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口頭

大面積イオンビームスパッタ装置による高性能中性子スーパーミラーの開発

丸山 龍治; 山崎 大; 海老澤 徹*; 日野 正裕*; 曽山 和彦

no journal, , 

中性子スーパーミラーは、研究用原子炉や核破砕型パルス中性子源で発生する中性子を効率的に実験装置まで輸送し、さらに必要な位置で分岐及び集束させるうえで重要となる中性子光学素子である。J-PARCにおける大強度パルス中性子源等で用いられる中性子光学機器の製造のために、0.2m$$^{2}$$の成膜可能面積をもつ大面積イオンビームスパッタ装置が導入され、これを用いてスーパーミラーの開発を行っている。スーパーミラーの高臨界角化においてはNiの全反射臨界角の6.7倍のミラーが、高反射率化においてはNiの3倍の臨界角のもので反射率85%以上のミラーがそれぞれ得られたので、これらの開発方法及び実験結果について報告する。

口頭

非干渉性中性子非弾性散乱によるタンパク質ダイナミクスの水和効果

中川 洋; 城地 保昌*; 北尾 彰朗*; 柴田 薫; 郷 信広; 片岡 幹雄

no journal, , 

タンパク質のボソンピークや動力学転移の水和効果を中性子非弾性散乱により調べた。極低温では3$$sim$$4meVにボソンピークが観測され、ピーク位置は水和により高エネルギー側へシフトすることがわかった。ボソンピーク近傍のスペクトルが示すタンパク質の低振動モードは調和振動的であり、ピークのシフトからそのばね定数は水和量が多いほど大きくなると言える。これは水素結合を介した水和水とタンパク質の相互作用によってタンパク質の低振動モードのエネルギー地形がより凸凹になったことに起因し、このことはシミュレーションからの理論的な予測(Y.Joti et al.,2005)と一致する。一方、水和量が約0.2(g water/g protein)以上で240K付近において動力学転移が観測された。なぜ動力学転移が水和依存的に生じるのかを調べるために、中性子散乱の同位体効果を利用して水和水のダイナミクスを直接観測した。その結果、転移温度以下の低温では水和量に関係なくタンパク質と水分子の揺らぎの大きさはほぼ同じであった。また転移が生じない低い水和量の場合では転移温度以上でもやはりタンパク質とほぼ同じであった。一方、動力学転移が生じる時には同時に水和水の揺らぎが大きくなっていることが明らかになった。高い水和量で生じるタンパク質表面の水分子の特異的なダイナミクスが、タンパク質と水分子の界面に存在する水素結合ネットワークを介してタンパク質の振動モードと相互作用し、その結果動力学転移が生じると考えている。

口頭

生体高分子用中性子回折装置BIX-3, BIX-4による2006年度の研究成果

栗原 和男; 玉田 太郎; 大原 高志; 黒木 良太

no journal, , 

BIX-3, 4(原子力機構$$cdot$$JRR-3)を用い、2006年度は茨城大学田中助教授ら、大阪府立大学木下助手らと共同で下記タンパク質の中性子回折データを収集し、現在構造精密化中である。ブタ膵臓インスリン(正方晶)では2.5$AA $分解能のデータを得た。この晶系で観測されるpHに依存したヒスチジン残基のコンフォメーション変化をそのプロトン化状態から解析していく。同タンパク質$$cdot$$2Zn含有型結晶では2.0$AA $分解能のデータを得た。インスリンは膵臓でZnイオンと結合した6量体で保存される一方、単量体の形でホルモンとして働くため、正方晶と2Zn含有型での構造比較から生物作用on/off機構の理解を目指す。ウシ膵臓リボヌクレアーゼA(RNA加水分解酵素)では1.5$AA $の高分解能データを取得した。その触媒,基質認識機構での水素・水和水の役割を解明する。ブタ膵臓エラスターゼ(1.75$AA $分解能データ取得)はセリンプロテアーゼの一種で各種炎症性疾患を引き起こし、その阻害剤開発のため構造を基盤とした創薬研究に使われてきた。これは中性子回折法で解析する初めての薬物標的タンパク質で、薬物・タンパク質間相互作用を中性子解析で検証する重要な例となると思われる。

