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神谷 潤一郎; 諸橋 裕子; 武石 健一; 柳橋 享*
Vacuum and Surface Science, 68(9), p.504 - 509, 2025/09
金属積層造形の利点は複数の異なる部品を一工程に統合した製造が可能、高価な専用の金型を使用せず一品ものが製造可能であること、機械加工では製造できない複雑な構造体を製造可能であること等である。製造面で利点が多い金属積層造形技術であるが、真空部品や真空容器に利用された例は極めて少ない。本発表は次世代加工技術と呼ばれる金属積層造形技術に関し、チタン合金材料の電子ビーム粉末床溶融結合法に焦点を当て、これまで全く実績のなかった真空装置への適用可能性について調査研究した成果である。さらに表面が粗いことから一見超高真空には不向きであると思われる積層造形に対し、非蒸発型ゲッターコーティングを適用して実効的なゲッター表面積を増やすことに活用したという、産業利用へ繋がるイノベーション技術の研究開発の結果も含まれる。今回の種々の測定結果より、金属積層造形した材料は超高真空用材料として遜色がないことが明らかとなり、表面ゲッター化により高度な真空性能を持たせられることを実証した。今後、金属積層造形が超高真空の分野で活用されていくことが期待される。
早川 虹雪*; 村口 正和*; 馬酔木 ゆめの*; 小島 洋一郎*; 小田 将人*; 藪田 莉名*; 石井 宏幸*; 本田 充紀
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), p.2025-041_1 - 2025-041_6, 2025/07
環境調和型の高温で動作する熱電材料へむけて、粘土鉱物を利用した材料開発を進めている。高温で熱電特性をえることに成功したが、なぜその特性を示すかは分からない。そこで高温環境下で風化黒雲母の構造変化を解明するためのXAFS分析手法の開発し、高温でのFeの局所構造を明らかにする。大気環境と真空環境で焼結した試料のFeの局所構造解析からFeの化学結合状態の変化を明らかにした。
篠塚 寛志*; 永田 賢二*; 吉川 英樹*; 小川 修一*; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 685, p.162001_1 - 162001_11, 2025/03
被引用回数：1 パーセンタイル：21.93(Chemistry, Physical)Si(001)表面の熱酸化におけるシリコン(Si)2p光電子スペクトルを、スピン軌道相互作用を考慮したベイズ推定によって統計的に数理解析した。フィッティングパラメータの推定精度およびピーク数のモデル選択について検討した。解析は顕著なバルクSiピークを除き、他のピーク位置に関する事前情報や化学状態の仮定を用いることなく実施された。我々の手法によって、酸化の進行に伴う酸化誘起応力に対応する成分や関連生成種などの従来の結果を完全に検証することに成功した。
深谷 有喜
Vacuum and Surface Science, 68(2), p.91 - 96, 2025/02
Total-reflection high-energy positron diffraction (TRHEPD) is a positron version of reflection high-energy electron diffraction (RHEED). Due to the electrostatic repulsion between the positive charge of the positron and the crystal potential of the material, the penetration depth of the incident positron beam is limited to a few layers of the material surface. In particular, total reflection occurs at low grazing incidence and the penetration depth is less than about 1
, which corresponds to the thickness of one atomic layer. Therefore, TRHEPD is useful for the structure determination of material surfaces and two-dimensional materials. In this paper, we report recent results of structure determination using TRHEPD (intercalated graphene and graphene quasicrystals), together with the characteristics of the TRHEPD technique.
