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論文

Light-induced Li extraction from LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$/TiO$$_{2}$$ in a water-in-salt electrolyte for photo-rechargeable batteries

下川 航平*; 松原 翔吾*; 岡本 章玄*; 市坪 哲

Chemical Communications, 58(69), p.9634 - 9637, 2022/09

https://doi.org/10.1039/d2cc03362c
 被引用回数：3 パーセンタイル：67.48(Chemistry, Multidisciplinary)

Photocharging of high-potential spinel LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ is demonstrated by using a water-in-salt electrolyte and TiO$$_{2}$$ nanoparticles. In a developed half-cell system with an electron acceptor, Li extraction from LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ proceeds under the illumination of UV-visible light at an estimated rate of c.a. 23 mA g$$^{-1}$$. This work paves the way for highpotential cathode materials in photo-rechargeable batteries.

論文

The Catalytic mechanism of decarboxylative hydroxylation of salicylate hydroxylase revealed by crystal structure analysis at 2.5${AA}$ resolution

上村 拓也*; 喜田 昭子*; 渡邉 佳彦*; 安達 基泰; 黒木 良太; 森本 幸生*

Biochemical and Biophysical Research Communications, 469(2), p.158 - 163, 2016/01

https://doi.org/10.1016/j.bbrc.2015.11.087
 被引用回数：14 パーセンタイル：51.67(Biochemistry & Molecular Biology)

The X-ray crystal structure of a salicylate hydroxylase from ${it Pseudomonas putida}$ S-1 complexed with coenzyme FAD has been determined to a resolution of 2.5${AA}$. Structural conservation with $$p$$- or $$m$$-hydroxybenzoate hydroxylase is very good throughout the topology, despite a low amino sequence identity of 20-40% between these three hydroxylases. Salicylate hydroxylase is composed of three distinct domains and includes FAD between domains I and II, which is accessible to solvent. In this study, which analyzes the tertiary structure of the enzyme, the unique reaction of salicylate, i.e. decarboxylative hydroxylation, and the structural roles of amino acids surrounding the substrate, are considered.

論文

Internal dynamics of F-actin and myosin subfragment-1 studied by quasielastic neutron scattering

松尾 龍人; 荒田 敏昭*; 小田 俊郎*; 中島 健次; 河村 聖子; 菊地 龍弥; 藤原 悟

Biochemical and Biophysical Research Communications, 459(3), p.493 - 497, 2015/04

https://doi.org/10.1016/j.bbrc.2015.02.134
 被引用回数：4 パーセンタイル：14.04(Biochemistry & Molecular Biology)

Various biological functions related to cell motility are driven by the interaction between the partner proteins, actin and myosin. To obtain insights into how this interaction occurs, the internal dynamics of F-actin and myosin subfragment-1 (S1) were characterized by quasielastic neutron scattering measurements on the solution samples of F-actin and S1. Contributions of the internal motions of the proteins to the scattering spectra were separated from those of the global macromolecular diffusion. Analysis of the spectra arising from the internal dynamics showed that the correlation times of the atomic motions were about two times shorter for F-actin than for S1, suggesting that F-actin fluctuates more rapidly than S1. It was also shown that the fraction of the immobile atoms is larger for S1 than for F-actin. These results suggest that F-actin actively facilitates the binding of myosin by utilizing the more frequent conformational fluctuations than those of S1.

論文

Highly durable carbon-supported Pt catalysts prepared by hydrosilane-assisted nanoparticle deposition and surface functionalization

齋藤 彰範*; 辻 広美*; 下山 巖; 清水 研一*; 仁科 勇太*

Chemical Communications, 51(27), p.5883 - 5886, 2015/04

https://doi.org/10.1039/C4CC10298C
 被引用回数：12 パーセンタイル：40.14(Chemistry, Multidisciplinary)

