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論文

Anion-exchange separation of americium and the lanthanides using a single column

宮本 ユタカ; 安田 健一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 18, p.13 - 15, 2018/07

これまでの研究で開発した陰イオン交換カラム1本による逐次分離法には、酢酸,塩酸そして硝酸の混合溶液を溶離液に使うことで、機能性の配位子や特別なカラムを使うことなく、ピコグラム量のアメリシウムをランタニドから完全に分離できる能力があることが分かった。この実験結果は環境試料中のアメリシウムやプルトニウム,ウラン,トリウムの極微量アクチニドが、この混合溶媒と一本の陰イオン交換カラムで逐次分離できることを意味している。

論文

Corrosion resistance of nickel-based alloy to gaseous hydrogen iodide decomposition environment in thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

上地 優; 小貫 薫; 久保 真治

Proceedings of 5th International Conference on Chemical and Biological Sciences (ICCBS 2018) (USB Flash Drive), p.51 - 54, 2018/03

熱化学法ISプロセスのHI分解反応環境における装置構造材料の耐食性を評価するため、実腐食環境を提供し内部に腐食試験片を設置できるHI分解反応器を製作し、候補耐食材料であるニッケル基合金(ハステロイC-276)製試験片を用いた腐食試験を実施した。HI分解反応が生じる実腐食環境はHIガスに水蒸気が同伴しないことが想定されるため、本研究では、ドライHIガスを用いてHI分解温度500$$^{circ}$$Cにおける材料腐食速度データを取得した。腐食環境への暴露前後の試験片重量変化から腐食速度を算出したところ、HI分解触媒層内(0.75mm/y)では、触媒層外(0.52mm/y)に比して、腐食速度は増加することを明らかにした。この結果は、HI分解反応器の耐久性評価に反映できるものである。

論文

Path integral simulations

志賀 基之

Reference Module in Chemistry, Molecular Sciences and Chemical Engineering (Internet), 22 Pages, 2018/00

原子核の量子効果は水素などの軽元素を含む分子系において重要である。例えば、水素結合系における大きな零点振動およびプロトントンネリングは核量子効果に由来する。本レビュー論文では、虚時間の経路積分理論に基づいて核量子効果を考慮した経路積分分子動力学法について説明する。この方法では、複雑分子系の量子揺らぎにおいて数値的厳密解が得られる。また、その拡張であるセントロイドおよびリングポリマー分子動力学法は近似的量子動力学法である。第一原理電子状態計算と組み合わせることで、多電子・原子核系全体の量子シミュレーションが可能になる。

論文

The Significance of bromide in the Brust-Schiffrin synthesis of thiol protected gold nanoparticles

Booth, S. G.*; 上原 章寛*; Chang, S.-Y.*; La Fontaine, C.*; 藤井 俊行*; 岡本 芳浩; 今井 崇人*; Schroeder, S. L. M.*; Dryfe, R. A. W.*

Chemical Science, 8(12), p.7954 - 7962, 2017/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.21(Chemistry, Multidisciplinary)

アルカンチオール保護金粒子の二相ブラスト法合成が、前駆種と反応物質の条件に依存して、異なる経路で進むことを示した。本研究では、反応メカニズムへの臭素の重要性を明白化するために、電気化学的手法とともに、X線吸収スペクトル分析が使用された。解析の結果、前駆体[AuBr$${_4}$$]$${^-}$$について観察された挙動は、これまでの文献に報告された挙動との違いを説明できると考えられた。ここで報告されたメカニズムの理解により、サイズのそろったナノ粒子をより効率的に合成できるようになると期待される。

論文

Roles of d- and f-orbital electrons in the complexation of Eu(III) and Am(III) ions with alkyldithiophosphinic acid and alkylphosphinic acid using scalar-relativistic DFT calculations

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 17, p.9 - 15, 2017/03

金属イオンの原子価軌道の結合特性の観点から、密度汎関数計算をOドナーであるホスフィン酸とSドナーであるジチオホスフィン酸によるEu(III), Am(III)イオンの錯形成反応に適用した。Sドナー錯体として二つ、Oドナー錯体として四つの幾何異性体の構造最適化を行い、[M(H$$_{2}$$O)$$_{9}$$]$$^{3+}$$に対する錯形成による安定化エネルギーを見積もった。その結果、Oドナー配位子はEu(III)イオンに選択的に配位し、Sドナー配位子はAm(III)イオンに選択的に配位し、実験のAm/Eu選択性を再現した。d,f軌道電子の結合性に着目すると、d軌道電子の結合性に対する寄与はEu, Am錯体のどちらにおいても結合的な特性を持ち、同じ寄与を示した。一方、f軌道電子の寄与は、Eu, Am錯体間で異なり、Sドナー錯体の場合、Euの4f電子は非結合的、Amの5f電子は結合的に振舞うのに対し、Oドナー錯体では、Euの4f電子は結合的、Amの5f電子は反結合的に振舞うことが分かった。この結果から、d軌道電子の結合性は、Eu, Am錯体構造の類似性に、また、f軌道電子の結合性は、Eu, Amイオンの選択性の相違性に起因することが示唆された。

