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論文

Soft, skin-interfaced microfluidic systems with integrated immunoassays, fluorometric sensors, and impedance measurement capabilities

Kim, S.*; Lee, B.*; Reeder, J. T.*; Seo, S. H.*; Lee, S.-U.*; Hourlier-Fargette, A.*; Shin, J.*; 関根 由莉奈; Jeong, H.*; Oh, Y. S.*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 117(45), p.27906 - 27915, 2020/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:76.81(Multidisciplinary Sciences)

本研究では、汗のコルチゾール分析のための流動イムノアッセイ、グルコースとアスコルビン酸(ビタミンC)分析のための蛍光測定イメージング、および電極を使用した発汗速度のデジタルトラッキングを組み合わせた、ワイヤレス,バッテリー不要の皮膚インターフェースマイクロ流体システムを実現した。運動している被験者を対象とした体系的なテストにより、本開発デバイスが物理的ストレスと生化学的相関を追跡可能であることが示された。

論文

Anomalous hydrogen dynamics of the ice VII-VIII transition revealed by high-pressure neutron diffraction

小松 一生*; Klotz, S.*; 町田 真一*; 佐野 亜沙美; 服部 高典; 鍵 裕之*

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 117(12), p.6356 - 6361, 2020/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.88(Multidisciplinary Sciences)

多くの多形が知られる氷も、2GPa以上ではその数が少なくなり、約60GPaでは氷VIIとVIIIのみとなる。両相は、共通の酸素骨格を持ち、水素の秩序状態が異なっている。今回約15GPaまでの低温高圧中性子回折実験により、VII-VIII転移における水素の秩序化の速度が圧力により減少し、10GPaでは分オーダーになることがわかった。さらに加圧すると、驚くべきことにその速度は再び早くなった。このような異常な振る舞いは、これまで言われていた「加圧による水分子の回転運動の鈍化と同時に起こる水素の併進運動の活性化」により説明できる。今回観測されたこの水素ダイナミックスのクロスオーバーは、これまでラマン散乱, X線回折,プロトン伝導により報告されてきた10-15GPaにおける氷VII相の異常の起源であると思われる。

論文

Magnetization dynamics and its scattering mechanism in thin CoFeB films with interfacial anisotropy

岡田 篤*; He, S.*; Gu, B.; 金井 駿*; Soumyanarayanan, A.*; Lim, S. T.*; Tran, M.*; 森 道康; 前川 禎通; 松倉 文礼*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 144(15), p.3815 - 3820, 2017/04

Studies of magnetization dynamics have incessantly facilitated the discovery of fundamentally novel physical phenomena, making steady headway in the development of magnetic and spintronics devices. The dynamics can be induced and detected electrically, offering new functionalities in advanced electronics at the nanoscale. However, its scattering mechanism is still disputed. Understanding the mechanism in thin films is especially important, because most spintronics devices are made from stacks of multilayers with nanometer thickness. The stacks are known to possess interfacial magnetic anisotropy, a central property for applications, whose influence on the dynamics remains unknown. Here, we investigate the impact of interfacial anisotropy by adopting CoFeB/MgO as a model system. Through systematic and complementary measurements of ferromagnetic resonance (FMR) on a series of thin films, we identify narrower FMR linewidths at higher temperatures. We explicitly rule out the temperature dependence of intrinsic damping as a possible cause, and it is also not expected from existing extrinsic scattering mechanisms for ferromagnets. We ascribe this observation to motional narrowing, an old concept so far neglected in the analyses of FMR spectra. The effect is confirmed to originate from interfacial anisotropy, impacting the practical technology of spin-based nanodevices up to room temperature.