白金などの触媒金属は微粒子化により使用量を低減化させる方法が一般的である。比表面積の大きい炭素材料はそのための担持材料として有望であり、酸化グラフェン(GO)上に白金微粒子を担持させる方法が検討されている。一方、金属微粒子を担持させる際に従来用いていた還元剤では酸化グラフェンの還元も併発し、グラフェンの凝集化も引き起こしてしまうという問題があった。そこで非常に温和な還元剤であるヒドロシランを用いてGO上に担時させる新しい触媒調整方法を試みた。得られた白金触媒はメタンの酸化反応において市販の炭素担持白金触媒よりも耐久性が数倍優れた材料となることを見いだした。得られた材料をX線吸収分光法(XAS)等で調べ、ヒドロシランに起因するシリカ層が形成されたことを明らかにした。この結果はGOがシリカコーティングされたことにより触媒の耐久性が向上したことを示唆している。表面反応ダイナミクス研究グループの下山は本研究においてKEK-PFのBL27A機構ビームラインを用いたXAS分析と分子軌道計算による解釈を担当した。この結果は白金触媒の長寿命化に対する画期的なイノベーションに繋がることが期待される。

論文

Chemical repair of base lesions, AP sites, and strand breaks on plasmid DNA in dilute aqueous solution by ascorbic acid

端 邦樹; 漆原 あゆみ; 山下 真一; 鹿園 直哉; 横谷 明徳; 勝村 庸介*

Biochemical and Biophysical Research Communications, 434(2), p.341 - 345, 2013/05

https://doi.org/10.1016/j.bbrc.2013.03.075
 被引用回数：8 パーセンタイル：25.42(Biochemistry & Molecular Biology)

In order to clarify whether ascorbic acid, which is a major antioxidant in living systems, chemically repairs radiation damage to DNA. We quantified the yields of base lesions, AP sites and single strand breaks (SSBs) produced in plasmid DNA by $$gamma$$-irradiation in the presence of ascorbic acid with concentrations of 10-100 $$mu$$MM. By comparing the suppression efficiencies to the induction of each DNA lesion, it was found that ascorbic acid promotes the chemical repair of precursors of AP-sites and base lesions more effectively than those of single strand breaks. We estimated the efficiency of the chemical repair of each lesion using a kinetic model. Approximately 50-60% of base lesions and AP-sites were repaired by 10 $$mu$$M ascorbic acid, although strand breaks were largely unrepaired by ascorbic acid at low concentrations. The methods in this study will provide a route to understanding the mechanistic aspects of antioxidant activity in living systems.

論文

Coupling of the hydration water dynamics and the internal dynamics of actin detected by quasielastic neutron scattering

藤原 悟; Plazanet, M.*; 小田 俊郎*

Biochemical and Biophysical Research Communications, 431(3), p.542 - 546, 2013/02

https://doi.org/10.1016/j.bbrc.2013.01.021
 被引用回数：4 パーセンタイル：11.84(Biochemistry & Molecular Biology)

Quasi-elastic neutron scattering experiments of powder samples of F-actin and G-actin, hydrated either with D$$_{2}$$O or H$$_{2}$$O, at hydration ratios of 0.4 and 1.0, were performed. Combined analysis of the quasi-elastic neutron scattering spectra provided the parameters characterizing the water dynamics in the first hydration layer and those outside of the first layer. The translational diffusion coefficients (D$$_{T}$$) of the hydration water in the first layer were found to be 1.2 $$times$$ 10$$^{-5}$$ cm$$^{2}$$/s and 1.7 $$times$$ 10$$^{-5}$$ cm$$^{2}$$/s for F-actin and G-actin, respectively, while that for bulk water was 2.8 $$times$$ 10$$^{-5}$$ cm$$^{2}$$/s. The residence times were 6.6 ps and 5.0 ps for F-actin and G-actin, respectively, while that for bulk water was 0.63 ps. These differences between F-actin and G-actin, indicating that the hydration water around G-actin is more mobile than that around F-actin, are in concert with the results of the internal dynamics of F-actin and G-actin, showing that G-actin fluctuates more rapidly than F-actin. This implies that the dynamics of the hydration water is coupled to the internal dynamics of the actin molecules. The D$$_{T}$$ values of the water molecules outside of the first hydration layer were found to be similar to that of bulk water though the residence times are strongly affected by the first hydration layer. This supports the recent observation on intracellular water that shows bulk-like behavior.