論文

Influence of the heating method on the particle characteristics of copper oxide powders synthesized from copper nitrate aqueous solutions

瀬川 智臣; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 福井 国博*

Chemical Engineering Science, 153, p.108 - 116, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.21(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。金属硝酸塩水溶液の脱硝により生成される酸化物粉末の形態に対する加熱法の影響を明らかにするため、脱硝によりCu(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・3H$$_{2}$$O水溶液から生成された酸化銅粉末の形態に対する加熱法の影響について研究を行った。得られた粉末の中位径は加熱法に関らず、加熱速度が増加するにつれて減少することが明らかとなった。マイクロ波加熱法は顕著に粒子径が減少し、粒子の形状及び表面の不規則性が増大した。一方、マイクロ波と電気ヒータのハイブリッド加熱法では、最も表面が滑らかで球形の粒子が得られた。また、ハイブリッド加熱法では、マイクロ波加熱よりもシャープな粒子径分布を得られることが明らかとなった。数値シミュレーションにより、ハイブリッド加熱法では、より低いマイクロ波出力で全体を均一に加熱できることが明らかとなった。さらに、加熱法に起因する粉末の形態特性に対し、シミュレーションによるバルクの温度分布とマイクロ波照射により誘起されるCuO粒子で局所的に発生するホットスポットの相違に基づく考察を行った。

論文

Dynamical effects on the magnetic properties of dithiazolyl bistable materials

Vela, S.*; Deumal, M.*; 志賀 基之; Novoa, J.*; Ribas-Arino, J.*

Chemical Science, 6(4), p.2371 - 2381, 2015/04

 被引用回数:15 パーセンタイル:33.23(Chemistry, Multidisciplinary)

これまで、分子磁性体における磁気的性質はX線結晶解析などで得られる一つの分子構造で決まるものと考えられてきた。しかし、第一原理計算に基づく計算化学的手法によりこれを検証したところ、一点の構造における磁性と、露に温度ゆらぎを取り入れた磁性の計算は、必ずしも一致しないことがわかった。特に、結晶中におけるラジカルが大振幅振動を起こすような、静的な描像に限界がある。そのような分子磁性体である1,3,5,トリチア-2,4,6トリアザペンタレニル(TTTA)系を例としてこれを実証する。

論文

Electron and ion coincidence momentum imaging of multichannel dissociative ionization of ethanol in intense laser fields

板倉 隆二; 穂坂 綱一*; 横山 淳; 生田 朋也*; 神成 文彦*; 山内 薫*

Progress in Ultrafast Intense Laser Science XI; Springer Series in Chemical Physics, Vol.109, p.23 - 42, 2015/00

光電子光イオン同時計測画像法を用いて、強レーザー場中エタノールの多チャンネル解離性イオン化を調べ、イオン化とその後の電子励起を分離して観測することができた。光電子と解離イオンのエネルギー相関から、エタノールが獲得できる内部エネルギーがイオン化および励起経路によって変わることを明らかとした。

論文

Adsorption behavior of $$^{95}$$Nb and $$^{179}$$Ta as homologues of element 105, Db, on cation exchanger in HF/HNO$$_{3}$$ solution

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 當銘 勇人*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 13(1), p.9 - 12, 2013/06

105番元素ドブニウム(Db)のモデル実験として、周期表5族元素であるNbとTaの陽イオン交換樹脂に対する吸着挙動をHFとHNO$$_{3}$$の混合水溶液中において調べた。陽イオン交換樹脂中におけるこれらの元素の化学反応は平衡に即座に到達した。NbとTaの分配係数は本研究で調べたふっ化物イオン濃度範囲(10$$^{-7}$$-10$$^{-5}$$M)において、そのイオン濃度の増加とともに減少することを見いだした。NbとTaの分配係数の変化ははっきりと異なっており、この違いは異なるふっ化物錯体の形成によると考えられる。本実験結果に基づき、Dbのふっ化物錯体形成を明らかにするための陽イオン交換実験を提案する。

