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論文

Evaluating sulfur-impurity removal and modern carbon contamination in different preparation methods for radiocarbon dating of soil samples by accelerator mass spectrometry

小嵐 淳; 竹内 絵里奈; 國分 陽子; 安藤 麻里子

Radiocarbon, 67(2), p.307 - 317, 2025/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Geochemistry & Geophysics)

加速器質量分析による土壌試料の放射性炭素($$^{14}$$C)年代測定は、陸域炭素循環の解明において極めて有用である。しかし、土壌試料の前処理においてふたつの困難がある。現代炭素の混入による試料の汚染と、硫黄不純物によるグラファイト生成の阻害である。そこで本研究では、3つの異なる前処理法について、$$^{14}$$Cを含まない試料と硫黄含有量が大きい土壌試料に対する$$^{14}$$C分析を行うことで、それらの前処理法の有効性を評価した。その結果、これらの前処理法は、少なくとも硫黄含有量が6.9%以下の土壌試料に対して適用可能であることが明らかになった。また、現代炭素による汚染の程度は前処理法によって異なるものの、いずれの方法でも、$$^{14}$$C年代が12,000年前未満の試料に対して、陸域炭素循環研究に利用する上で十分な精度をもって$$^{14}$$C年代を推定することができることを明らかにした。

論文

Alternative radiocarbon age-depth model from Lake Baikal sediment; Implication for past hydrological changes for last glacial to the Holocene

奈良 郁子*; 渡邊 隆広; Lougheed, B.*; Obrochta, S.*

Radiocarbon, 66(6), p.1940 - 1957, 2024/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:19.38(Geochemistry & Geophysics)

南シベリアのバイカル湖堆積物の放射性炭素年代測定結果を新たに取得しコア試料の年代軸を再構築した。コア試料の年代値と堆積深度の不確実性を考慮するために、本研究では新しい年代-深度モデル(age-depth modeling routine, undatable)を使用した。その結果、19cal kaBPと14cal kaBPのメルトウォーターパルス時期、及び21-20cal kaBPの最終氷期最盛期において堆積速度の著しい変動が認められた。

論文

Synthesis and characterisation of a new graphitic C-S compound obtained by high pressure decomposition of CS$$_2$$

Klotz, S.*; Baptiste, B.*; 服部 高典; Feng, S. M.*; Jin, Ch.*; B$'e$neut, K.*; Guigner, J. M.*; Est$`e$ve, I.*

Carbon, 185, p.491 - 500, 2021/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:3.90(Chemistry, Physical)

二硫化炭素(CS$$_2$$)は、その最も近い類似体であるCO$$_2$$とともに、二重共有結合からなる最も単純な分子系の一つである。高圧下では、この分子構造は分解され、拡張された結晶性またはポリマー性の固体を形成すると考えられる。ここでは、大容量高圧技術を用いて300Kで約10GPa (100kbar)まで圧縮することにより、瞬間的な反応で純粋な硫黄とC$$_2$$Sに近い化学組成を持つ化合物の混合体が得られ、常圧まで回収できることを示している。中性子回折,X線回折,ラマン測定の結果、この物質は硫黄がナノメートルオーダーのsp$$^2$$グラファイト層に結合していることがわかった。電気抵抗の温度依存性からこの化合物は45meVのギャップを持つ半導体であることが明らかになった。200$$^{circ}$$C以上の温度でアニールすることで、硫黄含有量をC$$_{10}$$Sまで減らすことができた。この物質の構造的・電子的特性は、過去に行われたCS$$_2$$の高圧実験で報告された「ブリッジマンブラック」とは根本的に異なる。

論文

Structure of superconducting Ca-intercalated bilayer Graphene/SiC studied using total-reflection high-energy positron diffraction

遠藤 由大*; 深谷 有喜; 望月 出海*; 高山 あかり*; 兵頭 俊夫*; 長谷川 修司*

Carbon, 157, p.857 - 862, 2020/02

 被引用回数:26 パーセンタイル:72.23(Chemistry, Physical)

本研究では、全反射高速陽電子回折を用いて、Ca挿入2層グラフェン超伝導体の原子配置を明らかにした。構造解析の結果、Ca原子は、従来予想されていたグラフェン間ではなく、2層グラフェンの直下に挿入されることが判明した。電気伝導測定では、この原子配置においてのみ超伝導転移(4K)を示すことも明らかにした。今回の結果は、Ca挿入2層グラフェンにおける原子配置と超伝導発現の相関を初めて明らかにした成果である。

