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論文

Electro-deposition behavior of minor actinides with liquid cadmium cathodes

小藤 博英; 福嶋 峰夫; 北脇 慎一; 明珍 宗孝; Kormilitsyn, M. V.*; 寺井 隆幸*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012010_1 - 012010_8, 2010/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.02

Transuranic elements would be electro-deposited simultaneously with liquid cadmium cathode (LCC) and be decontaminated from fission products (FP) dissolved in molten 3LiCl-2KCl in the electrorefining step of the metal electrorefining process. Some lab-scale experiments of electrolysis were carried out with uranium (U), plutonium (Pu) and minor actinides elements (MA) in order to evaluate the performance of LCC. As the results of experiments, it was confirmed that neptunium (Np), americium (Am) and curium (Cm) could be recovered with Pu into LCC by the electrolysis operation. The separation factors of MA vs. Pu were estimated to be about 0.7 to 2.5.

論文

Physicochemical properties of dicesium tetravalent plutonium hexanitrate in uranium crystallization process

中原 将海; 野村 和則; 小泉 務

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012065_1 - 012065_6, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.95

照射済燃料溶解液からのU晶析において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出することが懸念されている。Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成条件の把握及び除染を目的として物理化学的特性を調べた。HNO$$_{3}$$溶液におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、25$$^{circ}$$CにおいてHNO$$_{3}$$濃度の減少に従い増加した。熱分析の結果では、この化合物は245$$^{circ}$$Cまでは安定なため、融点が60.2$$^{circ}$$CであるUNH結晶との融点差を利用した分離を試みた。融解したU融液に対するPu及びCsの除染係数は、5.0$$mu$$mのフィルタではともに約1であったが、0.45$$mu$$mのフィルタでは約2であり、わずかながら分離できた。

論文

Phase separation behaviour of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ (1.92$$<$$x$$<$$2.00) based fuels containing actinides and/or lanthanides

米野 憲; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 武内 健太郎; 森本 恭一; 鹿志村 元明

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012016_1 - 012016_7, 2010/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:94.94

相分離挙動の評価は高速炉用燃料の設計において重要なデータである。30%Pu含有MOX及びMA(Np, Am)含有MOXにおいて、相分離温度について既報データと新たに取得したデータを合わせ、燃料組成と相分離温度との関係を評価した。その結果、O/M比が1.92から1.95の範囲においてマイナーアクチニドの含有率が多いほど相分離温度は低下する傾向を示した。

論文

Magnetism and superconductivity in the new family of actinide compounds; AnPd$$_{5}$$Al$$_{2}$$

芳賀 芳範; 本間 佳哉*; 青木 大*; 池田 修悟*; 松田 達磨; 立岩 尚之; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 中島 健次; 荒井 康夫; et al.

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012046_1 - 012046_7, 2010/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.02

It is now well recognized that 5f electrons in actinide show a variety of intriguing physical properties such as heavy fermions, various magnetic and multipolar orderings and exotic superconductivity. Particularly, superconductivity in transuranium compounds are characterized by rather higher transition temperature compared to uranium- or rare-earth-based superconductor, as well as the existence of localized-like 5f paramagnetic moments following Curie-Weiss law. Among them, NpPd$$_{5}$$Al$$_{2}$$ is the first neptunium-based heavy fermion superconductor. Detailed investigations of the magnetic and thermal properties around the upper critical field have been performed. It is shown that the large anisotropic paramagnetic moment as well as electronic specific heat existing in the normal state vanish in the superconducting state, indicating a spin-singlet pairing.

