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論文

Development of a thermal neutron-sensitive liposome for a novel drug delivery system aiming for radio-chemo-concurrent cancer therapy

赤松 憲

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1179 - 1183, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.07.007
 被引用回数：7 パーセンタイル：43.76(Chemistry, Physical)

熱中性子照射によって破壊される熱中性子感受性リポソームを開発する。腫瘍に蓄積した熱中性子感受性リポソームが熱中性子により破壊されて、封入した抗癌剤が放出されるような薬物放出制御システムを構築する。リポソーム破壊に最も寄与する化学種は、水の放射線分解物である・OHと予想した。その仮説に従い、まず実験室光源である軟X線を用いてリポソームの脂質組成と放射線感受性の関係を調べた。軟X線を用いた実験で得られた結果をもとに、ホウ素化合物と抗癌剤を封入したリポソームを作製し、中性子照射による抗癌剤の放出性を調べた。軟X線を用いた基礎検討により、3成分系リポソームの放射線感受性は、(1)リポソーム懸濁液の濃度,(2)リポソーム脂質組成,(3)線量率の影響を大きく受けることが明らかとなった。(1)(2)(3)を最適化した結果、100Gy未満の線量で破壊されるリポソームを構築することができた。基礎検討をもとに作製したリポソームにホウ素化合物及び抗癌剤カルボプラチンを封入し、ホウ素中性子捕捉反応による抗癌剤放出性を調べた。その結果、照射により抗癌剤の放出速度が有意に上昇することが明らかとなった。

論文

Synchrotron radiation photoelectron studies for primary radiation effects using a liquid water jet in vacuum; Total and partial photoelectron yields for liquid water mear the oxygen $$K$$-edge

鵜飼 正敏*; 横谷 明徳; 野中 裕介*; 藤井 健太郎; 斎藤 祐児

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1202 - 1206, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.07.011
 被引用回数：6 パーセンタイル：39.83(Chemistry, Physical)

電子的な特性の観点からDNAの水和構造を明らかにするため、DNAが溶解した液体試料を液体分子線として真空中に導出した後これに対する光電子分光実験が可能となる装置を開発した。光源として、シンクロトロン軟X線を分光して得たビームを用いた。本発表では、(1)水の部分光電子断面積を酸素K吸収端付近で測定した結果及び酸素のオージェ電子を分光測定した結果と、(2)DNA関連の生体分子試料としてAMP, CMP及びGMPの各ヌクレオチド分子の水溶液に対する窒素K吸収端領域における全電子収量スペクトルを測定した結果を発表する。実験はSPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)で行った。試料液体分子線は真空中で$$phi$$=20$$mu$$m程度であり、これに直交するように50$$mu$$m程度まで集光した単色軟X線ビームを照射した。興味ある結果として、生体分子試料は水のあるなしでその吸収スペクトルには大きな差がなかったが、一方水の酸素から放出されたAuger電子のエネルギーは、励起軟X線エネルギーに顕著に依存した。

論文

The Role of a radial ion-track distribution in semiconductors studied by numerical simulations

小野田 忍; 平尾 敏雄; 大島 武; 伊藤 久義

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1116 - 1119, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.06.025
 被引用回数：7 パーセンタイル：43.76(Chemistry, Physical)

イオントラックの空間分布が、高エネルギー重イオンが半導体に入射することで発生する異常ノイズ(過渡電流)に及ぼす役割を解析した。イオントラック半径をさまざまに変えた条件で数値計算を実施し、過渡電流波形を求めた。実験結果と計算結果を比較した結果、数MeVの重イオンの場合、イオントラックの空間分布は過渡電流にほとんど影響を及ぼさないことがわかった。しかしながら、数百MeVの高エネルギー重イオンの場合、過渡電流波形はイオントラックの空間分布に大きく左右される結果が得られた。両者の違いは、イオントラック中心のキャリア密度が異なることによる移動度の違いに由来すると考えられる。数値計算においてイオントラック半径をペナンブラ半径と同等、もしくは小さい値とすることで、数値計算により実験結果をよく再現できることが明らかとなった。

論文

Future perspectives of radiation chemistry

籏野 嘉彦

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1021 - 1025, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.06.018