論文

Thermodynamic considerations on the purification of H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ and HIx phases in the iodine-sulfur hydrogen production process

Wang, L.*; 今井 良行; 田中 伸幸; 笠原 清司; 久保 真治; 小貫 薫

Chemical Engineering Communications, 199(2), p.165 - 177, 2012/02

https://doi.org/10.1080/00986445.2011.582530
 被引用回数：9 パーセンタイル：33.55(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造ISプロセスにおいて、ブンゼン反応で生成するH$$_{2}$$SO$$_{4}$$相及びHIx相はそれぞれ少量の不純物(前者はHIとI$$_{2}$$、後者はH$$_{2}$$SO$$_{4}$$)を含んでおり、効率的な水素製造のためには、これらを分離,回収する精製工程が不可欠である。最適精製条件検討に資するために、化学プロセスシミュレータESPによる熱力学的検討を行った。精製操作にかかわる化学反応平衡及び相平衡に対する温度と放散ガスの影響を調べ、以下を明らかにした。H$$_{2}$$SO$$_{4}$$相については、約110$$^{circ}$$C以上の温度域で、HIをI$$_{2}$$に変える逆ブンゼン反応及びI$$_{2}$$の気化が優勢になるため、この現象を利用した精製が可能である。また、不活性ガスを用いた放散により操作温度を低温域に拡大できる。また、酸素を放散ガスに用いてHIをI$$_{2}$$に酸化することにより、プロセス物質であるH$$_{2}$$SO$$_{4}$$を損なうことなく精製ができる可能性がある。HIx相では、硫黄及び硫化水素生成反応のため、精製温度は限定されるものの、不活性ガス放散によりその温度域を拡大できる。

論文

Thermochromic properties of low-melting ionic uranyl isothiocyanate complexes

青柳 登; 下条 晃司郎; Brooks, N. R.*; 永石 隆二; 長縄 弘親; Van Hecke, K.*; Van Meervelt, L.*; Binnemans, K.*; 木村 貴海

Chemical Communications, 47(15), p.4490 - 4492, 2011/04

https://doi.org/10.1039/c0cc05550f
 被引用回数：41 パーセンタイル：70.31(Chemistry, Multidisciplinary)

Temperature-dependent yellow-to-red colour changes of uranylthiocyanate complexes with 1-alkyl-3-methylimidazolium cations have been studied by different spectroscopic methods and this phenomenon is attributed to changes in the local environment of the uranyl ion, including the coordination number, as well as to cation - anion interactions.

論文

Functional aberration of myofibrils by cardiomyopathy-causing mutations in the coiled-coil region of the troponin-core domain

松本 富美子; 前田 佳代*; 茶竹 俊行*; 前田 雄一郎*; 藤原 悟

Biochemical and Biophysical Research Communications, 382(1), p.205 - 209, 2009/04

https://doi.org/10.1016/j.bbrc.2009.03.009
 被引用回数：15 パーセンタイル：38.9(Biochemistry & Molecular Biology)

心筋症発症に関連する筋収縮調節蛋白質トロポニンT(TnT)の2種類の変異体(E244D, K247R)の変異部位は、Tn-コア領域のコイルドコイル領域に存在する。この領域の変異がTnの調節機構に及ぼす影響を明らかにするために、TnTのこの部位でのさまざまな変異体を含む筋原繊維のカルシウム依存性ATP分解活性を測定した。その結果、疾病関連変異体E244Dは、カルシウム感受性を変化させずに最大ATP分解活性を増大させることを確認するとともに、変異体K247Rも同様の効果を持つことを初めて明らかにした。さらにさまざまな変異体(E244D, E244M, E244A, E244K, K247R, K247E, and K247A)は、カルシウム感受性の変化はないが、最大ATP分解活性についてさまざまな影響を与えることが明らかとなった。これらの変異体を含むTnコアの分子動力学計算の結果、変異部位付近の水素結合ネットワークがTnの機能発現に重要であることが示唆された。

論文

Analysis of internal motions of interleukin-13 variant associated with severe bronchial asthma using $$^{15}$$N NMR relaxation measurements

吉田 雄一郎*; 大栗 誉敏*; 武田 知香*; 黒木 良太; 出原 賢治*; 井本 泰治*; 植田 正*

Biochemical and Biophysical Research Communications, 358(1), p.292 - 297, 2007/06

https://doi.org/10.1016/j.bbrc.2007.04.128
 被引用回数：4 パーセンタイル：10.14(Biochemistry & Molecular Biology)