論文

Giant cadherins Fat and Dachsous self-bend to organize properly spaced intercellular junctions

塚崎 克和*; 宮崎 直幸*; 松本 淳; 長江 成典*; 米村 重信*; 田ノ上 拓自*; 岩崎 憲治*; 竹市 雅俊*

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 111(45), p.16011 - 16016, 2014/11

 被引用回数:31 パーセンタイル:64.69(Multidisciplinary Sciences)

Fat and Dachsous cadherins regulate cell polarity and proliferation via their heterophilic interactions at intercellular junctions. Their ectodomains are unusually large because of the repetitive EC domains, which raises questions of how they fit in regular intercellular spaces. Cadherins typically exhibit a linear topology through the binding of Ca$$^{2+}$$ to the linker between the EC domains. Our electron microscopic observations of mammalian Fat4 and Dachsous1 ectodomains, however, revealed that, while their N-terminal regions exhibit a linear configuration, the C-terminal regions are kinked with multiple hairpin-like bends. Notably, certain EC-EC linkers in Fat4 and Dachsous1 lost Ca$$^{2+}$$-binding amino acids. When such non-Ca$$^{2+}$$-binding linkers were substituted for a normal linker in E-cadherin, the mutant E-cadherins deformed more extensively than the wild-type molecule. To simulate cadherin structures with non-Ca$$^{2+}$$-binding linkers, we used the elastic network model and confirmed that bent configurations can be generated by deformation of the non-Ca$$^{2+}$$-binding linkers. These findings suggest that Fat and Dachsous self-bend due to the loss of Ca$$^{2+}$$-binding amino acids from specific EC-EC linkers, and therefore adapt to confined spaces.

論文

Detection of atomic spin labels in a lipid bilayer using a single-spin nanodiamond probe

Kaufmann, S.*; Simpson, D. A.*; Hall, L. T.*; Perunicic, V.*; Senn, P.*; Steinert, S.*; McGuinness, L. P.*; Johnson, B. C.*; 大島 武; Caruso, F.*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 110(27), p.10894 - 10898, 2013/07

 被引用回数:81 パーセンタイル:92.61(Multidisciplinary Sciences)

The detection of gadolinium (Gd) spin labels in an artificial cell membrane under ambient conditions was demonstrated using a single-spin nanodiamond sensor which is negatively charged nitrogen vacancy centers in nanodiamond. Changes in the spin relaxation time (T1) of the sensor located in the lipid bilayer were optically detected using a confocal microscope system. As a result, T1 decreased with increasing proximal Gd labels. The detection of such small numbers of spins in a model biological setting opens a new pathway for in-situ nanoscale detection of dynamical processes in biology.

論文

Deep-sea record of impact apparently unrelated to mass extinction in the Late Triassic

尾上 哲治*; 佐藤 保奈美*; 中村 智樹*; 野口 高明*; 日高 義浩*; 白井 直樹*; 海老原 充*; 大澤 崇人; 初川 雄一; 藤 暢輔; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 109(47), p.19134 - 19139, 2012/11

 被引用回数:32 パーセンタイル:72.77(Multidisciplinary Sciences)

日本の上部三畳系深海底堆積物から、天体衝突の証拠である「Niに富むマグネタイト粒子」、「スフェルール」、「白金族元素異常」を報告した。特に白金族元素のひとつであるイリジウムは41.5ppbという高い値を示し、恐竜の絶滅で有名な白亜紀/古第三紀(K/Pg)境界に匹敵する異常値であることが示された。堆積物中に含まれる微化石(放散虫、コノドント)の検討から、天体衝突の起こった年代は三畳紀後期ノーリアン中期(約2億1200$$sim$$1600万年前)であることが明らかになった。この時代は天体衝突クレーターが数多く報告されている時代として知られており、カナダのManicouaganクレーター(直径100km)が本研究で発見した天体衝突イジェクタ層を形成したクレーターとして可能性が高いと考えられる。本発見を契機として、今後世界各地のノーリアン中期の地層から、Manicouaganクレーターに由来すると思われる天体衝突の証拠が見つかると考えられる。

論文

Ion-beam irradiation, gene identification, and marker-assisted breeding in the development of low-cadmium rice

石川 覚*; 石丸 泰寛*; 伊倉 将人*; 倉俣 正人*; 阿部 薫*; 瀬野浦 武志*; 長谷 純宏; 荒尾 知人*; 西澤 直子*; 中西 啓仁*

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 109(47), p.19166 - 19171, 2012/11

 被引用回数:261 パーセンタイル:99.66(Multidisciplinary Sciences)