口頭

4次元空間中性子探査装置(四季)の開発

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 中島 健次; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 鈴谷 賢太郎; 猪野 隆*; 大山 研司*; et al.

no journal, , 

4次元空間中性子探査装置(4SEASONS、四季)は大強度陽子加速器(J-PARC)の核破砕中性子研究施設に建設されるチョッパー型非弾性散乱装置の一つである。本装置は高温超伝導体及び関連物質のダイナミクスの研究を目的としており、入射エネルギー範囲($$E_i=5$$-300meV)や分解能(エネルギー遷移$$E=0$$のとき$$Delta E/E_i=5$$-6%)はこれらの系の観測に必要十分な値を選択している。このように分解能を緩和し、かつ高効率の中性子光学デバイスを備えることで試料位置での高い中性子束を実現する。さらに、新型Fermiチョッパー(MAGICチョッパー)によるRRM法測定によって測定効率のさらなる向上を図り、併せて既存のチョッパー型分光器に比べて2桁高い測定効率の実現を目指している。本発表では、本装置の予想性能及び、最近の開発状況について紹介する。

口頭

4次元空間中性子探査装置(四季)のガイド管の検討

梶本 亮一; 中島 健次; 中村 充孝; 曽山 和彦; 横尾 哲也*; 及川 健一; 新井 正敏

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4次元空間中性子探査装置(4SEASONS、四季)は大強度陽子加速器(J-PARC)の核破砕中性子研究施設に建設されるチョッパー型非弾性散乱装置の一つである。この装置での減速材-試料間の距離($$L_1$$)は18m、入射中性子のエネルギー範囲は5-300meVであるが、試料位置での中性子線束を増強するために減速材-試料間に収束形状の中性子スーパーミラー・ガイド管を備える予定である。本研究ではMcStasによるモンテカルロ・シミュレーションなどにより、ガイド管のデザインについて検討した。その結果、楕円形状のガイド管配置をとることにより、上記の広いエネルギー範囲にわたって十分な強度ゲインが得られることがわかった。

口頭

Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の電気分極と磁気構造

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 古府 麻衣子*; 野田 耕平*; 桑原 英樹*

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$$R$$MnO$$_{3}$$は長周期磁気秩序相で強誘電性を示すことで最近注目されているが、その多くでは自発電気分極$$P$$は長周期磁気秩序がらせん秩序となる時に出現している。Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$$$T_N=47$$K以下で反強磁性転移を示す。$$T^c_C=25$$K以下で$$c$$軸に平行な自発電気分極が生じるが、その向きは$$T^a_C=23$$K以下で$$a$$軸方向へと変化する。この電気分極の変化と磁気構造の関係を実験的に調べるためにEu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の単結晶試料に対して中性子回折実験を行った。磁気反射は$$mathbf{Q}=(h, k pm q, l)$$, $$q sim 0.3$$の位置に観測された。散乱ベクトル$$mathbf{Q}$$$$c$$軸にほぼ平行な$$(0, q, 1)$$$$b$$軸にほぼ平行な$$(0, 2-q, 1)$$の2つの磁気反射強度の温度変化の比較から磁気構造の変化を考察した。両者ともに$$T^c_C$$, $$T^a_C$$で変化が見られ、$$P$$の向きの変化に対応してスピンの向きが変化していることがわかった。らせん秩序及びサイン波秩序を仮定したモデルを元に2つの磁気反射強度を解析し、$$P$$の向きとの関係について考察した。