荷電粒子及びフォトンの物質との相互作用に関する研究分野の最近の調査結果から、この研究分野における将来へ向けての研究課題と、特に放射線化学を含むこの分野をより一層活性化するための方策について貴重な情報が得られた。本講演(キーノートレクチャー)では、その結果に基づいて、標記の課題について以下の諸点から検討する。(1)放射線化学における中心的な課題についてより一層の研究が行われなければならないが、それによって、この分野が外に対して閉じてはならない。(2)放射線に関する物理学,化学,生物学,医学,工学はより一層相互に交流するべきである。(3)基礎研究はより一層応用研究と交流して特徴のある研究領域を作り出す努力が必要である。(4)物質中の分子のイオン化・励起の現象を共通の研究対象とする多くの関連分野との間でインターフェイス研究領域を構築する努力が必要である。

論文

Radiolysis study of actinide complexing agent by irradiation with helium ion beam

須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 木村 貴海

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1140 - 1144, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.06.031
 被引用回数：33 パーセンタイル：88.02(Chemistry, Physical)

使用済核燃料からマイナーアクチノイドを選択的に分離する目的で開発してきた錯形成剤TODGAについて、その放射線分解特性を明らかにするため、本研究では加速器を利用したヘリウムイオンビームの照射実験を行った。その結果、同じ吸収線量でも$$gamma$$線を照射した場合に比べヘリウムイオンを照射した場合ではTODGAの分解率が小さい値を示した。さらに、エネルギーの異なるヘリウムイオンを照射して得た分解率のエネルギー依存性の結果から、ドデカン溶液中のTODGAはLETの高い放射線ほどTODGAの分解反応が抑えられることがわかった。

論文

Free radical scavenging and radioprotective effects of carnosine and anserine

Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 籏野 嘉彦

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1192 - 1197, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.07.023
 被引用回数：35 パーセンタイル：88.55(Chemistry, Physical)

Two histidine-containing natural dipeptides, carnosine and anserine ($$beta$$-alanyl-1-methyl- L-histidine), have been examined for their antioxidant and radioprotective abilities. Pulse radiolysis studies indicated the antioxidative properties of carnosine and anserine aqueous solutions at different pHs. The rate constants for the reaction OH radical with carnosine at neutral pH were determined to 5.3$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$ at 300 nm, and 4.1$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$ at 400 nm, respectively. Carnosine and anserine also protected plasmid pUC18 DNA from X-ray radiation induced strand breaks as evidenced from the studies by agarose gel electrophoresis. Carnosine showed higher protective efficiency under the experimental conditions. Our data demonstrated that carnosine and anserine may play an important role in the maintenance of the antioxidant system.

論文

Pulse radiolysis study of ion-species effects on the solvated electron in alkylammonium ionic liquids

近藤 孝文*; 浅野 晃*; Yang, J.*; 法澤 公寛*; 高橋 憲司*; 田口 光正; 永石 隆二; 加藤 隆二*; 吉田 陽一*

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1157 - 1160, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.07.004
 被引用回数：28 パーセンタイル：84.59(Chemistry, Physical)

ナノ秒及びピコ秒のパルスラジオリシス法を用いて、アンモニア系のイオン液体(DEMMA-TFSI, DEMMA-BF4, TMPA-TFSI, PP13-TFSI, P13-TFSI and P14-TFSI)中の溶媒和電子の吸収スペクトル並びに反応挙動を研究した。吸収スペクトルはすべてのイオン液体で1100nmに吸収ピークをもち、そのモル吸光係数は1.5-2.3$$times$$10$$^{4}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$であった。溶媒和電子とピリジンとの反応の速度定数は1.5-3.5$$times$$10$$^{8}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$で、粘性係数から評価した拡散律速に比べ1桁大きな値を示した。また、溶媒和前の電子もピリジンと反応し、溶媒和電子に比べて3桁も大きい速度定数7.9$$times$$10$$^{11}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$を得た。

口頭

Water radiolysis with heavy ions of wide range of energies; Investigation of initial track structure with deterministic simulations

山下 真一; 勝村 庸介; 前山 拓哉*; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

高エネルギー(最大で28GeV,核子あたり500MeV/u)のヘリウムイオンから鉄イオンまでの重粒子線による水の放射線分解について、決定論的シミュレーションである拡散モデルを用い、初期のトラック構造と生成物収量との相関を検討した。この際、従来の平均的なトラック構造モデルを用いることで古典的なトラック構造の描像の妥当性についても検討した。