論文

Diffusion behaviors of plutonium and americium in polycrystalline urania

佐藤 勇; 田中 康介; 有馬 立身*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012005_1 - 012005_8, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.95

ディスク状UO$$_{2}$$とAm含有MOX燃料を張り合わせて拡散対を作製し、一定の酸素分圧下で1600$$^{circ}$$Cで4.5時間アニールした。アニール後、界面近傍のアクチニド元素のプロファイルをEPMAにて測定し、平均拡散係数が10$$^{-15}$$から10$$^{-13}$$m/s$$^{2}$$であることを示したが、AmとPuで差異は明確ではなかった。この結果は照射後試験で見られるAmとPuの再分布の差異を生じるメカニズムが拡散挙動ではなく、他の機構によることを示している。また、拡散挙動は加熱時の酸素分圧・粒界の存在に依存していることがわかった。拡散挙動に対する粒界の影響から、燃料中の「実質的な」拡散の取り扱いには詳細な粒界のモデリングが必要である可能性がある。

論文

Oxygen potential of (Pu,Am,Nd)O$$_{2-x}$$

三輪 周平; 逢坂 正彦

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012013_1 - 012013_7, 2010/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.02

低除染燃料及び非均質型燃料の相状態,照射挙動評価に関する基礎的なデータ取得の一環として、H$$_{2}$$O/H$$_{2}$$ガス平衡及びCO$$_{2}$$/H$$_{2}$$ガス平衡を用いた熱重量分析により(Pu$$_{0.81}$$Am$$_{0.08}$$Nd$$_{0.11}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを測定した。

論文

Basic actinide chemistry and physics research in close cooperation with hot laboratories; ACTILAB

湊 和生; 小無 健司*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 長崎 晋也*; 大鳥 範和*; 徳永 陽; 神戸 振作

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012018_1 - 012018_7, 2010/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.02

原子力技術の研究・技術開発活動のためには、原子力分野における基礎・基盤的な研究開発活動やそのためのインフラの整備が着実に推進されている必要がある。また、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するため、放射性廃棄物処分を含む革新的核燃料サイクル技術の探索などに継続的に取り組むことが重要である。超ウラン元素を含むアクチノイドを広範に取り扱うことができる基礎・基盤研究のための複数のホットラボ施設の広域連携のもとに、放射性廃棄物処分を含む革新的核燃料サイクル技術に関して、核燃料,再処理,地層処分にかかわる基礎・基盤的な研究として、アクチノイドの(1)固体物性に関する研究,(2)溶液化学に関する研究、及び(3)固液界面に関する研究を実施している。最先端のナノ解析手法の一つである核磁気共鳴(NMR)測定や先端的な分光学的実験手法である放射光XAFS(X線吸収微細構造)測定を適用するなどして、アクチノイド化合物の物性・電子構造,電解質溶液中のアクチノイドイオンや錯体の化学挙動、及び処分リスク定量化のための地下環境超ウラン元素化学の基礎的知見の蓄積を図っている。

論文

Development of a new extractant and a new extraction process for minor actinide separation

森田 泰治; 佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 須郷 由美; 木村 貴海

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012057_1 - 012057_11, 2010/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:93.35

マイナーアクチノイド(特にAm, Cm)分離のための抽出剤としてテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発した。新抽出剤を高レベル廃液からのAm-Cm分離プロセスへ適用するためには、核分裂生成物に対する分離係数,耐放射線性,化学的安定性,抽出容量,ドデカンへの溶解性,抽出剤の製造性及びコスト等のパラメータに対する条件を満足しなければならない。抽出容量の観点からTODGAはテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)に改良し、Zr, Pdに対する除染係数向上のため錯形成剤を添加する手法を開発した。TDdDGAのドデカン溶液による、Amを添加した模擬高レベル廃液及びミキサセトラを用いた向流多段連続抽出試験を実施した結果、Am回収率として99.96%以上が得られ、かつZr, Pd等の核分裂生成物から良好に分離された。

論文

Thermalconductivities of (Np,Am)N and (Pu,Am)N solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 宮田 精一; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012017_1 - 012017_8, 2010/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.44

