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口頭

中性子源特性試験装置NOBORUの建設

及川 健一; 前川 藤夫; 原田 正英; 甲斐 哲也; 酒井 健二; 明午 伸一郎; 春日井 好己; 勅使河原 誠; 大井 元貴; 加藤 崇; et al.

no journal, , 

パルス核破砕中性子源JSNSの出力は、既存の核破砕中性子源の出力を約1桁上回り、試運転を開始した米国SNS(定格2MW)と並び、世界で初めてのMWクラスパルス核破砕中性子源となる。JSNSを安定かつ安全に運転し、ユーザーに高品質,大強度の中性子ビームを提供することが使命となる。そこで、中性子源施設として独自の中性子ビームラインを所有し、自ら責任を持って中性子ビームの質を把握し、より良い中性子ビームの提供を目指すために、中性子源特性試験装置(英語名:NeutrOn Beam-line for Observation and Research Use、略称:NOBORU)を建設する。本装置では「高品質大強度中性子ビーム提供のための中性子源特性測定」を行い、(1)各種運転パラメータと中性子ビームの相関把握,(2)ユーザーに対する中性子ビーム情報提供,(3)中性子源構成機器の健全性確認,(4)中性子源設計の妥当性検証,(5)測定手法開発を行って行く。

口頭

三次元中性子偏極解析装置CRYOPADを利用した複雑な磁気構造の研究

松田 雅昌

no journal, , 

フラストレート反強磁性体は、磁性と構造の自由度が相互に深くかかわり合い、興味ある現象を示すことが大きな特徴である。われわれは、JRR-3の三軸型中性子分光器TAS-1に設置された三次元偏極解析装置(CRYOPAD)を利用して、これらフラストレート反強磁性体の複雑な磁気構造の詳細解析を行っている。今回は、過去2, 3年間に得られた新しい結果の報告を行う。一つがスピネル磁性体CdCr$$_2$$O$$_4$$に関する研究であり、Crモーメントが$$ac$$面内で楕円スパイラル構造を示すことを示した。もう一つはマルチフェロイック物質TbMnO$$_3$$に関する研究であり、MnモーメントがSDW相からスパイラル相へ連続的に変化することを、偏極度の非対角成分の測定により初めて明らかにした。

口頭

窒化鉄Fe$$_{16}$$N$$_{2}$$微粒子の偏極中性子回折法による磁気形状因子の測定

石井 佑弥; 老谷 聖樹; 武田 全康; 加倉井 和久; 菊池 隆之; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 佐々木 勇治*; 岸本 幹雄*; et al.

no journal, , 

現在使用されている磁気テープ材料は粒径100nm程度の針状メタルが使用されているが、さらに高容量化・高密度化のために微細化又は球状化が必要である。窒化鉄Fe$$_{16}$$N$$_{2}$$は最近20nm程度の球状試料が得られるようになり、次世代の磁気テープ材料として有望である。ところが、一般的に強磁性体が微粒子状になると熱振動により自発磁化が減少し、磁気モーメントの値が小さくなることが知られている(超常磁性)。さらに、磁気テープ材料としてのFe$$_{16}$$N$$_{2}$$は酸化防止のためラミネート層を持っており、通常の磁気測定法では正確な磁化の値を決めることが難しい。そこでFe$$_{16}$$N$$_{2}$$微粒子の正確な磁気モーメントの大きさを決定するために、偏極中性子回折法を用いた磁気形状因子の測定を行った。実験は試料に1Tの磁場をかけて磁化を飽和させて行った。スピンフリッパーを用いて飽和磁化と中性子スピンの向きを平行(ON)/反平行(OFF)にすることで回折強度に差が現れる。もし結晶構造因子が既知であれば、ON/OFFの各ピークでの反転比(flipping ratio)を測定することで磁気形状因子を求めることができる。

口頭

偏極中性子粉末回折法による$$alpha$$鉄及びCoFeの磁気形状因子の測定

老谷 聖樹; 石井 佑弥; 武田 全康; 加倉井 和久; 菊池 隆之; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 横山 淳*; 西原 美一*; et al.