口頭

白色パルス中性子の磁気集光とその応用

鈴木 淳市; 篠原 武尚; 奥 隆之; 清水 裕彦; Pynn, R.*

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われわれはこれまでに磁気屈折集光素子(磁気レンズ)を開発し、単色ビームを利用する集光型偏極中性子小角散乱装置への応用に成功してきたが、現在、この磁気レンズの白色中性子への応用研究に取り組んでいる。磁気レンズは、ビーム経路に物質を有しないので余計な散乱や吸収がない、得られる集光ビームが偏極ビームである、直線配置できる等の利点があるが、ビーム経路に物質を有しない点や直線配置性はBragg条件を満足する最長波長以下の短波長中性子を含む白色中性子利用にとって重要な利点となる。われわれは白色中性子を集光するために飛行時間法と組合せて磁気レンズ内部に発生する磁場勾配を時間的に変化させる方法と磁気レンズの有効長を時間的に変化させる方法の開発に取り組み、最近、その原理実証実験に成功した。また、パルス中性子小角散乱法への応用の可能性の追求も進めており、長波長帯域だけでなく短波長帯域の中性子の集光が、広波長帯域の中性子の同時利用による利得の向上をq分解能の低下なく実現するために極めて有効であることを確認した。

口頭

中性子源特性試験装置NOBORUの建設

及川 健一; 前川 藤夫; 原田 正英; 甲斐 哲也; 酒井 健二; 明午 伸一郎; 春日井 好己; 勅使河原 誠; 大井 元貴; 加藤 崇; et al.

no journal, , 

パルス核破砕中性子源JSNSの出力は、既存の核破砕中性子源の出力を約1桁上回り、試運転を開始した米国SNS(定格2MW)と並び、世界で初めてのMWクラスパルス核破砕中性子源となる。JSNSを安定かつ安全に運転し、ユーザーに高品質,大強度の中性子ビームを提供することが使命となる。そこで、中性子源施設として独自の中性子ビームラインを所有し、自ら責任を持って中性子ビームの質を把握し、より良い中性子ビームの提供を目指すために、中性子源特性試験装置(英語名:NeutrOn Beam-line for Observation and Research Use、略称:NOBORU)を建設する。本装置では「高品質大強度中性子ビーム提供のための中性子源特性測定」を行い、(1)各種運転パラメータと中性子ビームの相関把握,(2)ユーザーに対する中性子ビーム情報提供,(3)中性子源構成機器の健全性確認,(4)中性子源設計の妥当性検証,(5)測定手法開発を行って行く。

口頭

J-PARC中性子源の結合型水素モデレータの特長

甲斐 哲也; 原田 正英; 勅使河原 誠; 鬼柳 善明*; 渡辺 昇*

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現在、J-PARC計画の主要施設の一つとして、1MW核破砕中性子源の建設が進められている。本発表では、中性子源に設置される3種類のモデレータのうち、パルスピーク強度と時間積分強度が高い中性子を得ることを優先して設計された結合型水素モデレータについて、その特長を紹介する。主な特長として時間積分強度空間分布が周辺部で大きくなるという点,円筒形状の採用により時間積分強度は直方型と同程度で、パルスピーク強度が向上される点について、報告する。

口頭

Cr(001)/Sn多層膜中のスピン密度波の波長不連続転移

武田 全康; 加倉井 和久; 壬生 攻*

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非磁性原子であるSnの単原子層を周期的に挿入したCr(001)/Sn多層膜では、Cr元素が固有に持つフェルミ面のネスティング効果と、Snを挿入したことによる人工的な周期的境界条件との競合によって、バルクとは異なるスピン密度波(SDW)が誘起される。最も大きな特徴は、Sn層によるCrの磁気モーメントのピンニング効果によって、SDWの腹がSnの位置に固定されることである。一方で、本質的にCrのSDWの波長を決定するネスティングベクトルの大きさは温度変化をするため、両者の競合により、SDWの波長が温度変化により不連続に変わること(Phase slip transition)が期待される。10.2nmの人工周期をもつCr/Sn多層膜について、JRR-3のTAS-1とTAS-2分光器を使ってこの相転移の詳細を調べたので、その実験の詳細と結果を報告する。