論文

A Suitable procedure for preparing of water samples used in radiocarbon intercomparison

高橋 浩*; 南 雅代*; 荒巻 能史*; 半田 宙子*; 國分 陽子; 伊藤 茂*; 熊本 雄一郎*

Radiocarbon, 61(6), p.1879 - 1887, 2019/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.70(Geochemistry & Geophysics)

水試料の放射性炭素の研究機関ごとの比較プログラムを実施するためには、適切な比較試料を配布することが重要である。そのために、人工的に調製した試料を用いることが必要で、その調製法や均質性についての検討を実施した。さらに、作製した試料を用いて国内の関連機関による相互比較を実施した。

論文

Pre- and post-accident $$^{14}$$C activities in tree rings near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

松中 哲也*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松村 万寿美*; 佐藤 志彦; Shen, H.*; 末木 啓介*; 松崎 浩之*

Radiocarbon, 61(6), p.1633 - 1642, 2019/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.57(Geochemistry & Geophysics)

Areas affected by routine radiocarbon ($$^{14}$$C) discharges from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) and accidental releases in March 2011 were investigated by analysis of cores from Japanese cypress and cedar trees growing at sites 9 and 24 km northwest of the plant. $$^{14}$$C concentrations in tree rings from 2008-2014 (before and after the accident) were determined by accelerator mass spectrometry, with $$^{14}$$C activities in the range 231-256 Bq kg$$^{-1}$$ C. Activities during the period 2012-2014, after FDNPP shutdown, represent background levels, while the significantly higher levels recorded during 2008-2010, before the accident, indicate uptake of $$^{14}$$C from routine FDNPP operations. The mean excess $$^{14}$$C activity for the pre-accident period at the sites 9 and 24 km northwest of the plant were 21 and 12 Bq kg$$^{-1}$$ C, respectively, indicating that the area of influence during routine FDNPP operations extended at least 24 km northwest. The mean excess tree-ring $$^{14}$$C activities in 2011 were 10 and 5.8 Bq kg$$^{-1}$$ C at 9 and 24 km northwest, respectively, documenting possible impact of the FDNPP accident on $$^{14}$$C levels in trees.

論文

Preliminary test of the EA-AGE3 system for $$^{14}$$C measurement of CaCO$$_{3}$$ samples and coral-based estimation of marine reservoir correction in the Ogasawara Islands, Northwestern Subtropical Pacific

國分 陽子; 三ツ口 丈裕*; 渡邊 隆広; 山田 努*; 浅海 竜司*; 井龍 康文*

Radiocarbon, 61(5), p.1593 - 1601, 2019/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:4.89(Geochemistry & Geophysics)

日本原子力研究開発機構・東濃地科学センターに設置された自動グラファイト化装置AGE3及びペレトロン年代測定装置(JAEA-AMS-TONO)を用いて造礁サンゴ試料の$$^{14}$$C測定を実施した。本研究では、まず、沖縄本島南岸で採取した2つの完新世中期化石サンゴについて、AGE3で調製したグラファイトと従来法(リン酸分解)で調製したグラファイトの$$^{14}$$C測定値を比較した。その結果、AGE3で調製したグラファイトの方がわずかに$$^{14}$$C濃度が高くなる傾向が見られた。この傾向は、AGE3を用いることによって古い試料(例えば10,000 BP)の$$^{14}$$C年代が過小評価される可能性を示唆するが、現代/近代試料への影響は無視できる。そこで、小笠原諸島・父島で採取した現生サンゴに刻まれている1900年代$$sim$$1950年代の年輪から2$$sim$$3年毎に試料を削り出し、これらの年輪試料にAGE3を適用して$$^{14}$$C濃度を測定し、この海域におけるリザーバー年代補正の評価を行った。

論文

3D X Ray micro-tomography as a tool to formulate metakaolin-based geopolymer-oil emulsions

Lambertin, D.*; Davy, C. A.*; Hauss, G.*; Planel, B.*; Marchand, B.*; Cantarel, V.