no journal, , 

磁気テープへの応用という観点から、強磁性微粒子に対する注目が集まっている。偏極中性子回折法は微粒子の磁化を決定するのに有望と思われるが、これまであまり例のない粉末に対する偏極中性子回折実験を行い、磁気形状因子を測定し、磁化を決定した。試料として典型的な強磁性体である$$alpha$$鉄と、磁気テープとして既に実用化されているCoFeの微粒子を選んだ。実験では、試料に10kOeの磁場を散乱ベクトルに垂直にかけ、試料の磁化を飽和させた。偏極中性子回折では磁化ベクトルと中性子スピンの向きが平行か反平行かで回折強度に差が現れる。その回折ピークの反転比Rを測定することで、結晶の(原子核)構造因子が既知であれば、磁気形状因子を求めることができる。一般に回折強度は、装置の分解能や試料の形状などによる補正を受けるが、反転比Rではそのような補正係数が打ち消され、測定精度はほとんど統計誤差のみとなり磁気形状因子を精度よく求めることができる。この実験により、純鉄の磁化が、ほぼ文献値の2.15Tであることが確かめられた。偏極中性子粉末回折法による磁気構造解析の有用性、及びその信頼性についてCoFeの結果も併せて報告する。

口頭

中性子反射率による埋もれた水素・重水素ヘテロ界面構造の解析

朝岡 秀人; 武田 全康; 山崎 大; 山崎 竜也; 田口 富嗣; 社本 真一; 鳥飼 直也*

no journal, , 

SrTiO$$_{3}$$のテンプレートとなるSrやSrO薄膜と、Si基板との格子不整合の緩衝域として水素単原子によるバッファー層を挿入し、12%の格子不整合を克服した薄膜成長に成功した。本研究では、埋もれた微小領域の水素界面層を実測する目的で、水素界面層を重水素に置換し中性子に対するコントラストを変化させ、解析精度を上げた中性子反射率測定を行うとともに、多重内部反射赤外分光(MIR-FTIR)法を用いたその場観察による基板直上の埋もれた水素・重水素界面での原子振動・結合状態の精密評価や、透過型電子顕微鏡(TEM)による不整合界面の構造評価を行っている。これら複合的な手法による埋もれた界面解析の試みを紹介する。

口頭

単結晶中性子構造解析によるカゴ状物質PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$におけるラットリングの可視化

金子 耕士; 目時 直人; 木村 宏之*; 野田 幸男*; 松田 達磨; 神木 正史*

no journal, , 

大きなカゴに内包された原子が示す特異な熱振動「ラットリング」が、カゴ状構造を持つスクッテルダイト化合物PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$における非磁性の重い電子系超伝導の発現に重要な役割を担っていると報告された。原子核により散乱される中性子は、熱振動の検出に高い感度を有している。そこで中性子回折により詳細な構造を調べた。単結晶中性子回折実験は、3号炉に設置された4軸回折装置 FONDERで行った。最小二乗法による構造解析から、室温でのPrの熱振動パラメーターが他の構成元素と比べて5倍以上と非常に大きく、平均変位で0.2$AA $に及ぶことを明らかにした。異方性などの詳細を調べる目的で、PRIMAを用いた最大エントロピー法(MEM)による解析を行った結果、空間的に大きく拡がるPrの核度密度分布が、$${langle}$$111$${rangle}$$方向に伸びた異方性を有していることを明らかにした。さらに最大密度が、オフセンター位置にあることを見いだした。一方で低温の8Kでは、Os, Sbと比較してその分布は拡がってはいるが、分解能の範囲で異方性はなく、重心がカゴの中心にあることを明らかにした。

口頭

茨城県材料構造解析装置の現状について

石垣 徹; 星川 晃範; 米村 雅雄*; 神山 崇*; 森 一広*; 茂筑 高士*; 相澤 一也; 新井 正敏; 江幡 一弘*; 高野 佳樹*; et al.