コメは食品を経由するカドミウム摂取の主要経路の1つであるが、コメのカドミウム汚染を大幅に低減させる技術は開発されていない。われわれはイオンビーム照射によって、コメの粒にカドミウムをほとんど蓄積しないイネ変異体を獲得し、さらに責任遺伝子を同定した。われわれは、低カドミウム濃度を示す3つの変異体を獲得し、それぞれが同一の遺伝子(${it OsNRAMP5}$)に異なる変異を持つこと、並びに変異型${it osnramp5}$によってコードされるトランスポーターが根におけるカドミウム輸送能を欠損することを明らかにした。カドミウム汚染水田において、変異体は低カドミウム濃度の形質を示し、それ以外の農業形質には影響が認められなかった。さらに、変異型${it osnramp5}$を持つイネ新品種を開発するためのDNAマーカーを開発した。われわれの発見はコメのカドミウム汚染低減に大きく貢献するものである。

論文

Electronic inhomogeneity in a Kondo lattice

Bauer, E. D.*; Yang, Y.-F.*; Capan, C.*; Urbano, R. R.*; Miclea, C. F.*; 酒井 宏典; Ronning, F.*; Graf, M. J.*; Balatsky, A. V.*; Movshovich, R.*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 108(17), p.6857 - 6861, 2011/04

 被引用回数:34 パーセンタイル:83.07(Multidisciplinary Sciences)

強相関$$f$$電子系CeCoIn$$_5$$を例に、不均一な電子状態を例示する。熱力学的物理量と核四重極共鳴測定とを組合せて超伝導状態を解析した。非磁性不純物(Y, La, Yb, Th, Hg, Sn)の置換によって、Kondo格子の不完全性に由来する『スイスチーズ』様の不均一な電子状態を作り出すことにより、局所的に超伝導を抑制できる。一般近藤格子における物理を理解するには、この不均一な電子状態を考察する必要がある。

論文

Structure of HIV-1 protease in complex with potent inhibitor KNI-272 determined by high-resolution X-ray and neutron crystallography

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 木村 要*; 松村 浩由*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 106(12), p.4641 - 4646, 2009/03

 被引用回数:100 パーセンタイル:91.04(Multidisciplinary Sciences)

本研究では、プロテアーゼとその医薬品候補分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤との複合体の中性子結晶構造解析を実施した。タンパク質の中性子結晶構造解析を行うには、高品質な大型結晶作成のために大量のタンパク質試料が必要となる。本研究では、コドン配列を最適化した人工遺伝子を合成することで効率的な大腸菌発現系を構築し、プロテアーゼの大量調製系を確立した。そして逆相クロマトグラフィーを用いることで自己分解物を完全に除去した純度の高い試料を調製して結晶化を行った。得られた結晶を用いてJRR-3に設置しているBIX-4にて中性子回折データを収集した結果、1.9${AA}$の回折データを得ることができた。プログラムPHENIXにより中性子とX線の同時精密化を実施し、世界で初めてHIV-1プロテアーゼの中性子結晶構造解析に成功した。重水素原子の存在と位置を確認するためにオミットマップを作成したところ、顕著な2つのピークを得た。プロトン化された触媒残基及び阻害剤のヒドロキシル基の構造を水素原子を含めて実験で初めて明らかにすることができた。

論文

Low-barrier hydrogen bond in photoactive yellow protein

山口 繁生*; 上久保 裕生*; 栗原 和男; 黒木 良太; 新村 信雄*; 清水 伸隆*; 山崎 洋一*; 片岡 幹雄*

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 106(2), p.440 - 444, 2009/01

 被引用回数:142 パーセンタイル:94.89(Multidisciplinary Sciences)

Low barrier hydrogen bonds (LBHBs) have been proposed to play roles in protein functions, including enzymatic catalysis and proton transfer. Transient formation of LBHBs is expected to stabilize specific reaction intermediates. However, based on experimental results as well as on theoretical considerations, arguments against the importance of LBHB in proteins have been raised. The discrepancy is due to the absence of direct identification of the hydrogen atom position. Here, we show by high-resolution neutron crystallography of photoactive yellow protein (PYP) that a LBHB exists in a protein, even in the ground state. We identified $$sim$$87% (819/942) of the hydrogen positions in PYP, and demonstrated that the hydrogen bond between the chromophore and E46 is a LBHB. This LBHB stabilizes an isolated electric charge buried in the hydrophobic environment of the protein interior. We propose that in the excited state, the fast relaxation of the LBHB into a normal hydrogen bond is the trigger for photo-signal propagation to the protein moiety. These results give insights into the novel roles of LBHBs, as well as the mechanism of the formation of LBHBs.