論文

Efficiency calibration of Ge detector for $$^{131}$$I and $$^{134}$$Cs in soil samples and a simplified calculation of cascade summing corrections for volume source

浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 大江 一弘; 佐藤 望; 豊嶋 厚史

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 12(1), p.5 - 10, 2012/06

福島第一原子力発電所の事故で汚染された土壌中の放射能を測定するため、体積線源中の$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csに対するGe検出器検出効率校正について検討した。$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{175}$$Hf, $$^{88}$$Zrを含む溶液を土壌と混合して土壌標準線源を作製し、$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csの各$$gamma$$線に対する検出効率を精密に決定した。溶液中の放射能濃度は、同じ溶液で点線源を作製し、決定した。得られた検出効率を用いて、土壌試料中の$$^{134}$$Csの各$$gamma$$線に対するカスケードサムの補正量を実験的に評価した。体積線源に対するカスケードサムの補正量を簡単に計算するため、平均の検出効率を用いた簡易計算法について検討し、計算結果と実験値との比較からその有効性を検証した。

論文

Chemical studies of rutherfordium (Rf) and nobelium (No) on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 12(1), p.A1 - A6, 2012/05

近年、原子力機構で行われたラザホージウム(Rf)並びにノーベリウム(No)の化学的研究について概説する。迅速化学分離装置を用いてHF/HNO$$_{3}$$水溶液中におけるRfの陰イオン交換挙動を同族元素Zr並びにHfとともに調べた。実験条件下において、RfがZrやHfと同様にヘキサフルオロ錯体を形成する一方で、Rfの錯形成定数がZr, Hfに比べて少なくとも一桁以上小さいことを明らかにした。また、新たに開発した電解カラムクロマトグラフ装置を用いて、$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸水溶液中におけるNo$$^{2+}$$の酸化実験を行った。その結果、シングルアトムレベルでNo$$^{3+}$$に酸化することに初めて成功した。

論文

QA/QC activities and estimation of uncertainty for ultra-trace analysis of uranium and plutonium in safeguards environmental samples

臼田 重和*; 間柄 正明; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 國分 陽子; Lee, C. G.; 宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 桜井 聡; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(2), p.A5 - A9, 2011/01

保障措置にかかわる環境試料分析では、おもに極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比を測定する。その際要求される国際標準レベルの極微量分析におけるQA/QC活動と測定の不確かさ評価について、高度環境分析研究棟(CLEAR)で実施している保障措置環境試料に含まれる極微量核物質(ウランやプルトニウム)の同位体比分析を例に現状と課題を紹介する。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

Sequential separation of U, Th, Pb and lanthanides with a single anion-exchange column

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海; 臼田 重和*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 10(2), p.7 - 12, 2009/12

単一イオン交換カラムと酢酸と塩酸/硝酸の混合溶媒を用いて50ngのウラン,トリウム,鉛そしてランタノイドを逐次分離した。これらの元素は回収率がどれも95%以上で除染係数は100以上であった。この分離技術で特別な試薬や装置を使うことなしに分離にかかる時間を減らし、既存の複雑な分離過程を単純化することができる。

論文

Production and chemistry of transactinide elements

永目 諭一郎; 羽場 宏光*

Encyclopedia of Chemical Sciences, Engineering and Technology Resources (Internet), 76 Pages, 2008/00

超アクチノイド元素の合成と化学的性質に関する研究が最近著しい進歩を遂げている。これまでに報告されている超アクチノイド元素の合成や核的性質並びに化学的性質に関する研究成果をレビューする。合成に関してはインフライト分離装置と組合せたシングルアトム検出による新元素の合成と同定法を紹介する。またシングルアトムを対象とした迅速化学分離装置の開発とそれに伴う超アクチノイド元素の化学的性質に関する最新の成果を解説する。

論文

Anion-exchange behavior of Nb, Ta, and Pa as homologues of Db in HF/HNO$$_{3}$$ solutions

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 當銘 勇人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.69 - 72, 2007/10

Dbとフッ化物イオンとの反応を調べるための基礎実験として、その同族元素であるNb, Taと擬似同族元素であるPaのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換挙動を調べた。各元素に対するフッ化物イオンの配位の強さを、フッ化物イオン濃度[F$$^{-}$$]の関数(1$$times$$10$$^{-6}$$$$sim$$2$$times$$10$$^{-2}$$M)として詳細に調べた。陰イオン交換樹脂への吸着率から$$K$$$$_{rm d}$$値を算出し、$$K$$$$_{rm d}$$値のフッ化物濃度,硝酸濃度依存性から、各元素のトレーサ濃度におけるフッ化物イオンとの反応性を明らかにした。また、本実験条件において、それぞれの元素の挙動が互いに大きく異なることを見いだした。これらの結果と対象とした化学反応の平衡到達時間の測定結果から、DbのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換実験を行うための実験条件を検討する。