no journal, , 

茨城県はJ-PARCの産業利用を推進することを目的として、汎用型粉末散乱装置(茨城県材料構造解析装置)を建設することを決定した。この回折計はハイスループット回折装置として考えられており、材料の開発・研究者は、この装置を材料の開発過程の中で化学分析装置のように手軽に用いることが可能である。この装置は、背面バンクで0.18$$<$$d(${AA}$)$$<$$5の$$d$$範囲を分解能$$Delta d/d=0.16$$%で測定することが可能であり、5$$<$$d(${AA}$)$$<$$800の$$d$$範囲については徐々に変化する分解能でカバーしている。リートベルト解析が可能なデータを測定するための標準的な測定時間は実験室X線装置程度の量で数分である。産業利用を促進するためには、利用システムの整備が必要である。装置の建設は、既に開始されており、2008年には、J-PARCのデイワン装置の一つとして完成の予定である。今回は装置の建設状況についての報告を行う。

口頭

JRR-3に建設された多目的単色熱中性子ビームポート「武蔵」

目時 直人; 金子 耕士

no journal, , 

平成18年度よりJRR-3ガイドホールのT2-3ビームポートに建設された多目的単色熱中性子ビームポート「武蔵」の目的,ビームポートの概要,装置の現状,今年度の実績について報告する。「武蔵」は2本のビームポートを持ち、長期の準備を要し、技術的に困難な実験に潤沢な中性子ビームを割り当てるとともに、J-PARCの建設に必要な検出器,中性子光学デバイスの開発,残留応力解析など産業利用-トライアルユースに使用される。本年度は低角高角二本のビームポート及び付属回折計が順調に立ち上がり、極端条件実験が開始された。また、多くの種類の検出器のテスト、開発、校正などにもビームを提供した。さらに付属回折計を残留応力解析装置RESA-IIとして提供し、施設供用、トライアルユースも開始された。来年度以降も多くのユーザーからの積極的な提案に、中性子ビームをふんだんに提供していきたいと考えている。

口頭

4次元空間中性子探査装置(四季)の開発

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 中島 健次; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 鈴谷 賢太郎; 猪野 隆*; 大山 研司*; et al.

no journal, , 

4次元空間中性子探査装置(4SEASONS、四季)は大強度陽子加速器(J-PARC)の核破砕中性子研究施設に建設されるチョッパー型非弾性散乱装置の一つである。本装置は高温超伝導体及び関連物質のダイナミクスの研究を目的としており、入射エネルギー範囲($$E_i=5$$-300meV)や分解能(エネルギー遷移$$E=0$$のとき$$Delta E/E_i=5$$-6%)はこれらの系の観測に必要十分な値を選択している。このように分解能を緩和し、かつ高効率の中性子光学デバイスを備えることで試料位置での高い中性子束を実現する。さらに、新型Fermiチョッパー(MAGICチョッパー)によるRRM法測定によって測定効率のさらなる向上を図り、併せて既存のチョッパー型分光器に比べて2桁高い測定効率の実現を目指している。本発表では、本装置の予想性能及び、最近の開発状況について紹介する。

口頭

4次元空間中性子探査装置(四季)のガイド管の検討

梶本 亮一; 中島 健次; 中村 充孝; 曽山 和彦; 横尾 哲也*; 及川 健一; 新井 正敏

no journal, , 

4次元空間中性子探査装置(4SEASONS、四季)は大強度陽子加速器(J-PARC)の核破砕中性子研究施設に建設されるチョッパー型非弾性散乱装置の一つである。この装置での減速材-試料間の距離($$L_1$$)は18m、入射中性子のエネルギー範囲は5-300meVであるが、試料位置での中性子線束を増強するために減速材-試料間に収束形状の中性子スーパーミラー・ガイド管を備える予定である。本研究ではMcStasによるモンテカルロ・シミュレーションなどにより、ガイド管のデザインについて検討した。その結果、楕円形状のガイド管配置をとることにより、上記の広いエネルギー範囲にわたって十分な強度ゲインが得られることがわかった。