論文

Mutational reconstructed ferric chelate reductase confers enhanced tolerance in rice to iron deficiency in calcareous soil

石丸 泰寛*; Kim, S.*; 塚本 崇志*; 大木 宏之*; 小林 高範*; 渡辺 智; 松橋 信平; 高橋 美智子*; 中西 啓仁*; 森 敏*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 104(18), p.7373 - 7378, 2007/05

 被引用回数:114 パーセンタイル:93.72(Multidisciplinary Sciences)

Fe deficiency is a worldwide agricultural problem on calcareous soils. Rice plants use a well documented phytosiderophore-based system to take up Fe from the soil. Rice plants are extremely susceptible to low-Fe supply, however, because of low phytosiderophore secretion and low Fe$$^{3+}$$ reduction activity. A yeast Fe$$^{3+}$$ chelate-reductase gene ${it refre1/372}$, selected for better performance at high pH, was fused to the promoter of the Fe-regulated transporter, ${it OsIRT1}$, and introduced into rice plants. The transgene was expressed in response to a low-Fe nutritional status in roots of transformants. Transgenic rice plants expressing the ${it refre1/372}$ gene showed higher Fe$$^{3+}$$ chelate-reductase activity and a higher Fe-uptake rate than vector controls under Fe-deficient conditions. Consequently, transgenic rice plants exhibited an enhanced tolerance to low-Fe availability and 7.9x the grain yield of nontransformed plants in calcareous soils.

論文

Switch interactions control energy frustration and multiple flagellar filament structures

北尾 彰朗*; 米倉 功治*; 米倉 さおり*; Samatey, F.*; 今田 勝巳*; 難波 啓一*; 郷 信広

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 103(13), p.4894 - 4899, 2006/03

 被引用回数:44 パーセンタイル:65.45(Multidisciplinary Sciences)

細菌べん毛繊維は一種類の蛋白質フラジェリンが会合してできた生体超分子であり、細菌の運動はべん毛モーターのトルクによって誘起されるべん毛繊維の左巻き-右巻き超らせん構造転移によって制御される。われわれは、大規模分子動力学シミュレーションによってさまざまな実験データを満足する原子レベルの超らせん構造を構築するとともに、構造多型の分子メカニズムを解明することに成功した。超らせん構造構築のメカニズムには以下の3種類の相互作用が鍵となることがわかった。パーマネント相互作用はさまざまな超らせん構造において常に保たれる。スライディング相互作用は可変な疎水性及び親水性アミノ酸残基ペアの間で形成され、大きなエネルギー変化なしに蛋白質サブユニット間のずれを許容する。スイッチ相互作用の形成と解消はサブユニット間相互作用とサブユニット内相互作用をそれぞれ安定化する。われわれは構造多型の原因は両者の相互作用のフラストレーションであると結論付けた。超らせん構造間の転移は「変形=$$>$$緩和」機構によって起こる。すなわち、繊維構造は幾何学的に急速に変形させられ、その後相互作用を再構成しながら徐々にエネルギー的準安定状態へ緩和することを明らかにした。

論文

Homodimeric cross-over structure of the human granulocyte colony-stimulating factor (GCSF) receptor signaling complex

玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 前田 宜丈*; 岡本 智之*; 石橋 松二郎*; 徳永 正雄*; 黒木 良太

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 103(9), p.3135 - 3140, 2006/02

 被引用回数:80 パーセンタイル:82.98(Multidisciplinary Sciences)

