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論文

Quantum spin wave excited from a Cr-Dy single-molecule magnet

Ling, B.-K.*; Chang, M.*; Zhai, Y.-Q.*; Deng, J.*; 古府麻衣子*; Guo, H.*; Zhao, J.*; Fu, Z.*; Zheng, Y.-Z.*

Journal of the American Chemical Society, 147(13), p.10935 - 10942, 2025/03

https://doi.org/10.1021/jacs.4c13628

The efficient excitation and controlled propagation of nanoscale spin waves remain significant challenges, as their intrinsic dispersion relations are primarily determined by magnetic dipole and exchange interactions. Here we report the first observed coexistence of quantum spin wave excitation and single-molecule magnet behavior in a mixed chromium(III) and dysprosium(III) complex, namely Dy $_{4}$ Cr $_{2}$ ( $mu_{3}$ -F) $_{2}$ (mdea) $_{3}$ (piv) $_{10}$ , which shows a large ferrimagnetic ground moment with a restricted quantum tunneling gap ( 3.8 10 $^{-7}$ cm $^{-1}$ ) up to nine levels, leading to an axial anisotropic energy barrier of 12 cm $^{-1}$ and opened hysteresis loop at 0.4 K.

論文

Water-intercalated and humidity-responsive lamellar materials by self-assembly of sodium acrylate random copolymers

堀池優貴*; 青木裕之; 大内誠*; 寺島崇矢*

Journal of the American Chemical Society, 147(8), p.6727 - 6738, 2025/02

https://doi.org/10.1021/jacs.4c16219

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

Herein, we report water-intercalated and humidity-responsive lamellar materials obtained from the self-assembly of sodium acrylate (ANa)/alkyl acrylate (RA) random copolymers. The random copolymers efficiently absorbed water into the hydrophilic ANa/main chain phase from the outer environment to form lamellar structures consisting of the water-intercalated hydrophilic segments and the hydrophobic side chains. The lamellar formation involves controlling the weight fraction of hydrophilic segments containing water to 40-70 wt% by the RA content, hydrophobic side chains, and the amount of absorbed water. The domain spacing can be controlled in the range of 2-6 nm. More interestingly, the lamellar materials reversibly afford expansion and contraction of the domain spacing in the sub-1 nm level via the absorption and release of water, in response to relative humidity. The multilayered lamellar formation process via the intercalation of water was analyzed in situ by neutron reflectometry and atomic force microscopy measurements under humid conditions. The polymer film further served as a moisture-sensitive actuator that macroscopically induces deformation responsive to humidity.

論文

Ultrahigh concentration hydrogen doping into TiO $_{2}$

Lim, G.-C.*; 福谷克之; 他8名*

Journal of the American Chemical Society, 146(46), p.32013 - 32021, 2024/11

https://doi.org/10.1021/jacs.4c12223

被引用回数：2 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigate ultrahigh concentration doping of hydrogen (H) into rutile-TiO $_{2}$ (100) single crystals by low-energy (2.5 keV) hydrogen ion beam irradiation at low temperature (LT). While the hydrogen concentration was limited to H $_{0.3}$ TiO $_{2}$ at 300 K, in situ nuclear reaction analysis (NRA) revealed ultrahigh concentration doping of hydrogen up to H $_{1.2}$ TiO $_{2}$ by the LT irradiation at 50 K. The large (8.2%) expansion of the out-of-plane lattice constant suggests that hydrogen occupies interstitial sites in rutile TiO $_{2}$ . Hydrogens of early stage irradiation act as electron donors and induce a large increase in conductivity, which is consistent with theoretical studies in the dilute limit. The nature of excess H was investigated in situ by transport and photoemission measurements. After LT excess H doping and postannealing to room temperature, unusual electrical transport properties were observed while maintaining the ultrahigh H concentration. In situ photoemission measurements show that the excessively doped hydrogens by LT irradiation generate a deeper in-gap state (IGS) of metastable nature. Density functional theory predicts the formation of double neighboring interstitial hydrogens as a possible mechanism for the deeper IGS.