口頭

Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の電気分極と磁気構造

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 古府 麻衣子*; 野田 耕平*; 桑原 英樹*

no journal, , 

$$R$$MnO$$_{3}$$は長周期磁気秩序相で強誘電性を示すことで最近注目されているが、その多くでは自発電気分極$$P$$は長周期磁気秩序がらせん秩序となる時に出現している。Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$$$T_N=47$$K以下で反強磁性転移を示す。$$T^c_C=25$$K以下で$$c$$軸に平行な自発電気分極が生じるが、その向きは$$T^a_C=23$$K以下で$$a$$軸方向へと変化する。この電気分極の変化と磁気構造の関係を実験的に調べるためにEu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の単結晶試料に対して中性子回折実験を行った。磁気反射は$$mathbf{Q}=(h, k pm q, l)$$, $$q sim 0.3$$の位置に観測された。散乱ベクトル$$mathbf{Q}$$$$c$$軸にほぼ平行な$$(0, q, 1)$$$$b$$軸にほぼ平行な$$(0, 2-q, 1)$$の2つの磁気反射強度の温度変化の比較から磁気構造の変化を考察した。両者ともに$$T^c_C$$, $$T^a_C$$で変化が見られ、$$P$$の向きの変化に対応してスピンの向きが変化していることがわかった。らせん秩序及びサイン波秩序を仮定したモデルを元に2つの磁気反射強度を解析し、$$P$$の向きとの関係について考察した。

口頭

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気体積効果

飯久保 智; 竹中 康司*; 樹神 克明; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5では、昇温とともに格子定数が減少する、負の熱膨張が観測された。室温付近の広い温度範囲で観測されることから、ゼロ膨張材料の作成など広く熱膨張抑制剤として注目されている。われわれは、磁性と結晶格子が結合して起こる磁気体積効果の起こるメカニズム、さらにはブロードニングを起こす要因を明らかにする目的で、中性子回折によりMn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気構造,結晶構造を詳しく調べた。x$$>$$0.15では結晶構造が立方晶を維持し、かつ$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序が起きていることがわかった。同様の磁気構造は、大きな磁気体積効果を示すMn$$_3$$ZnN, Mn$$_3$$GaNでも観測されており、この系では$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序は磁気体積効果を増大させると考えられる。またx=0.5のブロードニングの起きている温度領域では、散乱強度の単純でない温度依存性が観測されている。$$Gamma^{5g}$$型反強磁性秩序と他の相との競合が起きている可能性が示唆される。

口頭

中性子小角散乱と紫外可視分光の同時測定によるリビングアニオン重合過程のその場観察

宮元 展義; 井上 佳尚*; 小泉 智; 橋本 竹治

no journal, , 

リビングアニオン重合では、反応中に触媒や重合末端が形成する超分子構造が重要な役割を担うことが知られている。本研究では、中性子小角散乱(SANS),ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC),紫外可視分光法(UV-Vis)による複合測定システムを活用して、フォスファゼン触媒(PZN)によるメチルメタクリレートのリビングアニオン重合過程をその場観察し、触媒・助触媒・重合末端が形成する超分子構造を明らかにし、重合メカニズムを検討した。PZN溶液のSANS観察では、PZN1分子より大きな散乱体の存在が確認され、PZNカチオンが会合して存在していることが示唆された。PZN溶液に助触媒Irgacure 184を加えると過剰な散乱が現れ、Irgacure 184がPZN会合体に取り込まれた複合構造の形成が示唆された。さらにモノマーを加えると重合反応が進行し、リビングポリマー溶液が得られた。リビングポリマー溶液のSANS観察では、GPCで見積もられた分子量と同程度の分子量のポリマー鎖が、PZN/IRG会合体と共存していることが示唆された。溶液を空気中の水分と接触させて失活させると、紫外可視スペクトルに大きな変化が現れたが、SANS曲線に変化は観察されなかった。これらのことから、本系においてリビングポリマーは会合せずに単独で存在していることが示された。