口頭

A Quantitative analysis of the yield of radiation-induced DNA strand breaks in hydrated plasmids

鹿園 直哉; 漆原 あゆみ*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳

no journal, , 

電離放射線による損傷生成をより深く理解するために、簡単なモデルを作成しプラスミド実験における損傷生成収率及びそのLET依存性を定量的に記述することを試みた。このモデルではプラスミドにイオンが当たる確率,イオンが当たったとき損傷が生じる確率、がポアソン分布に従うと仮定した。モデルによる結果とわれわれが以前行った水和プラスミドの照射実験結果と比較検討したところ、鎖切断収率の線量依存性,LET依存性、さらには鎖切断のクラスター化がうまく説明でき、モデルの妥当性が明らかとなった。

口頭

Sensitive yield measurement of OH in water radiolysis at the Bragg peak of high; Energy heavy-ions with CCA as a fluorescent probe

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 田口 光正; 木村 敦; 室屋 裕佐*; 村上 健*

no journal, , 

高エネルギー重粒子線を使用したがん治療は既に実用化されている。これは基礎研究や臨床研究を通し、その有効性が現象論的に確立されているためである。しかし、そのような有効性が生じる詳細なメカニズムについては依然不明な点も多く、特に生体主成分が水であることから高エネルギー重粒子線による水の放射線分解についての理解が重要と言える。水の放射線分解生成物のうち、OHラジカルが最も間接効果に寄与することが知られているため、これまで幾つかの研究でOH収量が報告されてきた。これらの報告では吸光分析が用いられており、LET増加に伴うOH収量の減少に対して十分な感度があるとは言い難い。そこで本研究ではCCA(Coumarin-3-carboxylic acid)をケイ光プローブとして用い、従来よりも高感度な収量測定を目指した。さらに、報告の少ない高エネルギー重粒子線のブラッグピーク付近におけるOH収量を評価した。

口頭

Formation and decay of H$$_{2}^{+}$$-core H$$_{6}^{+}$$ in irradiated parahydrogen

熊田 高之

no journal, , 

放射線照射により固体パラ水素中に生成した、捕捉電子とH$$_{6}$$$$^{+}$$イオンの収量は、D$$_2$$やHDといった同位体不純物を数パーセント添加すると、大きく増大する。われわれは放射線分解により生じた自由電子が、H$$_{2}$$よりも誘電率の大きいD$$_{2}$$やHDに捕捉され、正イオンとの再結合が妨げられたせいであると結論づけた。水素同位体による捕捉は、正イオンのH$$_{6}$$$$^{+}$$でも見られた。D$$_{2}$$やHDを添加した系では、H$$_{6}$$$$^{+}$$が、H$$_{6}$$$$^{+}$$+D$$_{2}$$$$rightarrow$$H$$_{4}$$D$$_{2}$$$$^{+}$$+H$$_{2}$$などの反応を経て、同位体濃縮されていることが確認された。H$$_{6}$$$$^{+}$$は、H$$_{6}$$$$^+$$+H$$_{2}$$$$rightarrow$$H$$_{2}$$+H$$_{6}$$$$^{+}$$により固体パラ水素中を拡散できるが、D$$_{2}$$やHD近傍の捕捉電子と同様に、H$$_{6}$$$$^{+}$$の同位体置換体は拡散することができない。

口頭

Dissipative particle dynamics simulation of radiation-grafted fluoropolymer electrolyte membranes; Phase separation and water transport

澤田 真一; 八巻 徹也; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*; 前川 康成

no journal, , 

架橋ポリテトラフルオロエチレンを基材とする放射線グラフト電解質膜の散逸粒子動力学シミュレーションを行い、膜の相分離構造と水輸送特性を調べた。平衡状態下では、水とスルホン酸基が凝集して親水性クラスターを形成した。クラスターのサイズは、イオン交換容量が増え、含水率が増すとともに大きくなった。イオン交換容量が同じながらも異なるグラフト鎖構造を有する膜では、高密度グラフト鎖をもつときほど水が動きやすかった。これは、水分子とスルホン酸基の相互作用が低下したからであると考えられる。

口頭

A Study on rate constants of free radical scavenging reaction of edaravone and its derivatives