論文

Ferroelectricity induced by a combination of crystallographic chirality and axial vector

永井隆之*; 萩原雅人; 横井里江*; 森分博紀*; 木村剛*

Journal of the American Chemical Society, 146(33), p.23348 - 23355, 2024/08

https://doi.org/10.1021/jacs.4c06283

被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

Ferroelectric materials compatible with magnetism and/or conductive properties provide a platform for exploring unconventional phenomena, such as the magnetoelectric effect, nonreciprocal responses, and nontrivial superconductivity. Though recent studies on multiferroics have offered several approaches, the search for magnetic and/or conducting ferroelectric materials is still a challenging issue under the traditional "d $^{0}$ -ness" rule, refusing active d electrons. Here, we propose the emergence of ferroelectricity through a combination of crystallographic chirality and axial vector, accepting even non-d $^{0}$ magnetic ions. This proposal is demonstrated in quasi-one-dimensional magnetic systems SrM $_{2}$ V $_{2}$ O $_{8}$ (M = Ni, Mg, and Co). The ferroelectric phase transition is observed by measurements of neutron powder diffraction and dielectric properties in all compositions. Structural analyses and first-principles calculations indicate that these magnetic compounds are identified as proper-type ferroelectrics whose ferroelectric phase transition is achieved by spiral motions of crystallographic screw chains formed by edge-shared MO6 octahedra, considered as the combination of locally defined chirality and axial vector. Computationally predicted magnitude of spontaneous polarization of SrM $_{2}$ V $_{2}$ O $_{8}$ reaches 10 $^{circ}$ C/cm $^{2}$ , comparable to that of conventional ferroelectrics, despite the incorporation of non-d $^{0}$ magnetic elements. The mechanism proposed in this study offers a unique approach to the exploration of new ferroelectrics beyond the traditional paradigms.

論文

Development of an iron(II) complex exhibiting thermal- and photoinduced double proton-transfer-coupled spin transition in a short hydrogen bond

中西匠*; 堀優太*; 重田育照*; 佐藤寛泰*; 鬼柳亮嗣; 宗像孝司*; 大原高志; 岡澤厚*; 島田林太郎*; 坂本章*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06323

被引用回数：4 パーセンタイル：48.20(Chemistry, Multidisciplinary)

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

論文

Distance-selected topochemical dehydro-diels-alder reaction of 1,4-Diphenylbutadiyne toward crystalline graphitic nanoribbons

Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10

https://doi.org/10.1021/jacs.0c08274

被引用回数：32 パーセンタイル：77.50(Chemistry, Multidisciplinary)

固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤哲也; 浅井雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷佑亮*; 牧井宏之; 水飼秋菜*; 永目諭一郎; 長明彦; 豊嶋厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

https://doi.org/10.1021/jacs.8b09068

被引用回数：32 パーセンタイル：70.28(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIPは、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIPをもつと考えられている。表面電離法によるIP決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IPから、5f軌道への電子の充填に伴ってIPが単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Encapsulating mobile proton carriers into structural defects in coordination polymer crystals; High anhydrous proton conduction and fuel cell application

犬飼宗弘*; 堀毛悟史*; 板倉智也*; 篠崎良太*; 荻原直希*; 梅山大樹*; Nagarker, S.*; 西山裕介*; Malon, M.*; 林灯*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 138(27), p.8505 - 8511, 2016/07

https://doi.org/10.1021/jacs.6b03625

被引用回数：147 パーセンタイル：95.40(Chemistry, Multidisciplinary)

We describe encapsulation of mobile proton carriers into defect sites in non-porous coordination polymers. The proton carriers are encapasulated with high mobility and provide high proton conductivity at 150 $^{circ}$ C under anhydrous condition. The high proton conductivity and non-porous nature allow power generation by fuel cell in which CPs are used as electrolyte. To observe defects and mobile proton carriers, we carried out solid-state NMR, XAFS, XRD, and ICP-AES/EA. On the basis of these analyses, we elucidated that the defect sites provide space for mobile uncoordinated H $_{3}$ PO $_{4}$ , H $_{2}$ PO $_{4}$ $^{-}$ , and H $_{2}$ O. These mobile carriers play a key role to expand proton hopping path and promote the mobility of all protons in coordination frameworks, leading to high proton conductivity and fuel cell power generation.

論文

Melting of Pb charge glass and simultaneous Pb-Cr charge transfer in PbCrO $_{3}$ as the origin of volume collapse

Yu, R.*; 北條元*; 綿貫徹; 水牧仁一朗*; 溝川貴司*; 岡研吾*; Kim, H.*; 町田晃彦; 榊浩司*; 中村優美子*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 137(39), p.12719 - 12728, 2015/10

https://doi.org/10.1021/jacs.5b08216

被引用回数：40 パーセンタイル：70.47(Chemistry, Multidisciplinary)