口頭

ポリメタクリル酸メチル-ポリスチレンジブロック共重合体の可逆的付加-脱離連鎖移動重合過程の観察; 中性子超小角散乱法によるその場・実時間観察

元川 竜平; 小泉 智; 飯田 優羽; Zhao, Y.; 川勝 年洋; 橋本 竹治

no journal, , 

可逆的付加-脱離連鎖移動重合法によりポリメタクリル酸メチルとポリスチレンからなるジブロック共重合体を合成し、この重合過程について中性子超小角散乱法によるその場・実時間観察を行った。この結果、均一溶液下でのジブロック共重合体の成長,重合反応誘起相分離構造の出現を、小角散乱の時間変化として追跡することに成功した。さらに、メゾスケールの重合反応誘起相分離構造の形成を詳細に解析した結果、はじめにマクロ相分離構造が出現し、これに追随して出現するミクロ相分離構造の形成が、ラジカル重合の生長反応速度と相関関係を持つことを実験的に初めて見いだすことに成功したので、この結果について発表する。さらに、中性子超小角散乱とクロマトグラフィー法を融合した実験手法は、不均一重合反応下で起こる相分離現象を観察するための強力な手段となることをアピールする。

口頭

中性子散乱用ハイブリッドアンビル技術の開発と応用

長壁 豊隆

no journal, , 

われわれは3GPa以上での単結晶中性子磁気回折実験を実現するため、超硬(WC)アンビルとサファイアアンビルとを組合せたハイブリッドアンビル技術の開発を行っている。このハイブリッドアンビルの利点は、ガスケットの変形量が少ないため加圧効率が良いこと、試料空間を大幅に拡大できること、透明なサファイア側から試料の観察やルビー蛍光法が使えること、などが挙げられる。一方、WC を採用したため、バックグラウンドの増加,中性子吸収,核反射ピークによる汚染等の悪影響もある。われわれは最適圧力媒体の探索も同時に行い、これまでにグリセリン媒体を使ったテスト実験で7GPaの静水圧を発生させ、6.2GPaでの磁気回折実験に成功した。ハイブリッドアンビルの応用例として、充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$及び価数転移物質YbInCu$$_{4}$$に対する単結晶磁気回折実験の結果を紹介する。

口頭

ニオブ酸化物ナノシートの水分散コロイド溶液における階層構造

山口 大輔; 宮元 展義; 小泉 智; 中戸 晃之*; 眞山 博幸*; 辻井 薫*; 橋本 竹治

no journal, , 

中性子,X線を使った超小角散乱,小角散乱法を相補的に活用し1nmから10$$mu$$mの5桁に渡る空間スケールを横断的に観察することで、層状ニオブ酸化物結晶K$$_{4}$$Nb$$_{6}$$O$$_{17}$$を水中で剥離して得られるナノシート(厚み1.6nm)が形成する液晶構造、及びその構造階層性を解明した。また、ニオブ酸化物ナノシートのコロイド状態と類似したフラクタル構造を有すると考えられる、ポーラスシリカの構造を原子力機構所属の中性子小角散乱装置SANS-J-IIに新たに導入された集光型デバイスを活用して観察した。その結果、ポーラスシリカとニオブ酸化物ナノシートのコロイド状態は同程度のフラクタル次元を有することが確認され、これまで困難であったコロイド状態におけるナノシートの空間分布の可視化という問題に対し、ポーラスシリカの顕微鏡観察との対比という方法により解決の糸口をつかんだので、その成果についても報告する。

