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論文

Oxygen chemical diffusion in hypo-stoichiometric MOX

加藤 正人; 森本 恭一; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 小無 健司*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 389(3), p.416 - 419, 2009/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2009.02.018
 被引用回数：11 パーセンタイル：58.64(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)は、高速炉用の燃料として開発が進められている。MOX燃料のO/Mは照射中のFCCIをコントロールするため、重要なパラメータである。酸素ポテンシャルと酸素相互拡散係数はMOX中の酸素の挙動を理解するうえで不可欠なデータである。本研究では、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$と(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$について、熱重量法を用いて酸素相互拡散係数を測定した。熱重量計により、還元速度を測定し、その曲線から酸素の相互拡散係数を測定した。その結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数は、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数に比べ低い値であった。

論文

Calculations of thermodynamic properties of PuO$$_{2}$$ by the first-principles and lattice vibration

源 聡*; 加藤 正人; 小無 健司*; 川添 良幸*

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.18 - 20, 2009/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2008.10.024
 被引用回数：33 パーセンタイル：88.44(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド酸化物の物性データは取扱いが困難なことから、わずかしか報告がない。アクチニド化合物について計算科学を適用し、物性データを予測することができれば、アクチニド科学の理解が深まり、新たな燃料開発の展開が期待できる。本報告は、第一原理計算及び分子動力学計算を用いてPuO$$_{2}$$の電子状態,フォノン分散を計算した。その結果、第一原理分動力学計算を行い、格子定数,弾性定数,熱膨張率,比熱などの物性データを得ることができた。

論文

Study on valence of Pu, Np and Tc in nitric acid after electrolytic reduction

星 陽崇*; Wei, Y.-Z.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.663 - 667, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2007.02.060
 被引用回数：4 パーセンタイル：32.45(Chemistry, Physical)

核燃料サイクル開発において、再処理プロセスの経済性の向上は最も重要な課題の一つである。とりわけ将来の高速炉燃料再処理システムの確立には、現行のピュレックスシステムに比べ機器設備が少なく、廃棄物の発生量が少ない新規再処理プロセスの開発が望まれる。著者らは、使用済FBR-MOX燃料を対象とした新規の湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスでは、アクチノイド元素の原子価をフロー型電解槽を用いて調整し、陰イオン交換体カラムを用いて高度に分離回収する。本報告では、高濃度硝酸中で電解還元されたプルトニウム,ネプツニウム及びテクネチウムの原子価を評価した。紫外・可視吸収スペクトル測定の結果、プルトニウムは3価に、ネプツニウムは4価に還元されることが明らかになった。また、陰イオン交換体カラムを用いた分析の結果、テクネチウムは4価又は2価に還元されることがわかった。還元したプルトニウムの再酸化に対する共存元素の影響を調べた結果、長期的にはテクネチウムにより定量的に再酸化されること、及び短期的にはルテニウムの影響が大きいことが明らかになった。

論文

Phase behavior of PuO$$_{2-x}$$ with addition of 9% Am

三輪 周平; 逢坂 正彦; 吉持 宏; 田中 健哉; 黒崎 健*; 宇埜 正美*; 山中 伸介*

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.610 - 613, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.10.059
 被引用回数：14 パーセンタイル：60.78(Chemistry, Physical)

低除染燃料及びターゲットホスト相の相状態評価に資する基礎的データの取得として、(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$を調製し、O/M比を調整した(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$について、XRD及びDTAを用いた熱分析により相状態の実験的評価を行った。

論文

Probing the Coulomb interaction of PuCoGa$$_5$$ by phonon spectroscopy

Raymond, S.*; Piekarz, P.*; Sanchez, J. P.*; Serrano, J.*; Kirsch, M.*; Detlefs, B.*; Rebizant, J.*; 目時 直人; 金子 耕士; Jochym, P. T.*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.104 - 108, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.09.053
 被引用回数：2 パーセンタイル：20.94(Chemistry, Physical)

重い電子系超伝導体PuCoGa$$_5$$について、X線非弾性散乱から室温でのフォノンの分散関係を測定した。実験結果は、5f電子間のクーロン相互作用を3eVとした理論計算と良い一致を示していることを明らかにした。これは、この物質において5$$f$$電子が部分的に局在していることを示唆している。UCoGa$$_5$$におけるフォノン分散関係との比較から、UCoGa$$_5$$は完全にf電子が遍歴したモデルによりよく記述されることを明らかにした。

論文

The Oxidation rate of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ with two fcc phases

鈴木 紀一; 加藤 正人; 田村 哲也*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.590 - 593, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2007.02.062
 被引用回数：5 パーセンタイル：37.22(Chemistry, Physical)