端 邦樹; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; 工藤 久明*; 中川 恵一*; 中川 秀彦*

no journal, , 

Edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) is known as a neuroprotective as well as a radioprotective drug, and some edaravone derivatives are also studied and developed as a radioprotector. These are thought to be due to their potent free radical scavenging activity. Pulse radiolysis technique was performed to examine the reactivity of edaravone and its derivatives (Fig.1) towards $$^{.}$$OH in aqueous solution. The rate constants of the reaction of some edaravone derivatives with $$^{.}$$OH were measured by both buildup kinetics and competition method using CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ and DMPO (5,5-dimethyl-1-pyrroline-N-oxide) as competitors. The experimental results showed all derivatives were good $$^{.}$$OH scavengers ($$sim$$10$$^{10}$$ dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$). Moreover, the rate constants of derivative No.1 and No.5 by competition method with the DMPO were estimated twice as high as that by buildup kinetics. This might be due to a possible interaction between the pyridine ring and DMPO. The interaction between the derivative and DMPO was also implied by UV spectroscopy. Since the DMPO is widely used as a competitor for the determination of reactivity of antioxidants in an ESR spin trapping method, this result suggests that much care should be paid for using the DMPO, which might induce a certain interaction with the pyridine ring.

口頭

$$gamma$$-ray irradiation and electron-beam pulse radiolysis study of $$kappa$$-carrageenan

Abad, L.*; 工藤 久明*; 佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 玉田 正男; Fu, H.*; 室屋 裕佐*; Lin, M.; 勝村 庸介*; Dela Rosa, A. M.*

no journal, , 

海洋多糖類である$$kappa$$-カラギーナンの放射線分解物は、植物成長などの生理活性を有し、実用化が期待されている。しかし、$$kappa$$-カラギーナンの放射線分解メカニズムについて詳細になっていないため、照射雰囲気の違いによる分解挙動について、GPC,紫外可視吸収(UV)測定により評価した。さらに、水の放射線分解生成物であるOHラジカルと反応性について電子線パルスラジオリシス法により評価した。GPC測定した結果、大気中及び真空中での粉末、1%水溶液の各状態における$$kappa$$-カラギーナンの放射線分解収量であるG値は、大気及び真空中の粉末状で2.5、水溶液中で約100となり、水の放射線分解生成物であるOHラジカルによる間接効果が非常に大きいことがわかった。またすべての状態で照射した試料のUV測定の結果、照射によって新たに生成したカルボニル基に由来する260nmの吸収ピークが観測された。さらに電子線パルス照射を利用し、放射線照射により低分子量化した$$kappa$$-カラギーナンとOHラジカルとの反応における反応速度定数を決定し、1.1$$times$$10$$^{9}$$M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$になることがわかった。

口頭

Synthesis of fluorinated polymer electrolyte membranes by radiation-induced grafting and atom transfer radical polymerization techniques

Zhai, M.; 長谷川 伸; Chen, J.; 前川 康成

no journal, , 

本研究では、化学安定性の高い直接メタノール燃料電池(DMFC)用電解質膜を開発するため放射線によるフッ素系モノマーであるBrTFFをETFEフィルムへグラフト重合し、次いで、ATRP法によるグラフト重合及びスルホン化反応によって導電性高分子電解質膜の合成に成功した。従来法によるスチレングラフトETFE電解質膜と比較して、本研究で合成した電解質膜は導電性基が均一に分布してあり、高いイオン交換能とプロトン導電性があることがわかった。

口頭

Determination of the quantity of OH radicals in EB-irradiated humid gases using oxidation of CO

箱田 照幸; 島田 明彦; 松本 加奈江*; 広田 耕一

no journal, , 

本研究では、水分を含む窒素ガスに、最大10kGyで電子ビーム照射した際に生成するOHラジカルの量を、OHラジカルとCOとの反応により生成するCO$$_{2}$$濃度から評価した。事前に、10kGy以下の線量で生成する窒素イオンと反応してOHラジカルを生成するために必要な水分濃度や、このOHラジカルをほぼ完全に捕捉するために必要なCO濃度を調べた結果、水分濃度は6000ppmv以上、CO濃度は2000ppmv以上が必要であることがわかった。この条件でCO$$_{2}$$濃度を測定した結果、CO$$_{2}$$濃度は線量に対して比例関係があり、この傾きから求めたOHラジカルの生成のG値は4.9であることを明らかにした。