(Np,Am)N及び(Pu,Am)N固溶体の熱拡散率及び比熱をレーザフラッシュ法及び投下型熱量法により測定し、熱拡散率,比熱,試料密度の実測値から(Np,Am)N及び(Pu,Am)Nの熱伝導率を求めた。その結果、(Np,Am)N及び(Pu,Am)Nの熱伝導率は温度とともに増加することが明らかとなった。この熱伝導率の増加は電子的寄与の増加によるものと考えられる。また、(Np,Am)N及び(Pu,Am)Nの熱伝導率はAmの濃度増加とともに減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の組成依存性を示すのは熱伝導の電子的寄与の低下によるものと考えられる。

論文

Electrolytic reduction mechanism of Np(V) and the effect of coexisting nitric acid

北辻 章浩; 木村 貴海; 木原 壯林*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012078_1 - 012078_7, 2010/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.02

定電位差電解法によりNp(V)を還元したところ特異な電解挙動を示した。電解挙動やボルタンメトリーにより電極反応を詳しく調べ、その還元機構を明らかにした。溶液中にNp(IV)あるいはNp(III)が存在すると、電極反応により還元生成するNp(III)とNp(V)とが電子交換する化学反応により、Np(V)の還元が進む。電解に白金電極を用いた場合、十分な負電位を印加することにより電極表面に水素原子が吸着し、その水素原子がNp(V)を直接還元する電極触媒反応によりNp(V)の還元が起こる。白金電極では二つの反応機構により還元が進むので、金電極を用いる場合に比べ、電解還元速度が大きくなる。硝酸イオンが共存すると、その錯生成能によりNp(IV)が安定化されるためNp(III)の還元生成が阻害される。このため、Np(III)との化学反応に基づくNp(V)の還元速度も小さくなり、電解還元に長い時間を要する。

論文

Oxygen potential measurements of Cm$$_{0.09}$$Pu$$_{0.91}$$O$$_{2-x}$$ by EMF method

音部 治幹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012015_1 - 012015_7, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.95

Cm$$_{0.09}$$Pu$$_{0.91}$$O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルの酸素不定比組成や温度依存性を起電力測定(EMF)法で測定した。1173から1333Kまでの温度を40K間隔で、0.018$$leq$$ ${it x}$ $$leq$$0.053の範囲について試料にクーロン滴定を行った。その結果、${it x}$が0.018から0.045に増加するに伴って、試料の酸素ポテンシャルは、-31.02から-117.48kJmol$$^{-1}$$まで徐々に減少し、その後、${it x}$が0.053に増加するまでに-117.48から-283.74kJmol$$^{-1}$$まで急速に減少した。幾つかの${it x}$について${it x}$を固定して1173から1333Kでの酸素ポテンシャルの温度依存性を測定した。本研究で測定した${it x}$や温度範囲では、酸素ポテンシャルの温度依存性はほとんど線形性を示した。

論文

Neutron scattering study on U-dichalcogenides

目時 直人; 金子 耕士; 池田 修悟*; 酒井 宏典; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012088_1 - 012088_8, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.95

ウランカルコゲナイドUS$$_{2}$$は高温で半金属的、100K以下で非磁性-絶縁体的である。UTeS, USeSでは高温の振る舞いは同じだが低温で磁気秩序を示し電気抵抗は減少する。5f電子の局在-遍歴性との関連性を明らかにするため中性子散乱実験を行った。実験の結果、低温で明瞭な結晶場励起を観察した。励起エネルギー(7meV)は伝導ギャップとほとんど同じで、電気抵抗の振る舞いが変化する温度スケールと等しい。さらに100K以上でpf混成による準弾性散乱が観察された。つまり5f電子の遍歴-局在性の変化によって金属-非金属クロスオーバーが生じていると考えられる。

論文

Unique extraction behavior of americium and curium in a system of TBP and calcium nitrate hydrate melt

奥出 元気*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 関本 俊*; 湊 和生; 山名 元*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012067_1 - 012067_7, 2010/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.44