ハイポストイキオメトリのMOX焼結体は大気,不活性ガス雰囲気において常温付近でも酸化することが報告されている。20%Pu以上を含むハイポストイキオメトリのMOXに対して、室温ではO/Mの異なる2相のfcc領域の存在が報告されている。本研究では、熱重量分析法によって2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化挙動を調べた。理論密度85-93%T.D.の30%Pu-MOX焼結体を厚さ約1mmのディスク状に切り出し、試験サンプルとした。酸化速度は水平差動式天秤(TG-DTA)を用いた熱重量分析法によって実施した。温度60, 125, 150$$^{circ}$$Cの条件で、それぞれ酸素分圧を10$$^{-5}$$-0.2atm、水分を1-700ppmとして等温酸化試験を行った。実験結果は2相拡散モデルを用いることによってよく再現でき、酸化速度は時間と温度の関数として表すことができた。また、X線回折測定の結果、酸化はO/Mが約2.00の相が増加することによって進むことが確認された。これらの結果は、2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化は、表面に形成されたO/M$$approx$$2.00の相内の酸素の拡散によって支配されたことを示唆している。

論文

Molecular magnetism in neptunyl(+1,+2) complexes; $$^{237}$$Np-M$"o$ssbauer and magnetic study

中村 彰夫; 中田 正美; 中本 忠宏*; 北澤 孝史*; 竹田 満洲雄*

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.621 - 633, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.12.062
 被引用回数：3 パーセンタイル：27.47(Chemistry, Physical)

幾つかの1価,2価ネプツニル錯体の分子磁性について磁化測定及びNpメスバウアー測定結果をもとに議論した。まず前者について、不対5f電子を2個を有する5価ネプツニウム(Np$$^{5+}$$)の同系は、磁気的には、直線状の強いネプツニル(酸素(O$$^{2-}$$)-Np($$^{5+}$$)-酸素(O$$^{2-}$$))結合軸方向に磁気モーメントの揃ったアイジング磁性体として振舞うことを明らかにした。また、ネプツニル同士がいわゆる陽イオン-陽イオン結合(CCB)する系では、低温で強磁性やメタ磁性などの磁気秩序が出現することも見いだした。これらの結果を踏まえ、現在研究中の不対5f電子を1個を有し6価ネプツニウム(Np$$^{6+}$$)を持つ2価ネプツニル錯体系について議論した。ここでは2価というより高い価電状態のためネプツニル(2+)同士のCCBは一般に形成されないが、Np$$^{6+}$$に配位している「ニル」以外の酸素を窒素で置換した系を作成し、違った形のネプツニル分子間相互作用を作り出すことを試みた。現在の所この試みはまだ十分成功したとは言えないが、これらの窒素配位系では、従来の酸素配位系とは異なった幾つかの磁気的挙動を見いだしており、今後の展開が期待される。

論文

High temperature behavior of irradiated mixed nitride fuel during heating tests

佐藤 勇; 田中 康介; 廣沢 孝志; 三輪 周平; 田中 健哉

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.580 - 583, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2007.02.157
 被引用回数：1 パーセンタイル：12.85(Chemistry, Physical)

JAEAでは、高速実験炉「常陽」で照射した混合窒化物燃料を用いて、窒化物燃料の高速炉への適用性について研究を行っている。この研究では照射済混合窒化物燃料に対して加熱試験を行い、鉛ビスマス冷却高速炉の安全研究に資するためFPガス放出挙動及び解離挙動を評価した。FPガス放出挙動は、窒化物燃料の解離挙動と独立に進行することがわかった。加熱後の観察では燃料の密度が変化している可能性を示した。また、燃料の解離後にPu-Rh系の合金が観察された。

論文

NMR studies of actinide dioxides

徳永 陽; 酒井 宏典; 藤本 達也; 神戸 振作; Walstedt, R. E.*; 生嶋 健司*; 安岡 弘志; 青木 大*; 本間 佳哉*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.241 - 245, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2007.03.082
 被引用回数：21 パーセンタイル：70.17(Chemistry, Physical)

本論文ではわれわれが最近行っているネプツニウム及びプルトニウム化合物についての核磁気共鳴法(NMR)による研究結果を紹介する。NpO$$_2$$ではこの物質で見られる新規な多極子秩序相の本質を探るため、世界初となるNMR法による測定を行った。その結果、NMR法を用いることにより従来の方法では難しかった多極子秩序変数の直接観測が可能であることを見いだした。さらに得られた結果はf電子系における多極子秩序の様子を微視的観点から明らかにするものとなった。またPuRhGa$$_5$$においては単結晶試料を用いて$$^{69,71}$$Ga-NMR/NQR測定を行った。超伝導状態におけるスピン-格子緩和時間の測定からこの物質が異方的な超伝導ギャップ(2$$Delta(0)$$=5$$K_BT_c$$)を持つことを示した。さらにナイトシフトが超伝導状態で減少することを見いだし、この物質がスピン一重項超伝導であることも明らかにした。