立方晶ペロブスカイトPbCrO $_{3}$ が常温常圧において、鉛の価数に関する電荷ガラス状態であり、その結果、鉛の位置にランダムネスのある構造をとっていることを明らかにした。鉛の価数は2価と4価に価数分離しており、鉛の位置は、A-site中心からのシフトが3倍周期の縦波型変調を持つ2つの副格子で表される短距離秩序を持つことを明らかにした。加圧すると鉛-クロム間の電荷移動が生じ、それにより電荷ガラスが解消され、絶縁体-金属相転移が起こることも明らかにした。この圧力誘起の電荷ガラス融解が、PbCrO $_{3}$ で知られていた大きな体積収縮を伴った立方晶-立方晶の同型構造相転移の起源であることが分かった。

論文

Insights into the proton transfer mechanism of a bilin reductase PcyA following neutron crystallography

海野昌喜*; 石川久美子*; 日下勝弘*; 玉田太郎; 萩原義徳*; 杉島正一*; 和田啓*; 山田太郎*; 友寄克亮; 細谷孝明*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 137(16), p.5452 - 5460, 2015/04

https://doi.org/10.1021/jacs.5b00645

被引用回数：29 パーセンタイル：64.18(Chemistry, Multidisciplinary)

シアノバクテリアや高等植物等の光合成生物は細胞内にビリン色素と呼ばれる集光色素を有している。ビリン還元酵素PcyAはビリベルジン(BV)を2段階で還元する反応を触媒することによりビリン色素の1つであるフィコシアノビリンを合成する。今回、我々はシアノバクテリア由来PcyAの立体構造をBVとの複合体状態で中性子結晶解析により決定した。BVは2つの状態(通常の状態と1つ水素が付いたBVH $^{+}$ の状態)で存在していたが、近接したPcyA中のAsp105もBVの状態に対応して2つの状態(プロトン化および解離状態)で存在していた。また、X線構造解析では照射還元により確認できなかったBV中のA環近くの「アキシアル」水分子の存在を確認することができた。さらに、BV近傍に位置するHis88がプロトン化状態で存在しBV中のA環のラクタム酸素と水素結合を形成していることも確認したが、このHis88と隣接したHis74の間の水分子がH $_{3}$ O $^{+}$ の状態で存在することも明らかにした。これらの知見はAsp105, His88および「アキシアル」水分子がPcyAによる触媒反応におけるプロトン移動に関与していることを示唆しており、フィコシアノビリン合成(初期段階)の新たな反応機構の提唱を可能とした。

論文

Active sites and mechanisms for oxygen reduction reaction on nitrogen-doped carbon alloy catalysts; Stone-Wales defect and curvature effect

Chai, G.-L.*; Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; 池田隆司; 寺倉清之*

Journal of the American Chemical Society, 136(39), p.13629 - 13640, 2014/10

https://doi.org/10.1021/ja502646c

被引用回数：274 パーセンタイル：97.78(Chemistry, Multidisciplinary)

カーボンアロイ触媒は酸素還元反応の白金代替触媒として有望視されている。しかしながら酸素還元反応の反応サイトと反応機構についてはまだ議論されているところである。本論文では、第一原理計算に基づいて窒素ドープカーボンアロイ触媒中の様々な構造による可能な酸素還元反応機構に関して一般的な考察を行った。我々の研究から、Stone-Wales欠陥にドープされた窒素対のみが良い活性点を与えることが示唆され、この構造による酸素還元活性は活性点周囲の曲率により調整ができ、極大ポテンシャル(0.8V)に近づけることが可能であることが示された。

論文

Synthesis, structural transformation, thermal stability, valence state, and magnetic and electronic properties of PbNiO $_{3}$ with perovskite- and LiNbO $_{3}$ -type structures

稲熊宜之*; 田中樹恵*; 土谷武史*; 森大輔*; 勝又哲裕*; 大場友則*; 開康一*; 高橋利宏*; 齋藤寛之

Journal of the American Chemical Society, 133(42), p.16920 - 16929, 2011/09

https://doi.org/10.1021/ja206247j

被引用回数：97 パーセンタイル：86.82(Chemistry, Multidisciplinary)

We synthesized two high-pressure polymorphs PbNiO $_{3}$ with different structures, a perovskite-type and a LiNbO $_{3}$ -type structure, and investigated their formation behavior, detailed structure, structural transformation, thermal stability, valence state of cations, and magnetic and electronic properties. A perovskite-type PbNiO $_{3}$ synthesized at 800 $^{circ}$ C under a pressure of 3 GPa crystallizes as an orthorhombic GdFeO $_{3}$ -type structure with a space group Pnma. The reaction under high pressure was monitored by an in situ energy dispersive X-ray diffraction experiment, which revealed that a perovskit-type phase was formed even at 400 $^{circ}$ C under 3 GPa.