Proceedings of 1st International Conference on Innovation in Low-Carbon Cement and Concrete Technology (ILCCC 2019) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2019/06

ジオポリマー(GP)セメントと有機液体からなる複合材料は、放射性有機液体廃棄物の管理のために、または相変化材料(PCM)として、多孔性制御媒体を合成するのに有用である。GPセメントは、大量の有機オイルをエマルションで新鮮なペーストに閉じ込めることができる。そのエマルション(GEOIL)は、GP硬化中は安定なままである。本報告では、1ミクロン$$^{3}$$ (= 1$$times$$10$$^{-6}$$m$$^{3}$$)のボクセルサイズの3D X線マイクロコンピューター断層撮影(マイクロCT)を使用することによって、GEOILペーストの3D油滴構造に対する調合パラメータ(油の割合, Si/Alモル比,界面活性剤)の影響を調べた。試料は新鮮な状態で乳し、硬化した状態で画像撮影した。気孔率,油滴サイズ分布、および油滴間の平均距離の全てを定量的に決定した。界面活性剤の存在により、著しく小さい油滴の形成が観察された。Si/Al比の増加も油滴サイズを減少させるが、その程度はより少ない。

論文

Electronic structure of Li$$^{+}$$@C$$_{60}$$; Photoelectron spectroscopy of the Li$$^{+}$$@C$$_{60}$$[PF$$_{6}$$$$^{-}$$] salt and STM of the single Li$$^{+}$$@C$$_{60}$$ molecules on Cu(111)

山田 洋一*; Kuklin, A. V.*; 佐藤 翔*; 江坂 文孝; 角 直也*; Zhang, C.*; 佐々木 正洋*; Kwon, E.*; 笠間 泰彦*; Avramov, P. V.*; et al.

Carbon, 133, p.23 - 30, 2018/07

 被引用回数:18 パーセンタイル:52.09(Chemistry, Physical)

本研究では、超高真空中で高純度Li$$^{+}$$@C$$_{60}$$[PF$$_{6}$$$$^{-}$$]塩の蒸発によってLi$$^{+}$$イオン内包フラーレンを調製し、走査型トンネル顕微鏡(STM)により明瞭に観察することに成功した。また、STM観察に先立って、光電子分光およびX線吸収分光などにより測定したところ、Liは正、PF$$_{6}$$は負のチャージを帯びており、C$$_{60}$$は中性であることが明らかとなった。

論文

AMS radiocarbon dates of pyroclastic-flow deposits on the southern slope of the Kuju Volcanic Group, Kyushu, Japan

奥野 充*; 長岡 信治*; 國分 陽子; 中村 俊夫*; 小林 哲夫*

Radiocarbon, 59(2), p.483 - 488, 2017/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:16.36(Geochemistry & Geophysics)

九州,九重火山群の中央及び西側における噴火史を明らかにするため、火砕流堆積物の加速器質量分析による放射性炭素年代測定を行った。放射性炭素年代測定は、施設供用制度に基づきJAEA-AMS-TONOで行った。飯田火砕流堆積物の放射性炭素年代は、$$sim$$5.35万年BPであり、白丹及び室火砕流のものは4.4$$sim$$5万年BP以上及び3.5$$sim$$3.9万年BPであった。これらの結果は、溶岩ドームの熱ルミネッセンス年代と一致し、熱ルミネッセンス及び放射性炭素年代法が、溶岩ドームの形成や火砕流の噴火過程を明らかにするために有用な手段となりうることを示した。また、これらの結果により、これらの噴火活動が15万年間で最も大きな噴火である飯田火砕流の後にあまり期間をおかず発生したこともわかった。

論文

Comparison of $$^{14}$$C collected by precipitation and gas-strip methods for dating groundwater

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 岩月 輝希; 加藤 利弘

Radiocarbon, 58(3), p.491 - 503, 2016/09

AA2015-0781.pdf:0.96MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:23.21(Geochemistry & Geophysics)

地下水の$$^{14}$$C年代測定に必要な溶存無機炭酸(DIC)の回収法(沈殿法とガス化法)の違いが、$$^{14}$$C測定値に与える影響について検証を行った。その結果、ガス化法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は理論的に想定される値と同等の値を示した。一方で、沈殿法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は、理論値より高い値を示し、回収処理中に現代炭素による汚染が生じることが確認された。汚染の程度は、使用した試薬の量などから算出することができた。地下水の$$^{14}$$C年代測定については、調査目的に応じてDIC回収方法を選択する必要があると考えられた。

論文

Spacing between graphene and metal substrates studied with total-reflection high-energy positron diffraction