論文

Multipoles in $$delta$$-Pu

堀田 貴嗣

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.162 - 167, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.11.028
 被引用回数：3 パーセンタイル：27.47(Chemistry, Physical)

$$f$$電子化合物の磁性と超伝導の微視的理論を発展させるために、$$j$$-$$j$$結合描像に基づいて$$f$$電子模型を構築することを提案してきた。このモデルを用いて、UMGa$$_5$$やNpMGa$$_5$$のスピン・軌道構造を説明してきた。最近では、NpO$$_2$$の八極子秩序が微視的観点から理解できることを示している。アクチノイド化合物に対するこのような$$j$$-$$j$$結合描像モデルの成功を受けて、PuやPuMGa$$_5$$の磁性と超伝導の理解を試みる。特に、PuMGa$$_5$$の超伝導や$$delta$$-Puの磁性の消失に関する$$5f$$電子軌道の役割に注目し、スピン・軌道複合自由度としての「多極子」を議論する。

論文

The Search for magnetic order in $$delta$$-Pu metal using muon spin relaxation

Heffner, R. H.; 大石 一城; Fluss, M. J.*; Morris, G. D.*; MacLaughlin, D. E.*; Shu, L.*; Chung, B. W.*; McCall, S. K.*; Bauer, E. D.*; Sarrao, J. L.*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.80 - 83, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.12.026
 被引用回数：9 パーセンタイル：50.45(Chemistry, Physical)

ミュオンスピン緩和法($$mu$$SR)を用いた$$alpha$$-Pu, $$delta$$-Pu及び超伝導体PuCoGa$$_5$$の研究について報告する。Pu金属においては特に高温相である$$delta$$-Puにおいて磁気秩序が存在するかどうかが大きな問題となっていた。われわれは$$mu$$SR法を用いて磁気秩序の探索を行った。その結果磁気秩序は観測されず、仮に磁気秩序があった場合でもその磁気モーメントの大きさの上限を10$$^{-3}mu_B$$以下であると決定することができた。またPuCoGa$$_5$$では作成直後の試料と自己照射効果を見るため作成後400日経過した試料において超伝導磁場侵入長$$lambda$$(T)の測定を行った。その結果超伝導ギャップにラインノードがあることを示す$$lambda$$(T)$$propto$$Tなる振る舞いが見られた。特に$$lambda$$(T)の傾向には自己照射後でも大きな変化がないことを見いだした。

論文

Single crystal growth, superconductivity and Fermi surface study of plutonium compounds

芳賀 芳範; 青木 大*; 山上 浩志*; 松田 達磨; 中島 邦久; 荒井 康夫; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.114 - 118, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.11.206
 被引用回数：3 パーセンタイル：27.47(Chemistry, Physical)

プルトニウム化合物における「高温」超伝導の発見により、プルトニウム及び超ウラン化合物への関心が高まっている。われわれは、PuIn$$_3$$について、世界で初めてフェルミ面の実験的観測に成功した。この物質では5f電子が遍歴電子となって伝導に寄与し、自由電子よりも有効質量の重い状態が実現している。また、この物質はプルトニウム化合物超伝導体PuCoGa$$_5$$の参照物質として考えられ、超伝導機構解明にも繋がると期待される。

口頭

Interactions of heavy elements with microorganisms

吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 坂本 文徳; 香西 直文; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*; 大貫 敏彦

no journal, , 

重元素と微生物との相互作用の機構を解明するため、微生物細胞表面における吸着,鉱物化及び酸化還元機構について検討した。希土類-有機酸錯体中の希土類の吸着,Pu(IV)の微生物による還元,酵母によるU(VI)の鉱物化、及び有機酸分解への希土類の影響を、放射化学的,分光学的に検討して得られた最近の成果を紹介する。

口頭

Plutonium and other actinides behaviour in NEXT process

三浦 幸子; 中原 将海; 佐野 雄一; 紙谷 正仁; 野村 和則; 小巻 順

no journal, , 

NEXTプロセスの晶析工程及びU-Pu-Np共回収工程におけるPuを中心としたアクチニド元素の挙動について、検討を行った。晶析工程におけるPuの挙動はその原子価により異なること、さらにPuはFPとして存在するCsとの間で複塩を作り、これがCsの除染性を低下させる可能性があること等を確認した。また、抽出工程においては、逆抽出時の温度管理やNpの原子価を考慮した抽出条件設定等を考慮する必要があるが、適切なプロセス条件設定により、U, Pu及びNpを製品中にほぼ全量移行させる(共回収する)ことが可能であること等を確認した。

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