口頭

Spectral change of X-ray absorption near edge structure of DNA thin films irradiated with monochromatic soft X-rays

藤井 健太郎; 横谷 明徳

no journal, , 

本研究では単色軟X線を照射したことによって生じた、DNA損傷のX線吸収端近傍スペクトルを観測した。実験では子牛胸腺DNA薄膜に対して、窒素及び酸素K殻吸収端近傍スペクトルを観測した。照射した軟X線は窒素K殻吸収端前後及び酸素K殻吸収端前後のエネルギーである。得られたスペクトルから照射によってサンプル内にカルボニル基が生成していることが明らかになった。さらに酸素K殻イオン化により、プロペナール基が生成していることが明らかになった。この結果より、単色軟X線によるサイト選択的損傷生成について議論する。

口頭

Metal adsorption of carboxymethyl cellulose/carboxymethyl chitosan blend hydrogels prepared by $$gamma$$ irradiation

廣木 章博; Tran Thu, H.*; 長澤 尚胤; 八木 敏明*; 玉田 正男

no journal, , 

カルボキシメチルセルロース(CMC)とカルボキシメチルキトサン(CMCts)をさまざまな比率(CMC/CMCts:100/0, 75/25, 50/50, 25/75, 0/100)でブレンドし、水と混練りすることで、30wt%のペースト状サンプルを調製、次いで$$gamma$$線照射することでCMC/CMCtsブレンドゲルを合成した。得られたゲルのゲル分率は、照射線量が20-30kGyの間で急激に増加し、100kGyで約60%に達した。ゲル化前後のサンプルの元素分析を行った結果、サンプル中に含まれる窒素の割合は、ほぼ一致していたことから、ゲル中のCMCとCMCtsの組成比は、照射前のブレンド比と同じであることがわかった。ブレンドゲル(20mg)を金と鉛イオン水溶液(100ppm, 40ml)に浸漬後、ICP-質量分析装置を用いて溶液中の金属イオン濃度を測定することで、ゲルに吸着された金属イオンの割合(金属イオン吸着率)を算出した。金属イオン吸着率は、CMCのみから成るゲルが最も低く、CMCtsの比率が増加するにしたがい増加した。鉛イオンの吸着率は、約55%から約80%の間であり、CMC/CMCtsの組成により大きな変化を示さなかったが、金イオンの場合、吸着率は、10%から90%にまで増加することがわかった。ブレンドゲル中のCMCとCMCtsの組成を調整することにより、カルボキシメチル基とアミノ基の金属吸着への影響を明らかにすることができた。

口頭

Reduction of dichromate and cerium ions in colloidal silica solutions

熊谷 友多; 永石 隆二; 山田 禮司

no journal, , 

酸化物の添加が水の放射線分解に与える影響を調べるため、$$gamma$$ラジオリシス法を用いて、放射線照射による還元促進剤を添加した酸性水溶液中での二クロム酸イオンとセリウムイオンの還元反応の収量を測定した。二クロム酸イオンとセリウムイオンのどちらの還元収量も、シリカナノコロイドの添加量の増加に伴ってわずかに減少した。この結果から、シリカは水よりも高密度であり放射線エネルギーの吸収率は高いが、単位吸収エネルギーあたりの活性種の発生量では、水と比べて若干低いと考えられる。したがって、シリカの添加が水の放射線分解を大きく促進するとは考えにくく、酸化物の添加効果を理解するためには、酸化物共存下でのラジカルの化学反応を詳細に検討する必要があると示唆された。

口頭

Functionalized lignophenol as a high-selectivity sorbent for precious metals

Parajuli, D.; 広田 耕一

no journal, , 

Biomass wastes need functional modification so as to use for the effective recovery of precious metals like platinum, palladium, or rhodium from acidic aqueous systems. Furthermore, high energy radiation ($$gamma$$ or electron beam) is being utilized for giving functional variation to various synthetic or bio-materials. Hence, in the present study, irradiation crosslinking of lignophenol with various functional monomers has been carried out. The influence of irradiation dose, temperature, and the type of functional monomer on the adsorption performance of modified lignophenol has been studied and the results were compared with the performance of chemically modified lignophenol.

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