深谷 有喜; 圓谷 志郎; 境 誠司; 望月 出海*; 和田 健*; 兵頭 俊夫*; 社本 真一

Carbon, 103, p.1 - 4, 2016/07

 被引用回数:26 パーセンタイル:61.40(Chemistry, Physical)

本研究では、全反射高速陽電子回折法を用いて、貴金属および遷移金属基板上のグラフェンの構造を調べた。動力学的回折理論に基づく構造解析から、CuおよびCo基板上のグラフェンの高さをそれぞれ3.34${AA}$および2.06${AA}$と決定した。Cu基板上のグラフェンの高さはグラファイトの層間距離に近く、グラフェン・Cu基板間の相互作用は非常に弱いことがわかった。一方、Co基板上のグラフェンの高さは、Cu基板上のものに比べ1${AA}$以上も低く、Co基板上のグラフェンは基板と強く相互作用していることが実験的に確かめられた。

論文

Thiophene adsorption on phosphorus- and nitrogen-doped graphites; Control of desulfurization properties of carbon materials by heteroatom doping

下山 巖; 馬場 祐治

Carbon, 98, p.115 - 125, 2016/03

 被引用回数:36 パーセンタイル:70.51(Chemistry, Physical)

$$pi$$共役系炭素材料へのヘテロ原子ドーピングが吸着脱硫特性に与える影響を調べるため、リン及び窒素をドーピングしたグラファイトに対してチオフェン吸着量を比較した。X線光電子分光法から求めた被覆率から、リンドープしたグラファイトの方が窒素ドープ試料よりも10$$sim$$20倍高いチオフェン吸着能を持つことを明らかにし、吸着脱硫特性がドーパントの種類に大きく依存することを示した。また、吸収端近傍X線吸収微細構造スペクトルの偏光依存性を用いてドーパントサイトでの立体配置の違いを区別し、曲面構造のリンサイトが平面構造のリンサイトよりも約10倍高いチオフェン吸着能を持つことを明らかにした。分子軌道計算を用いた解析により、リンと窒素のドーパント効果の違い、及び平面構造と曲面構造におけるチオフェン吸着特性の違いを理論的に明らかにした。チオフェン吸着後の加熱処理によるチオフェン脱離結果から、再活性化におけるリンドーピングの利点についても指摘する。

論文

Synthesis of heterostructured SiC and C-SiC nanotubes by ion irradiation-induced changes in crystallinity

田口 富嗣; 山本 春也; 樹神 克明; 朝岡 秀人

Carbon, 95, p.279 - 285, 2015/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:33.38(Chemistry, Physical)

340KeVのSi$$^{+}$$イオン照射により、多結晶SiCナノチューブからアモルファスSiCナノチューブの合成に初めて成功した。また、マスクを用いたイオン照射により、一本のナノチューブ内に多結晶領域とアモルファス領域が混在する多結晶/アモルファスヘテロ構造SiCナノチューブの合成にも成功した。内部にカーボン層を有するC-SiCナノチューブについても、イオン照射を行った。その結果、照射前では、カーボン層間はチューブの長さ方向に平行であったが、照射後、チューブの径方向に平行になることから、イオン照射によりカーボン層間方向が90$$^{circ}$$傾くことを明らかにした。

論文

A Study on the application of ${it N,N}$-dialkylamides as extractants for U and Pu by continuous counter-current extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1147 - 1152, 2015/09

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)、${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びこれらの劣化生成物のZr, Mo, Ru, Rh, Pd及びUに対する一段のバッチ抽出試験を行い、劣化生成物はいずれの金属元素も抽出しない結果を得た。さらに、連続向流プロセスにおけるDEHDMPA及びDEHBAのU及びPuに対する分離能力を計算コードで評価すると共に、UフラクションにおけるU及びU-PuフラクションにおけるU及びPuの濃度の実験値と計算値がほぼ同じ値を示すことを確認した。これらの結果は分離プロセスにおける抽出剤としてのDEHDMPA及びDEHBAの適用性、並びにプロセスの分離能力の評価における計算コードの有用性を支持している。

論文

Concept for the single cycle process based on mutual separation by reverse extraction of actinides and fission products

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1653 - 1656, 2015/09

高レベル廃液の新しい分離プロセス概念が検討された。このプロセスはアクチノイドと核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出で相互分離する方法である。単独の抽出剤と幾つかの逆抽出剤が必要となり、白金族元素,アクチノイド,酸素酸の陰イオンを同時に抽出する抽出剤が望まれる。NTAアミドは有望な抽出剤の一つである。次に逆抽出剤の検討が必要であり、水溶性のハードドナー,ソフトドナーによる効果を調査中であり、結果を報告する。