インターロイキン-13(IL-13)に生じた一塩基多形(R110Q-IL-13)は、IL-13とその受容体であるIL-13Rとの親和性を低下させ気管支喘息を悪化させる。変異部位は直接受容体との相互作用部位に位置していないため、野生型IL-13とIL-13-R110Qの内部運動がどのように変化しているかを調べるため、NMRによる緩和実験を実施した。その結果、IL-13-R110Qにおいてはマイクロ秒からミリ秒の時間スケールで、受容体の相互作用にかかわるD-へリックスの内部運動が増大していることがわかった。この内部運動の変化がIL-13の受容体への親和性を低下させている可能性がある。

論文

A Remote valency control technique; Catalytic reduction of Uranium(VI) to Uranium(IV) by external ultrasound irradiation

虎石 貴; 木村 貴海; 有阪 真

Chemical Communications, (3), p.240 - 241, 2007/01

本研究では、白金黒触媒による超音波照射誘起化学反応の増強効果について報告している。水溶液に対する超音波照射は水素ラジカルやOHラジカルを生成するため、水溶液内の金属イオンの酸化還元を引き起こすことが知られている。これまでも超音波照射によってアクチノイドイオンの原子価が変化することは知られていたが、その効果は弱く、アクチノイド分離に必要な酸化還元力をもたらすことは不可能であると考えられてきた。本研究では、白金黒固体触媒が超音波照射によって引き起こされる化学反応を著しく増強することを初めて発見し、この増強効果の実証のために、白金黒触媒共存下における6価ウランを超音波照射によって4価へと還元した。なお、還元を進行させるためには、酸化剤としてはたらくOHラジカル捕捉のために、2-propanolで飽和させたArガスのバブリングによる2-propanolの継続供給が必須条件であることも明らかにした。

論文

Regioselectivity control of radiation-induced reaction; Electron beam-induced Fries rearrangement of sulfonamide within $$beta$$-cyclodextrin inclusion complex

加藤 順*; 掛端 博之*; 前川 康成; 山下 俊*

Chemical Communications, (43), p.4498 - 4500, 2006/11

量子ビームを利用した有機機能性材料創製の一環として、$$beta$$-シクロデキストリンで包摂されたスルホンアミド誘導体結晶の電子線フリース転位反応について検討した。非包摂体であるスルホンアミド誘導体結晶の電子線反応と比較したところ、包摂により、反応速度が著しく向上することに加え、生成物のレジオ選択性が、包摂化により逆転することがわかった。このように電子線反応とナノスペースを持った$$beta$$-シクロデキストリンによる包摂結晶化を組合せることで、溶媒フリーという環境にやさしく、しかも、反応性の向上と反応選択性の制御が実現できることを明らかとした。

論文

Selective separation of Am(III) from lanthanides(III) by solvent extraction with hydrophobic field of "superweak" anion

長縄 弘親; 鈴木 英哉*; 野呂 純二*; 木村 貴海

Chemical Communications, (23), p.2963 - 2965, 2005/06

スーパーウイーク陰イオンであるTFPB-の「場」の効果によって、「ソフトドナー」抽出剤を用いずともLn$$^{3+}$$からAm$$^{3+}$$を分離することが可能となる。たとえば、この「場」の効果を利用すれば、代表的な「ハードドナー」抽出剤で従来の溶媒抽出系ではAm$$^{3+}$$-Ln$$^{3+}$$間の分離能をまったく示さなかったCMPO(カルバモイルメチレンホスフィンオキキシド)を用いてさえ、硝酸水溶液からAm$$^{3+}$$のみを選択的に抽出・分離することができる。「場」の効果は、TFPB-の脱水和促進作用によってもたらされる。このような「場」の効果によって、ありふれた配位子の潜在的な選択的分離能を引き出すことが可能になる。分子認識化学は狙った化学種に特異的に結合する配位子の開発にたよって発展してきたが、このような「場」の効果の利用は、それとは異なる新しい分子認識の方法論である。