ヒト顆粒球コロニー刺激因子(GCSF)とそのヒト受容体(GCSF-R)中のリガンド結合領域との複合体の活性構造を2.8${AA}$分解能で決定した。GCSF:GCSF-R複合体の組成比は2:2で、GCSF-R中のIg-likeドメインとGCSFがたすき掛けすることにより二量体化していた。この結合様式はヒトGCSFとマウスGCSF(CRHドメイン)複合体中の様式とは全く異なっており、インターロイキン6とその受容体であるgp130との活性複合体中で確認された様式と類似していた。このIg-likeドメインを介したGCSF-Rの二量体化はこれまでに報告されている熱力学的及び変異体解析の結果と相関性がある。

論文

Neutron crystallographic study on rubredoxin from ${it Pyrococcus furiosus}$ by BIX-3, a single-crystal diffractometer for biomacromolecules

栗原 和男; 田中 伊知朗*; 茶竹 俊行*; Adams, M. W. W.*; Jenney, F. E. Jr.*; Moiseeva, N.*; Bau, R.*; 新村 信雄

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 101(31), p.11215 - 11220, 2004/08

 被引用回数:46 パーセンタイル:62.17(Multidisciplinary Sciences)

原研原子炉JRR-3設置の生体高分子用中性子回折装置BIX-3を用いて、高い熱安定性を持つ${it Pyrococcus furiosus}$由来ルブレドキシンの中性子結晶構造解析を行った。結晶化はH原子からのバックグラウンドを抑えるため重水中で行った。回折実験は常温で行い、1.5${AA}$分解能でデータ収率81.9%を得た。立体構造モデルの精密化では、306個のH原子と50個のD原子及び37個の水和水を同定した。その結果、モデルの信頼性を示す${it R}$因子及び${it R}$$$_{free}$$因子は最終的に各々18.6%, 21.7%となった。この中性子解析により、X線解析では明確でなかったアミノ酸側鎖のO-D結合の方位を明らかにできた。また、主鎖のN-H結合のH原子は多くがD原子に置換されている一方で、その中で5つのH原子は置換されずに保たれていることがわかった。これはその周囲の高い構造安定性を示す。さらに中性子散乱密度図では、このタンパク質の高い熱安定性に寄与していると考えられているND$$_{3}$$$$^{+}$$末端のその周囲に広がる水素結合ネットワークを詳細に明らかにすることができた。

論文

Computational design of water-soluble analogues of the potassium channel KcsA

Slovic, A. M.*; 河野 秀俊; Lear, J. D.*; Saven, J. G.*; DeGrado, W. F.*

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 101(7), p.1828 - 1833, 2004/02

 被引用回数:78 パーセンタイル:79(Multidisciplinary Sciences)

計算にもとづく設計により、膜蛋白質の可溶化に成功した。膜蛋白質は、水にとけないことから、結晶化をはじめその性質を調べることが非常に困難である。われわれは、世界ではじめて可溶化に成功し、膜蛋白質の構造解析,性質解析の新たな道を開いた。

論文

Posttranslational modification of the ${it umuD}$-encoded subunit of ${it Escherichia coli}$ DNA polymerase V regulates its interactions with the $$beta$$ processivity clamp

Sutton, M. D.*; 鳴海 一成; Walker, G. C.*

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 99(8), p.5307 - 5312, 2002/04

 被引用回数:36 パーセンタイル:52.61(Multidisciplinary Sciences)

大腸菌${it umuDC}$遺伝子産物(PolV)は、DNA損傷チェックポイント制御及び乗り越えDNA合成に関与している。2種類の${it umuD}$遺伝子産物,UmuDとUmuD'蛋白質と、複製型DNAポリメラーゼ(PolIII)との相互作用の解析は、${it umuDC}$遺伝子産物がどんな生物学的役割を果たしているのかを調べるために重要である。われわれは、UmuD蛋白質がUmuD'蛋白質よりもPolIIIの$$beta$$クランプに対して高い親和性を有しており、この親和性にはUmuD'には欠けているUmuD蛋白質のアミノ酸N末端アーム部の存在が重要であることを示した。さらにわれわれは、$$beta$$クランプと架橋剤${it p}$-azidoiodoacetanilideによってクロスリンクする特定のアミノ酸残基を同定し、PolIIIとの相互作用に重要な蛋白質の構造部位を限定した。

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