論文

Dynamic structural changes at LiMn $_{2}$ 2O $_{4}$ /electrolyte interface during lithium battery reaction

平山雅章*; 井戸秀和*; Kim, K.-S.*; Cho, W.*; 田村和久; 水木純一郎; 菅野了次*

Journal of the American Chemical Society, 132(43), p.15268 - 15276, 2010/11

https://doi.org/10.1021/ja105389t

被引用回数：333 パーセンタイル：98.03(Chemistry, Multidisciplinary)

表面X線散乱法を用いて、リチウムイオン電池反応過程におけるLiMn $_{2}$ O $_{4}$ /電解質界面の構造変化を調べた。その結果、まず最初に、電気二重層の形成と同時に表面構造の変化が起き、電圧をかけると同時に再構成が起きることがわかった。また、SEI層の組成を解析した結果、(111)面と(110)面では、(110)面の方がより多くMnが検出されたことから、(111)面の方がより安定であることがわかった。

論文

Mechanochemical transduction of externally applied forces to mechanophores

Ribas-Arino, J.*; 志賀基之; Marx, D.*

Journal of the American Chemical Society, 132(30), p.10609 - 10614, 2010/08

https://doi.org/10.1021/ja104958e

被引用回数：89 パーセンタイル：85.76(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、メカノフォアへの外力変換において、脂肪族ポリマー鎖がどんな役割を果たすかについて理論的に研究した。その結果、安定性理論に基づいた厳密な方法を用いることで、シス1,2置換されたベンゾシクロブテンの破壊強度が著しく鎖の長さに依存することなどの実証に成功した。この結果は、メカノケミカル反応をモデル化する際に、ポリマー鎖をあらわに考慮する必要があることを示しているほか、さらに、鎖状の分子を変えることで、ポリマーの機械的性質をコントロールできる可能性をも示している。

論文

Anisotropic and inhomogeneous magnetic interactions observed in all-organic nitroxide radical liquid crystals

内田幸明*; 鈴木克明*; 田村類*; 伊熊直彦*; 下野智史*; 能田洋平; 山内淳*

Journal of the American Chemical Society, 132(28), p.9746 - 9752, 2010/06

https://doi.org/10.1021/ja101930d

被引用回数：52 パーセンタイル：75.08(Chemistry, Multidisciplinary)

ラセミ体及び非ラセミ体の純有機ラジカル液晶化合物が示す各種の液晶相において、異方的かつ不均一な磁気的相互作用が観測された。温度可変ESR測定の結果から、液晶の示す超構造が、いかにしてスピン双極子相互作用及び交換相互作用といった磁気的相互作用を誘起するのかという点について考察を行った。磁気的相互作用の大きさは液晶相の種類及びその構造に依存して変化した。一方で、これらのラジカル液滴は液晶状態において、水面上で永久磁石によって引きつけられた(結晶状態では、そのような応答は起こらなかった)。このような液晶液滴の永久磁石の接近による振る舞いは、ESR測定によって決められた磁気的相互作用とつじつまの合うものであった。

論文

Crystal and magnetic structures and properties of BiMnO $_{3+delta}$

Belik, A. A.*; 樹神克明; 井川直樹; 社本真一; 小須田幸助*; 室町英治*

Journal of the American Chemical Society, 132(23), p.8137 - 8144, 2010/05

https://doi.org/10.1021/ja102014n

被引用回数：49 パーセンタイル：73.71(Chemistry, Multidisciplinary)

Crystal and magnetic structures of BiMnO $_{3+delta}$ (=0.03, 0.08, and 0.14) have been determined by the Rietveld method from neutron diffraction data at 8-10 and 290 K. BiMnO $_{3.03}$ crystallizes in a monoclinic system with space group . BiMnO $_{3.08}$ crystallizes in space group . It was found that Mn vacancies are localized mainly in one Mn site (among three sites) in BiMnO $_{3.08}$ (=Bi $_{0.974}$ Mn $_{0.974}$ O). Vacancy-ordering and charge-ordering scenarios are suggested as possible reasons for the crystal symmetry change compared with BiMnO $_{3.03}$ (=Bi $_{0.99}$ Mn $_{0.99}$ O). BiMnO $_{3.03}$ and BiMnO $_{3.08}$ are ferromagnetic below T = 82 and 68 K, respectively, with magnetic moments along the monoclinic b axes. Refined magnetic moments at 10 K are 2.88(2) in BiMnO $_{3.03}$ and 2.33(2) in BiMnO $_{3.08}$ . BiMnO $_{3.14}$ crystallizes in an orthorhombic system with space group , and its structure is similar to that of LaMnO $_{3.11}$ -LaMnO $_{3.15}$ . No magnetic reflections were found in BiMnO $_{3.14}$ down to 8 K, in agreement with its spin-glass magnetic state. Magnetic and chemical properties of BiMnO $_{3+delta}$ () have also been investigated and compared with those of LaMnO $_{3+delta}$ . Systematic changes of magnetic parameters in BiMnO $_{3+delta}$ were found to depend on .