論文

PprI: A General switch responsible for extreme radioresistance of ${it Deinococcus radiodurans}$

Hua, Y.*; 鳴海 一成; Gao, G.*; Tian, B.*; 佐藤 勝也; 北山 滋; Shen, B.*

Biochemical and Biophysical Research Communications, 306(2), p.354 - 360, 2003/06

https://doi.org/10.1016/S0006-291X(03)00965-3
 被引用回数：145 パーセンタイル：95.66(Biochemistry & Molecular Biology)

放射線抵抗性細菌デイノコッカス・ラジオデュランスの放射線高感受性変異株の解析から、DNAの修復と損傷防御機構を担う主要スイッチタンパク質PprIを同定した。放射線高感受性変異株では、この遺伝子がトランスポゾンの挿入によって機能を失っていた。この遺伝子を完全に破壊すると放射線感受性が増大し、野生型遺伝子を導入すると放射線耐性が復帰した。放射線照射に伴い、PprIは${it recA}$遺伝子及び${it pprA}$遺伝子の発現を誘導するとともに、カタラーゼ活性をも助長した。これらの結果は、PprIタンパク質が、放射線応答におけるDNAの修復と防御の調節機構に重要な役割を果たしていることを強く示唆している。

論文

Luminescence study of tetravalent uranium in aqueous solution

桐島 陽*; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Chemical Communications, (7), p.910 - 911, 2003/04

アクチノイドの光誘起による発光現象はこれまでCm(III),Am(III),U(VI)などについて確認され、その特性が研究されてきた。一方、4価及び5価アクチノイド溶存種については、ごく一部の錯体種を除けば蛍光は存在しないと考えられてきたが、溶液中のU$$^{4+}$$イオンの5f電子エネルギーレベルの解析から、このイオンが蛍光を発する可能性を見いだした。この仮定に基づき実験を行ったところ、酸性溶液中で調製したU$$^{4+}$$イオンの5f電子を紫外光により基底準位($$^{3}$$H$$_{4}$$)からf-f遷移の励起準位($$^{1}$$S$$_{0}$$)に励起すると、そこからの緩和過程に発光が存在することを発見した。得られた蛍光スペクトルの解析により10個のピークが同定され、吸収スペクトルと比較した結果、それぞれ$$^{1}$$S$$_{0}$$から$$^{1}$$I$$_{6}$$,$$^{1}$$G$$_{4}$$,$$^{3}$$P$$_{0}$$,$$^{1}$$D$$_{2}$$,$$^{3}$$H$$_{6}$$,$$^{3}$$F$$_{3}$$,$$^{3}$$F$$_{4}$$,$$^{3}$$H$$_{5}$$への遷移に相当する蛍光であることがわかった。時間分解して測定した蛍光寿命は20ns以下であった。

論文

Radiation-induced reactions $$via$$ the lowest excited states in cinnamic acid crystals

前川 康成; 稲葉 伯至; 保々 広樹; 成田 正*; 越川 博; Moon, S.; 加藤 順; 吉田 勝

Chemical Communications, (18), p.2088 - 2089, 2002/09

ナノ電子デバイスに適用可能な有機薄膜表面のナノ微細加工技術や電子ビームに対する高感度レジスト材料の開発のためには、電子線に対して高い反応性を示す有機高分子化合物が必要である。しかし、色素や感光剤など、レジストや機能性薄膜に利用できる芳香族系有機化合物の電子線による反応性はほとんど研究されてない。そこで、光化学反応性が報告されているオレフィン化合物結晶3種類について電子線反応を検討した結果、電子線反応は光反応と全く同様のに進行し、環状生成物や異性化反応物を生成した。このこと結果から、ケイ皮酸誘導体の電子線反応は、電子線照射により生じたラジカルカチオンや高エネルギー励起状態分子が全て最低励起状態を経由する始めての反応例であることを明らかとした。

論文

Photopromoted oxidative cyclization of an o-phenylene-bridged schiff base via a manganese(III) complex, leading to a fluorescent compound, 2-(2-hydroxyphenyl)benzimidazole