Extraction of Am(III) and Cm(III) between tri-$$n$$-butyl phosphate solution and molten calcium nitrate hydrate Ca(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$-$$R$$H$$_{2}$$O was investigated radiochemically. In the range of water content $$R$$ = 3.5-8.0, the distribution ratio was found to increase with the decrease of water activity. The dependence of the distribution ratios on the water activity in the hydrate melt changes at around log $$a$$$$_{rm H2O}$$ = -0.4, which corresponds to $$R$$ = 5.0. The extraction behavior of Am(III) and Cm(III) was systematically discussed with the reported data of trivalent lanthanides.

論文

$$^{29}$$Si-NMR study of magnetic anisotropy and hyperfine interactions in the uranium-based ferromagnet UNiSi$$_2$$

酒井 宏典; Baek, S.-H.*; Bauer, E. D.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012097_1 - 012097_7, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.95

UNiSi$$_2$$は斜方晶CeNiSi$$_2$$型結晶構造を持つキュリー温度95Kの強磁性体である。U原子の二重層が$$b$$軸方向に積層したような結晶構造を持ち、Siサイトには局所的に斜方対称性を持つ2つのサイトが存在する。磁化測定から、$$c$$軸方向が磁気容易軸であり、$$b$$軸が困難軸である。粉末試料,磁場配向粉末試料に対して$$^{29}$$Si核NMR測定を行い、2つのSiサイトのナイトシフトを見積もった。その結果、超微細結合定数は等方的であり、ナイトシフトの異方性はバルク帯磁率の異方性に対応していることがわかった。核スピン緩和率測定では、緩和率が温度に対して一定な振る舞いをしていて、この系の$$5f$$電子が局在的であることを示唆した。

口頭

Electronic absorption spectra of U$$^{3+}$$ and U$$^{4+}$$ in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

no journal, , 

融点が最も低い二種類のアルカリ塩化物混合塩は、LiCl-RbCl共晶塩である。このLiCl-RbCl共晶塩を乾式再処理プロセス手法へ用いることができれば、プロセスは低温での操作が可能となる。われわれはLiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$及びU$$^{3+}$$/U対の酸化還元電位を測定することで、LiCl-RbCl共晶塩のプロセスへの適用性を確認した。本研究では、LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{3+}$$及びU$$^{4+}$$の吸収スペクトルを紫外可視近赤外吸光分光法により測定し、観察された吸収バンドの解析を行った。

口頭

Anion-exchange behavior of Db in HF/HNO$$_{3}$$ mixed solution using a new on-line chemical apparatus

塚田 和明; 笠松 良崇*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; Li, Z.; 菊池 貴宏; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構のタンデム加速器から得られる重イオンビームを用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)反応により105番元素ドブニウムの同位体$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、新たに開発したオンライン化学分離装置を利用して、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系での陰イオン交換挙動を調べた。開発した装置では、$$^{262}$$Dbの半減期(34秒)以内で化学分離を行い、$$alpha$$線測定を開始することが可能になり、統計精度を約2倍に上げることができた。この結果、Dbのデータを精度よく求めることができ、同族元素のイオン交換挙動との比較が可能になり、DbはTaと比較して陰イオン交換樹脂への吸着が著しく弱いこと、また、Nbの吸着とほぼ同等か若干弱い可能性があることが明らかになった。

口頭

Use of hetero N,O-donor ligands for selective actinide extraction; Complexation study of actinides and lanthanides with N-octyl-N-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (OcTolPTA)