論文

Various valence states of square-coordinated Mn in A-site-ordered perovskites

Long, Y.*; 斎藤高志*; 水牧仁一朗*; 安居院あかね; 島川祐一*

Journal of the American Chemical Society, 131(44), p.16244 - 16247, 2009/10

https://doi.org/10.1021/ja906668c

被引用回数：64 パーセンタイル：80.72(Chemistry, Multidisciplinary)

近年、Aサイト秩序型ペロブスカイト酸化物AA'3B412で興味深い物性が数多く発見されている。これらは半導体的であり、反強磁性的な振る舞いを示す。AサイトにMnが入ったLaMn $_{3}$ Cy $_{4}$ O $_{12}$ , LaMn $_{3}$ Ti $_{4}$ O $_{12}$ が平面四配位構造を持ちながらMnの価数が+3から+1.67をとることがわかったので報告する。

論文

Combined high-resolution neutron and X-ray analysis of inhibited elastase confirms the active-site oxyanion hole but rules against a low-barrier hydrogen bond

玉田太郎; 木下誉富*; 栗原和男; 安達基泰; 大原高志; 今井啓祐*; 黒木良太; 多田俊治*

Journal of the American Chemical Society, 131(31), p.11033 - 11040, 2009/07

https://doi.org/10.1021/ja9028846

被引用回数：61 パーセンタイル：79.76(Chemistry, Multidisciplinary)

セリンプロテアーゼの触媒機構を理解することを目的として、ブタ膵臓エラスターゼの高分解能中性子及びX線構造解析を正四面体型中間体を模倣する阻害剤と複合体の状態で実施した。同一の大型単結晶を用いた室温における測定の結果、1.65分解能の中性子回折データ及び1.2分解能のX線回折データを取得した。また、別の結晶を用いて100K下で0.94分解能のX線回折データも併せて取得した。今回の解析は、セリンプロテアーゼとしてはこれまでで最も高分解能で実施された中性子構造解析例である。中性子とX線の両解析結果から、His57とAsp102の間に形成された水素結合は結合距離が2.60と短く、強い水素結合であると判明したものの、水素原子はHis57に結合していた。この結果は、一説として唱えられている低障壁水素結合の特徴(水素原子がドナーとアクセプターの中間付近に存在する)は満たすものではなく、低障壁水素結合仮説を否定するものであった。また、中性子解析結果から、いわゆるオキシアニオンホールの形成とオキシアニオンホール中に阻害剤由来の酸素原子が酸素陰イオンの状態で存在していることが明瞭に示された。これより、セリンプロテアーゼの触媒機構において正四面体型中間体構造の安定化に対するオキシアニオンホールの役割が明らかになった。

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋厚史; 笠松良崇*; 塚田和明; 浅井雅人; 北辻章浩; 石井康雄; 當銘勇人; 西中一朗; 羽場宏光*; 大江一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

https://doi.org/10.1021/ja9030038

被引用回数：15 パーセンタイル：48.18(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M-ヒドロキシイソ酪酸(-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo $^{2+}$ がNo $^{3+}$ に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

論文

Synthesis, crystal structure, and magnetic properties of BiMnO $_{12}$ (NO) oxynitrate comprising =3/2 honeycomb lattice

Smirnova, O.*; 東正樹*; 熊田伸弘*; 草野圭弘*; 松田雅昌; 島川祐一*; 武井貴弘*; 米崎功記*; 木野村暢一*

Journal of the American Chemical Society, 131(23), p.8313 - 8317, 2009/05

https://doi.org/10.1021/ja901922p

被引用回数：126 パーセンタイル：91.66(Chemistry, Multidisciplinary)

水熱合成によって得られたBiMnO $_{12}$ (NO)の中性子回折とFT-IR解析を行い、平坦なNO層と二枚のPbSbO的ブロック層が交互に積層した新しい構造を有することを明らかにした。Mn $^{4+}$ (=3/2)は規則的なハニカム格子を構成し、帯磁率は2次元磁性を示す。また、ワイス温度が257Kと高いにもかかわらず、磁気長距離秩序が0.4Kまで観測されなかった。これは、最近接と次近接相互作用の間の競合に起因する磁気フラストレーションによるものであると考えられる。