坂本 文徳; 福田 貴志*; 佐藤 稔*; 仲野 義晴*; X.S.Tan*; 藤井 有起*

Chemical Communications, (13), p.1391 - 1392, 1998/00

マンガン錯体の一つである[N,N'-o-phenylenebis(salicylidenaminato)]diaquamanganese(III)の光分解反応を行った。その結果、この錯体のシッフ塩基配位子が光誘起酸化的に還化し、発光性化合物である2-(2-hydroxyphenyl)benzimidazoleを形成することがわかった。この化合物はレーザー光への着色、高エネルギー放射線の検出、そして発光プローブ等として有用である。この化合物は一般にポリリン酸中でサリチル酸とo-フェレンジアミンを190$$^{circ}$$Cで反応させ約14%の収率で合成されているが、我々の方法はもっと緩やかな条件で合成できることから、より安全な反応といえる。また、マンガン錯体の吸光、蛍光そしてEPRスペクトルの経時変化を測定し、それらの詳細な比較検討からこの錯体の光分解反応の反応機構を提案した。

論文

Hydration structure of Eu$$^{III}$$ on aqueous ion-exchange resins using laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳考*; 富永 健*

Chemical Communications, (2), p.223 - 224, 1997/00

固液界面に吸着した金属イオンの化学種の構造に関しては、それに適用できる分析法が限られるために、未解明な点が多い。ここでは、初めての試みとして時間分解蛍光法をイオン交換樹脂に吸着したユウロピウム(III)の水和構造の研究に適用した。強酸性(スルホン酸系)及び弱酸性(アクリル酸系)イオン交換樹脂に吸着したEu(III)と、比較のために鎖状高分子のポリスチレンスルホン酸系及びポリアクリル酸系におけるEu(III)の水和数N$$_{H2O}$$を測定した。強酸性樹脂にEu(III)はpH$$>$$1で吸着され、7$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$8であった。ポリスチレンスルホン酸系ではほぼ9であるため、この違いは樹脂の網目状の骨格による効果と推定した。弱酸性樹脂にはpH$$>$$4で吸着され、ポリアクリル酸系と同様に2.5$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$3.5であった。以上のように、水和数の直接決定により吸着機構の違いを定量的に証明することができた。

論文

Laser-induced enantiodifferentiating reaction of tartaric acid using high-intensity circularly polarized light

清水 雄一; 河西 俊一

Chemical Communications, 0(11), p.1333 - 1334, 1996/06

窒素飽和下でDL-酒石酸水溶液にXeFレーザー(351nm)からの集光した右回りの円偏光(フルエンス:1.6J/cm$$^{2}$$・パルス、非集光の場合に比べてエネルギーは約150倍)を照射すると、L-酒石酸の濃度は照射と共に減少するが、一方D-酒石酸の濃度はほとんど減少しない。これに対し、左回りの円偏光を照射した場合には、D-酒石酸の濃度は照射と共に減少するが、一方L-酒石酸の濃度はほとんど減少しない。なお、L-およびD-酒石酸水溶液の照射についても同様な結果が得られた。このように、XeFレーザーからの高強度の円偏光を用いることによって、酒石酸の光学活性体を効率良く合成できることが明らかになった。さらに、円偏光の向きと合成される光学活性体との間には相互関係があり、高強度の円偏光照射によってエナンチオ区別反応が起こることがわかった。

論文

Efficient enantiomeric enrichment of tartaric acid using a highly intense circularly polarized light

清水 雄一; 河西 俊一

Chemical Communications, 0(7), p.819 - 820, 1996/04

窒素飽和したDL-酒石酸に高強度XeFレーザー(351nm)からの集光した右円偏光を照射すると、L-酒石酸の濃度は吸収エネルギーが増加するとともに著しく減少し、1$$times$$10$$^{4}$$Jの照射での減少率は約13.9%であった。一方、D-酒石酸の濃度は照射によってもほとんど変化しなかった。L-酒石酸濃度の減少から求めたD-酒石酸のエナンチオマー過剰率は約7.5%であった。このように、高強度の右円偏光レーザー光を用いると、DL-酒石酸からD-酒石酸を効率よく濃縮できることがわかった。このような反応が起こるのは、酒石酸の多光子吸収過程を経る脱カルボキシルなどの分解反応が偏光性に依存するためであると考えられる。

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