果を踏まえて、最近われわれは典型的な結晶性超イオン導電性材料であるAgIについても中性子非弾性散乱実験を実施し、転移点前後(420K)での低エネルギーダイナミクスの詳細な比較を行った。その結果、高いイオン伝導度を示す高温相にのみ過剰な低エネルギー励起が現れることを見いだし、結晶AgIにおける低エネルギー励起もまた、2.2
付近に現れる特徴的なダイナミクスに起因することがわかった。このように、ガラス及び結晶での超イオン導電性材料で見いだされた低エネルギー領域での動的相関は、固体電解質全体に普遍的な現象である可能性も考えられ、非常に興味深い。講演では、大強度パルス中性子ビームでの中性子非弾性散乱実験により明らかにされた超イオン導電性材料(ガラスと結晶双方)の特異な低エネルギーダイナミクスについて紹介し、超イオン導電性材料の伝導機構について考察を行う。
小泉 智
no journal, ,
生き物の中性子超小角散乱として生命科学及び物質科学からの実測例を示して口頭で発表する。その際10マイクロメートルまでの空間スケールを捉えるために、集光型超小角散乱法及び2結晶型小角散乱法を相補的に活用した。実際の生物として、セルロース生産バクテリア(酢酸菌)、及び産生されたセルロースの中性子超小角散乱を報告する。このバクテリアの断面は約1マイクロメートルで、生きた状態にあるバクテリアの外形から細胞膜に至る微細構造を中性子超小角散乱で横断的にとらえた。また物質科学の研究例としてリビングラジカル重合溶液のその場観察を報告する。可逆的付加脱離連鎖移動(RAFT)法によってラジカルを安定かつ持続的に維持しジブロック共重合体形成を合成した。この過程で反応溶液内に誘起される階層構造(ジブロック共重合体形成,ミクロ&マクロ相分離構造の出現)を、中性子超小角散乱でその場観察した結果を報告する。
Si
の長周期反強磁性構造本多 史憲; 目時 直人; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦
no journal, ,
ウランの三元系金属間化合物UCu
Si
の磁性は発見から25年もの間論争がなされてきたが、フラックス法で作成された純良単結晶の研究からUCu
Si
は106Kで反強磁性、100Kで強磁性に転移することが明らかになった。われわれはこの物質の反強磁性構造を明らかにするために中性子回折実験を行い、反強磁性相で伝播ベクトル
=[0 0
],
=0.116で表される、一次及び非常に弱い三次の磁気衛星反射を見いだした。反強磁性磁気反射の積分強度,一次と三次の衛星反射の強度比から、この反強磁性は
軸と平行なウランの磁気モーメントが約86
の長周期で、ほぼ正弦波的に変調した不整合スピン密度波構造であることがわかった。このような長周期構造は、近接する局在5f電子間のフラストレートした反強磁性相互作用に基づくANNNIでは説明できない。つまり長周期秩序の発現は5f電子の遍歴性に起因するものであることをつきとめた。