口頭

溶媒コントラスト変化法を活用した中性子超小角散乱法による赤血球の階層構造の観察

岩瀬 裕希; 小泉 智

no journal, , 

JRR-3において実現した集光型偏極中性子超小角散乱装置SANS-J-IIと二結晶型中性子超小角散乱装置PNOを併用して、赤血球の階層構造と機能の相関について研究を行った。赤血球、及びその主な構成要素のサイズは、数ナノメートルから数マイクロメートルと広い空間スケールに渡る。SANS-J-IIとPNOを併用することで、これらの構造を万遍なく捉えることが可能となる。さらに各構成要素を選択的にその場観測するために、溶媒コントラスト変化法を活用した。中性子超小角散乱法によるその場観察に加え、光学顕微鏡による観察も相補的に行った。測定の結果、赤血球の外径だけでなく、赤血球の細胞膜の厚み,赤血球内のヘモグロビンの分布の様子、さらに赤血球内の含水率を定量化することに成功した。これらはSANS-J-IIとPNOの併用による広範囲波数Q領域測定と、中性子散乱の最大の特徴であるコントラスト変化法を組合せることで、初めて得られた成果であり、中性子科学会年会で発表することに値する成果であると考え、今回発表を行う。

口頭

結晶PDF解析法でみた光相変化記録材料Ge$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$のナノ構造

社本 真一; 樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; 山田 昇*; Proffen, T.*

no journal, , 

パルス中性子の特徴を利用した構造解析法の一つである結晶PDF解析法を用いた研究例として、光相変化記録材料DVD-RAMとして実用化されているGe$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$の結晶相とナノ相の局所構造解析を紹介する。ナノ相は格子定数が広がっており、GeSb$$_{2}$$Te$$_{4}$$と思われ、この異なる組成が結晶成長の核となる理由から、この系では核生成により結晶成長を起こすことがわかった。またそのアモルファス中に埋もれたナノ粒子の粒径分布を求める新しい試みについても報告する。

口頭

超イオン導電性材料における特異な低エネルギーダイナミクス

中村 充孝

no journal, , 

これまでにわれわれは、Ag系超イオン導電性ガラスの中性子非弾性散乱実験により高いイオン伝導度を示す試料ほど過剰な低エネルギー励起が観測され、2$AA $^{-1}$$程度以上での特異なダイナミクスを示すことを見いだしてきた。これらのガラス試料での結果を踏まえて、最近われわれは典型的な結晶性超イオン導電性材料であるAgIについても中性子非弾性散乱実験を実施し、転移点前後(420K)での低エネルギーダイナミクスの詳細な比較を行った。その結果、高いイオン伝導度を示す高温相にのみ過剰な低エネルギー励起が現れることを見いだし、結晶AgIにおける低エネルギー励起もまた、2.2$AA $^{-1}$$付近に現れる特徴的なダイナミクスに起因することがわかった。このように、ガラス及び結晶での超イオン導電性材料で見いだされた低エネルギー領域での動的相関は、固体電解質全体に普遍的な現象である可能性も考えられ、非常に興味深い。講演では、大強度パルス中性子ビームでの中性子非弾性散乱実験により明らかにされた超イオン導電性材料(ガラスと結晶双方)の特異な低エネルギーダイナミクスについて紹介し、超イオン導電性材料の伝導機構について考察を行う。

口頭

中性子超小角散乱法で生き物を生きたままの状態で見る

小泉 智

no journal, , 

生き物の中性子超小角散乱として生命科学及び物質科学からの実測例を示して口頭で発表する。その際10マイクロメートルまでの空間スケールを捉えるために、集光型超小角散乱法及び2結晶型小角散乱法を相補的に活用した。実際の生物として、セルロース生産バクテリア(酢酸菌)、及び産生されたセルロースの中性子超小角散乱を報告する。このバクテリアの断面は約1マイクロメートルで、生きた状態にあるバクテリアの外形から細胞膜に至る微細構造を中性子超小角散乱で横断的にとらえた。また物質科学の研究例としてリビングラジカル重合溶液のその場観察を報告する。可逆的付加脱離連鎖移動(RAFT)法によってラジカルを安定かつ持続的に維持しジブロック共重合体形成を合成した。この過程で反応溶液内に誘起される階層構造(ジブロック共重合体形成,ミクロ&マクロ相分離構造の出現)を、中性子超小角散乱でその場観察した結果を報告する。

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