口頭

中性子局所ドーピングに向けた$$^{30}$$Si同位体濃縮薄膜

山田 洋一; 山本 博之; 大場 弘則; 笹瀬 雅人*; 江坂 文孝; 山口 憲司; 鵜殿 治彦*; 社本 真一; 横山 淳; 北條 喜一

no journal, , 

シリコン同位体$$^{30}$$Siは中性子照射により$$^{31}$$Pに核変換することからドーパントとして機能することが知られている。本研究ではこの現象を応用し、原子力機構において開発された高効率な同位体濃縮法により得られた$$^{30}$$Si濃縮SiF$$_{4}$$($$^{30}$$Si:$$sim$$30%)を原料として$$^{30}$$Si濃縮薄膜を作製し、高精度ドーピング手法の開発を目指した。作製した薄膜の質量分析の結果から原料とほぼ同じ同位体組成であることを明らかにした。これらの結果と併せて薄膜及び界面の構造,中性子照射に伴う電気特性の変化についても議論する。

口頭

茨城県生命物質構造解析装置における中性子光学系の設計

大原 高志; 栗原 和男; 日下 勝弘; 細谷 孝明; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*; 尾関 智二*; 相澤 一也; 森井 幸生; 新井 正敏; et al.

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茨城県生命物質構造解析装置は、J-PARCの物質生命科学実験施設に設置される単結晶回折計で、生体高分子及び有機低分子の構造解析を目的とする。本装置は中性子線源からの距離が40mあり、中性子を効率的に輸送する光学系が必要不可欠である。今回、本装置の中性子光学系として、スーパーミラーガイド管を設計した。ガイドの形状のうち、水平方向には曲率半径4300mのカーブドガイドを用いることで高エネルギーの$$gamma$$線及び中性子線を除去し、さらに先端部のテーパードガイドで中性子を集光する。一方、垂直方向は多段階のテーパードガイドを組合せることでミラー表面での中性子の反射回数を減らし、反射による中性子の減少を抑えた。McSTAS及びIDEASを用いたモンテカルロシミュレーションによって試料位置での中性子の強度などを評価したところ、ストレートガイドを用いた場合と比較して0.7$AA $で2倍、1.0$AA $でも1.6倍のゲインが得られた。

口頭

マルチフェロイック$$R$$Mn$$_{2}$$O$$_{5}$$における磁場誘起誘電相転移と格子不整合-整合磁気相転移

木村 宏之*; 脇本 秀一; 鎌田 陽一*; 野田 幸男*; 加倉井 和久; 金子 耕士; 目時 直人; 近 圭一郎*

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$$R$$Mn$$_{2}$$O$$_{5}$$($$R=$$ rare earth, Bi, Y)は巨大電気磁気効果(CMR効果)を示す物質として知られている。CMR効果を示す物質の共通な性質として、磁気秩序と誘電秩序が共存するマルチフェロイック状態があるが、二つの秩序の微視的な相関はまだ明らかにされていない。われわれはその微視的相関を明らかにするために、磁場中中性子回折実験を行って、磁場誘起微視的磁性と誘電性との関係を調べた。その結果、磁場印加によって強誘電相が出現するHoMn$$_{2}$$O$$_{5}$$と、それとは逆に強誘電相が消失するErMn$$_{2}$$O$$_{5}$$において、誘電相転移と同時に格子不整合-整合磁気相転移が起こることを見いだした。得られた結果から誘電性と磁性の温度-磁場相図を描いてみると、誘電性及び磁性における相境界が完全に一致し、格子整合磁気相でのみ強誘電相が現れることがわかった。このことは、この系で現れる誘電相転移が磁気相転移によって引き起こされ、さらに強誘電相にとって格子整合磁気構造が必須であることを示している。