論文

Synthesis of endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenol by using higher fullerene

渡辺 智; 片渕 竜也*; 石岡 典子; 松橋 信平

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.105 - 107, 2007/10

Hydrophilic endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenols [$$^{133}$$Xe@C$$_{76}$$(OH)$$_{x}$$ and $$^{133}$$Xe@C$$_{84}$$(OH)$$_{x}$$] were synthesized from hydrophobic endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenes. The yields were found to depend on the solubility of endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenols in o-dichlorobenzene and water phases, reflecting the number of OH groups of the product. The endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenols stored in 0.9 % NaCl solution were stable enough for the use in nuclear medicine.

論文

Protein expression of ${it Saccharomyces cerevisiae}$ in response to uranium exposure

坂本 文徳; 南川 卓也; 香西 直文; 藤井 力*; 家藤 治幸*; Francis, A. J.; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.133 - 136, 2007/10

$$^{238}$$U(VI)と$$^{233}$$U(VI)を含む培地で培養した${it Saccharomyces cerevisiae}$の発現タンパク質を二次元電気泳動で分析した。${it S. cerevisiae}$BY4743株を5.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M濃度の$$^{238}$$U又は2.5 $$times$$ 10$$^{-6}$$ (2.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M濃度の$$^{238}$$Uより350倍放射能が強い)と5.0 $$times$$ 10$$^{-6}$$M濃度の$$^{233}$$Uを含む培地で、30$$^{circ}$$Cで112時間培養した上記培地での酵母の生育度はコントロール$$>$$ 2.5 $$times$$ 10$$^{-6}$$M $$^{233}$$U $$>$$ 2.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M $$^{238}$$U $$>$$ 5.0 $$times$$ 10$$^{-6}$$M $$^{233}$$U $$>$$ 5.0 $$times$$ 10$$^{-4}$$M $$^{238}$$Uの順であった。この結果は、ウランの放射線効果だけでなく化学的効果が酵母の生育に影響していることを示唆している。培地溶液中の$$^{238}$$U又は$$^{233}$$Uの濃度が減少していることからウランが酵母細胞に濃集していることを示している。$$^{238}$$U又は$$^{233}$$Uに暴露させた酵母タンパク質の二次元電気泳動解析では、ウランが存在しないコントロールでは見られないスポットが確認された。この結果は、ウラン存在下の酵母が特異的なタンパク質を発現していることを示している。

論文

Microbial transformations of plutonium

Francis, A. J.; Dodge, C. J.*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.121 - 126, 2007/10

Pu(IV)のクエン酸錯体の${it P. fluorescens}$による分解挙動及びPu(VI)の${it B. subtilis}$と粘土との混合物への吸着挙動を実験により調べた。その結果、クエン酸は速やかに分解され、Pu(IV)はポリマーとして沈殿すること、及びPu(VI)は${it B. subtilis}$に偏在することを明らかにした。

論文

Measurement of evaporation residue and fission cross sections of the reaction $$^{30}$$Si + $$^{238}$$U at subbarrier energies

西尾 勝久; Hofmann, S.*; 池添 博; He${ss}$berger, F. P.*; Ackermann, D.*; Antalic, S.*; Comas, V. F.*; Gan, Z.*; Heinz, S.*; Heredia, J. A.*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.73 - 78, 2007/10

Effects of the prolate deformation of $$^{238}$$U on fusion were studied in the reaction $$^{30}$$Si + $$^{238}$$U at bombarding energies close to the Coulomb barrier. The fission cross section was measured at JAEA tandem accelerator to see the enhancement of the cross section in the subbarrier energy due to the lowering of the Coulomb barrier at the collision of the projectile to polar side of $$^{238}$$U. Evaporation residue cross sections were measured at UNILAC of GSI by using the velocity filter SHIP to determine the fusion probability. In the subbarrier region, we could produce isotope $$^{264}$$Sg by 4n channel, but fusion hindrance was implied in the analysis. At above barrier energies, we produced $$^{263}$$Sg by 5n channel. The analysis suggests that there is no fusion hindrance at the equatorial collisions.

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