池田 篤史; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅; Hennig, C.*

no journal, , 

われわれの研究グループが最近開発に成功したN・O混合ドナー配位子であるN-alkyl-N-phenyl-1,10-phenanthlorine-2-carboxamide(PTA)は、さまざまな価数のアクチノイドに対して選択的な配位能力を有しており、アクチノイド一括抽出工程に有効な配位子として期待されている。当該配位子の抽出・分離特性をさらに向上させるうえで、配位子と金属イオンがどのように錯形成しているかを理解しておくことが必要不可欠である。本研究では、PTA配位子の一つであるN-octyl-N-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide(OcTolPTA)とアクチノイド及びランタノイドの錯形成反応を、紫外可視及びX線吸収分光法を用いて検討した。その結果、当該配位子のアクチノイドに対する配位能力(錯生成定数)は、ランタノイドに対してよりも大幅に大きいこと、また、溶存化学種は金属イオン:配位子が1:2の錯体であること等が明らかになった。

口頭

Spectroscopic investigations for the chemical bond properties of the actinide and lanthanide-soft donor complexes and molecular design of new ion recognition ligands

矢板 毅; Shuh, D.*; 池田 隆司; 小林 徹; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 池田 篤史; 阿久津 和宏; Guo, J.*

no journal, , 

3価,4価アクチノイドであるキュリウム及びプルトニウムと複素環窒素ドナー配位子との錯体を中心にX線発光及び吸収スペクトル及び密度氾関数法を用いる電子状態解析を行った。これによりアクチノイドの5f軌道は、6d軌道と混成し効果的に窒素の2p軌道と相互作用することを見いだした。この研究を基礎にその相互作用する窒素側の軌道に着目し、アクチノイドイオン識別の鍵になる相互作用について検討した。その結果、フェルミレベルより5eVレベルの軌道から窒素側からの電子供与が、それよりさらに5eV低いレベルにおいてアクチノイドからの電子逆供与があることがわかった。さらにこれらの相互作用には、二つのドナー窒素が適当な位置に配置するということが重要であることも併せて見いだした。この条件をもとに分子設計を実施し、3価,4価アクチノイドに選択的に配位するイオン認識化合物フェナントロリンアミド(PTA)の開発に成功した。この化合物は、高い酸濃度領域でも窒素ドナーが機能するという新しい性能も併せ持つなどこれまでにない性能を有することがわかった。

口頭

SANS and EXAFS investigation of alkyl chain length and branching effects of N,N-dialkylamides on aggregation property

鈴木 伸一; 矢板 毅; 元川 竜平; 小泉 智; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓

no journal, , 

ジアルキルアミドは、硝酸やウランなどを抽出する際に会合体を形成する。この会合体の生成特性を解明するため、中性子小角散乱及び放射光XAFSにより解明を試みた。特に、中性子小角散乱においては、アルキル鎖の長さを任意で変えたジアルキルアミドにより、臨界ミセル濃度近傍での測定を実施した。その結果、アルキル鎖の長さが短いアミド化合物では、ミセルを形成するが、アルキル鎖が長くなると、球状のミセルではなく層状のベシクル形成の可能性が明らかになった。発表では、界面張力測定による臨界ミセル濃度とアミド構造の違いなどについても報告する。

口頭

Angle resolved photoemission study on uranium compounds

藤森 伸一

no journal, , 

近年の軟X線領域における角度分解光電子分光実験の進展により強相関電子系のバルク電子状態を直接的に観測することが可能となった。SPring-8 BL23SUを用い、ウラン化合物の電子状態を理解するために軟X線角度分解光電子分光実験を行っている。この講演では最近の実験結果、特に重い電子系ウラン化合物UPd$$_2$$Al$$_3$$とUNi$$_2$$Al$$_3$$の結果について発表する。これらの化合物では低温において、U$$sim$$5$$f$$電子は準粒子バンドを形成し、遍歴的な性質を持つことが明らかとなった。その一方で、コヒーレンス温度$$T_{coh}$$よりも高温においてU$$sim$$5$$f$$電子はフェルミ面への寄与を減らし、局在的な性質を持つことが明らかとなった。バンド計算との比較を踏まえ、これら化合物の電子状態について議論する。

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