口頭

対相関関数を用いた構造解析に対するナノ粒子の有限サイズ効果

樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; 社本 真一

no journal, , 

原子対相関関数に対するナノ粒子の有限サイズ効果をさまざまな形状の粒子について、連続体近似を用いて動径分布関数を計算することによって議論した。その結果対相関関数や動径分布関数のふるまいが粒子のサイズ及び形状に依存することがわかった。さらに一般的な回折理論の考察から、この有限サイズ効果を取り入れた対相関関数を用いた構造解析手法(PDF解析)に用いる公式を導出した。このときこの公式内に含まれる補正因子が小角散乱で観測される散乱関数と関連するものであることも同時に証明した。またこうして得られた公式が実際に実験結果を再現できることも確認した。

口頭

電気分極を示す電荷・スピンフラストレート積層三角格子物質LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の中性子散乱研究

加倉井 和久; 池田 直*; 永井 聡*; 松田 雅昌; 石井 慶信; 大和田 謙二; 稲見 俊哉; 吉井 賢資; 村上 洋一*; 鬼頭 聖*; et al.

no journal, , 

電荷秩序したLuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$における異常磁気秩序過程が改3号炉に設置されたTAS-1及びTAS-2を使用した中性子散乱実験により明らかにされたので、報告する。この物質では鉄イオンが六方称の二重層を構成する。鉄イオンが三角格子の配列を持つにもかかわらず、フェリ磁性的な成分を持つ強い2次元的反強磁性相関が存在し、T$$_{N}$$=242K以下で3次元秩序を起こす。さらにT$$_{f}$$=177Kで層間の秩序が崩れ、新しいスピン凍結状態を示唆する磁気散乱が観測される。T$$_{f}$$における磁気秩序変化は顕著なヒステレジスを示すことが明らかにされた。またc-軸方向に磁場をかけると、T$$_{f}$$が低温に変化し、3T以上の磁場ではこの異常が消失することが観測された。

口頭

中性子小角散乱実験用動的核スピン偏極装置の開発

熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智

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高分子生体物質などのソフトマターと呼ばれるものの多くは、水などの溶媒環境により形を変えその形に応じた機能を発揮する。中性子小角散乱法を用いてソフトマターの構造を研究するうえで最も重要となるのが、溶質であるソフトマターと溶媒との間で中性子散乱長の差(コントラスト)を設けることである。従来は溶媒もしくは溶質の一部の軽水素原子を中性子散乱長の異なる重水素に置換することでコントラストを得てきた。しかしながら、重水素置換はどのような物質でも容易に行えるものではなく、生体物質のような複雑物質でそれを行うのは非常に難しい。今後、中性子小角散乱法を用いてより多くのより複雑な物質の構造を決定するうえで、新たなコントラストを得る手法を確立することは重要である。水素原子に対する中性子散乱長は、中性子と水素原子核間の相対的なスピンの向きに強く依存する。われわれは低温・強磁場に磁気共鳴の技術を組合せた核スピン偏極装置を製作し、偏極中性子ビームと選択的に核スピン偏極された測定対象部位との散乱からその構造に対する知見を得ようとするものである。

口頭

J-PARC/MLFのデータ収集システム

中谷 健; 大友 季哉*; 新井 正敏

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日本原子力研究開発機構(JAEA)と高エネルギー加速器研究機構(KEK)は共同でJ-PARC/MLFの中性子実験装置の2008年実験開始に向けて整備を進めている。われわれのグループでは、昨年から中性子実験装置用データ収集システムのプロトタイプ開発を行い、制御方式や一次データ処理方式について検討を重ねてきた。今年度は、JAEAが建設する低エネルギー分光器と新材料解析装置の製作開始に伴ってそれぞれの装置の検出器の仕様が決定したので、それに合わせたデータ収集システムの要求性能を検討した。その結果、この性能を満足し、JAEAの装置のみならずその他の建設予定の装置にも応用が利き、J-PARCのフルスペック運転にも十分対応可能なデータ収集システムを製作できる目処が立った。今回の発表では、このデータ収集システムの基幹技術となるSiTCPを紹介するとともに、これをインターフェースとするデータ収集システムについての報告を行う。