論文

A Study on adsorption properties of ion-exchange resins bearing ${it N,N,N}$-trimethylglycine to Ru(III), Rh(III) and Pd(II) for developing separation techniques from high-level liquid waste

鈴木 智也; 嶋崎 翔馬*; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 小澤 正基*; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1539 - 1543, 2015/09

${it N,N,N}$-trimethylglycineを官能基とするイオン交換樹脂(AMP03)の硝酸水溶液中のRu, Rh, Pdに関する吸着挙動を明らかにするために、吸着試験を行った。その結果、AMP03はPd(II)に関して高い吸着能を有することが明らかになった。一方、RuやRhに関しても低硝酸濃度での吸着が見られた。さらに、Ru(III), Rh(III), Pd(II)に関するAMP03の吸着能の制御が可能か、水相にtriethylamine, thiourea、またはbetaine anhydrousを加えることで検討した。結果として、本研究におけるtriethylamineの添加条件では、Ru(III)及びRh(III)に関するAMP03の吸着能の大幅な向上が確認された。Pd(II)に関しては、ほとんど変化がなかった。一方、thiourea及びbetaine anhydrousについては、Pd(II)に関する吸着能の大きな低下が確認された。Ru(III)及びRh(III)の吸着能についての変化も確認されたが比較的に、わずかなものであった。これらの結果は、AMP03及び各配位子の利用によって、AMP03へのRu, Rh, Pdの効率的な吸脱着が可能であると示唆している。

論文

Application of turbidity measurement for evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-dialkylamides-nitric acid systems

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1153 - 1157, 2015/09

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミドは使用済燃料の湿式再処理に用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として有望であるが、有機相と水相の二相分離の定量的評価はまだなされていない。本研究では、濁度測定を用いてその定量的評価を行った。ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)と硝酸ウラニルを含む硝酸溶液をよく撹拌し、濁度及びウランの分配比の測定を行った。DEHDMPA、ウラン及び硝酸濃度の増加に伴い有機相中の濁度は増加した。濁度は時間の経過に伴い減少したが、ウランの分配比の変化はわずかであり、観測された濁度はウラン分配比に大きな影響を与えないことが示された。これらの結果は、二相分離の観点からDEHDMPAは硝酸中のウラン抽出剤として機能し得ること、及び濁度が抽出挙動評価の指針の一つになり得ることを示している。

論文

Comparative study of plutonium and minor actinide transmutation scenario

西原 健司; 岩村 公道*; 秋江 拓志; 中野 佳洋; Van Rooijen, W.*; 島津 洋一郎*

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.388 - 395, 2015/09

プルトニウムを資源として利用しない場合の、我が国におけるプルトニウムとマイナーアクチノイドの核変換技術の比較研究に取り組んだ。核変換技術は、核変換炉からの使用済燃料を再処理しないワンススルー核変換方式と、再処理を行う多数回核変換方式の2種類に大別することができる。本研究では、2種類の核変換方式に対して、核変換炉の必要基数、アクチノイド核種の物量減少、処分場への効果を諸量評価によって明らかにした。全体として、先進的な技術は核変換性能において優れていたが、その一方で必要な核変換基数は大きかった。

論文

Core design study on actinide-burning fast reactors

大木 繁夫

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.464 - 473, 2015/09

As one of the options for future nuclear reactor use, this study deals with actinide-burning fast reactor core design based on the knowledge accumulated during the development of Japan Sodium-cooled Fast Reactor (JSFR). The 750-MWe JSFR core was chosen as a reference, and its modification to the pancake-type core was investigated. Plutonium degradation during multiple recycling, a key point in core design for burning mode, was considered. It was found that a large fuel pin diameter and high burnup as in JSFR is still preferable for better core economic performance with a transuranic (in particular, plutonium and minor-actinide (MA)) consumption rate of 200-300 kg/GWe y. The possible MA content in core fuel was evaluated depending on the nuclide composition as 5-3 wt% in heavy metal. These actinide-burning capabilities were acceptable for incinerating both plutonium and MA stockpiles in a hypothetical burning-mode scenario evaluation. This paper describes the relationship between the core design parameters and the actinide-burning capabilities, offering useful information for future optimization of core design and scenario studies.

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