口頭

フィラメントアクチン・ポリカチオン複合体の構造形成

増井 友美; 敷中 一洋*; Kwon, H.*; 小泉 智; 橋本 竹治; 岩瀬 裕希; 角五 彰*; Gong, J.*

no journal, , 

アクチン分子は生体内に最も豊富に存在する球状タンパク質であり、生体内のアクチン結合タンパク質と結合することで高次構造を形成し細胞運動を担う。このため、細胞運動のメカニズムを明らかにするために、アクチン分子が形成するコンプレックスの構造の研究は精力的に進められてきた。従来のアクチンの研究は蛍光顕微鏡手法により行われ、低濃度でのアクチンの構造形成が明らかになってきた。しかしながら、高濃度のアクチンの観測は、蛍光による背景光がノイズとなるためその振る舞いはほとんど調べられていない。一方、生体内のアクチン濃度は高く、高濃度領域のアクチンの構造形成を調べることは、細胞運動のメカニズムを明らかにするうえで大変重要となる。そこで、本研究では中性子超小角散乱法を利用し、蛍光標識なしかつ高濃度といったより生体内に近い実験条件下でのアクチンコンプレックスの構造を追跡した。その結果、顕微鏡実験の濃度ではコンプレックスを形成しない条件でも、高濃度のアクチンではコンプレックスを形成すること、また、低濃度のアクチンのコンプレックス形成とは異なる経路で構造を形成していくことを明らかにした。

口頭

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気体積効果

飯久保 智; 竹中 康司*; 樹神 克明; 高木 英典*; 社本 真一

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Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5では、昇温とともに格子定数が減少する、負の熱膨張が観測された。室温付近の広い温度範囲で観測されることから、ゼロ膨張材料の作成など広く熱膨張抑制剤として注目されている。われわれは、磁性と結晶格子が結合して起こる磁気体積効果の起こるメカニズム、さらにはブロードニングを起こす要因を明らかにする目的で、中性子回折によりMn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気構造,結晶構造を詳しく調べた。x$$>$$0.15では結晶構造が立方晶を維持し、かつ$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序が起きていることがわかった。同様の磁気構造は、大きな磁気体積効果を示すMn$$_3$$ZnN, Mn$$_3$$GaNでも観測されており、この系では$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序は磁気体積効果を増大させると考えられる。またx=0.5のブロードニングの起きている温度領域では、散乱強度の単純でない温度依存性が観測されている。$$Gamma^{5g}$$型反強磁性秩序と他の相との競合が起きている可能性が示唆される。

口頭

中性子小角散乱と紫外可視分光の同時測定によるリビングアニオン重合過程のその場観察

宮元 展義; 井上 佳尚*; 小泉 智; 橋本 竹治

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リビングアニオン重合では、反応中に触媒や重合末端が形成する超分子構造が重要な役割を担うことが知られている。本研究では、中性子小角散乱(SANS),ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC),紫外可視分光法(UV-Vis)による複合測定システムを活用して、フォスファゼン触媒(PZN)によるメチルメタクリレートのリビングアニオン重合過程をその場観察し、触媒・助触媒・重合末端が形成する超分子構造を明らかにし、重合メカニズムを検討した。PZN溶液のSANS観察では、PZN1分子より大きな散乱体の存在が確認され、PZNカチオンが会合して存在していることが示唆された。PZN溶液に助触媒Irgacure 184を加えると過剰な散乱が現れ、Irgacure 184がPZN会合体に取り込まれた複合構造の形成が示唆された。さらにモノマーを加えると重合反応が進行し、リビングポリマー溶液が得られた。リビングポリマー溶液のSANS観察では、GPCで見積もられた分子量と同程度の分子量のポリマー鎖が、PZN/IRG会合体と共存していることが示唆された。溶液を空気中の水分と接触させて失活させると、紫外可視スペクトルに大きな変化が現れたが、SANS曲線に変化は観察されなかった。これらのことから、本系においてリビングポリマーは会合せずに単独で存在していることが示された。

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