津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
Vacuum and Surface Science, 68(2), P. 107, 2025/02
Siのドライ酸化は、現在においても先端半導体デバイスにおけるゲートスタックの作製に不可欠な反応である。SiO
膜厚の時間発展をよく記述するモデルとして広く受け入れられているDeal-Groveモデルは30nm以下で適用できないことから、近年求められる~1nmレベルの極薄膜領域におけるSiO/Si界面でのOの反応を説明可能な反応モデルの構築が必要とされている一方、有効なモデルは確立されていなかった。Deal-GroveモデルではSiO膜表面から取り込まれたOが膜中を拡散した後、SiO/Si界面で直接反応することを仮定しているが、このような界面での直接反応の活性化障壁は大きく反応の進行は困難である。我々はSiO成長で発生した歪みにより界面に生成する欠陥の未結合手に注目した。Si清浄表面において、不対電子により活性な未結合手へ分子状吸着した後にバリアレスでOは解離するが、界面欠陥における4つの未結合手の準位は格子歪みにより縮退を解き、電子対を形成し安定である。界面欠陥は、キャリア供給により不対電子を生成することで活性となる。以上の議論から、界面欠陥が多数キャリア捕獲により活性化された後、その欠陥サイトへのO分子状吸着を経て界面反応が進行する反応モデルを提案した。界面で生成したSi-O-Si結合による局所歪みは、新たな欠陥発生を引き起こし、反応ループが形成される。ここで、界面欠陥へのキャリア捕獲による電荷を中性に戻すため、上記反応ループのO解離過程において過剰少数キャリアの捕獲が必要であることをこれまでに示した。反応ループの律速段階は少数キャリア捕獲であると考えられるため、界面欠陥での分子状吸着Oの量と膜厚の成長速度の間には直線的相関が得られるはずである。このことを確かめるために本研究では、Si単結晶試料におけるOガスの反応過程をSPring-8の放射光を用いたリアルタイム光電子分光測定により追跡した。放射光を用いることで、界面分子状吸着状態を検出することが可能である。その結果、分子状吸着Oの量と、膜厚成長速度との間に非常に良い線形相関があることを見出し、我々のモデルの妥当性を示した。
吉越 章隆; 津田 泰孝; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 佐藤 志彦; 大河内 拓雄*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 23(1), p.16 - 21, 2025/02
Synchrotron radiation photoemission electron microscopy (SR-PEEM) combining with hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) was utilized to obtain detailed structural and chemical insights into radioactive cesium-bearing microparticles (CsMPs) smaller than 10 
m. HAXPES data revealed the presence of several elements such as C, O, Mg, Al, Si, Sr and Cs, while the chemical mapping images obtained by SR-PEEM clearly demonstrated that Cs atoms almost exclusively cover the particle surface. Owing to the surface-sensitive nature of SR-PEEM, the results notably indicate inhomogeneous distributions of elements, suggesting an eggshell-like structure with a Cs shell, with a thickness greater than the escape depth of the photoelectrons (a few nanometers). These novel findings strongly suggest that the aggregation of Cs atoms likely occurs at the microparticle surface and are expected to have applications in the remediation of nuclear power plant accidents.
Cl on Cu oxide Surfaces; Cu
O(111) and bulk CuO precursor "29"; Structure on Cu(111)林田 紘輝*; 津田 泰孝; 村瀬 菜摘*; 山田 剛司*; 吉越 章隆; Di
o, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 669, p.160475_1 - 160475_6, 2024/10
被引用回数：1 パーセンタイル：21.93(Chemistry, Physical)To examine the elementary steps of the Rochow-M
ller process, we subjected copper oxides, viz., CuO(111) and the bulk CuO precursor "29" -structure on Cu(111), to supersonic molecular beams (SSMB) of CH
Cl. The SSMB energies range from 0.5-1.9 eV. We then employed X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR) to determine the resulting adsorbed species present. We identified two reaction paths, viz., Reaction I and Reaction II, with one prevailing over the other depending on exposure conditions. Reaction I involves the dissociative adsorption of CHCl. In Reaction II, CHCl dissociates with Cl as the prevailing adsorbed species (higher than that of adsorbed carbonaceous species, as observed for Reaction I). For the incident energy and exposure conditions considered, we found Reaction II as the prevailing reaction path for CHCl reaction on both CuO(111) and the "29" -structure on Cu(111).
神谷 潤一郎; 阿部 一英; 藤森 伸一; 福田 竜生; 小畠 雅明; 諸橋 裕子; 津田 泰孝; 山田 逸平; 吉越 章隆
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 22(4), p.316 - 326, 2024/08
真空容器内壁にゲッター機能を持たせることで、超高真空を実現する新しい技術であるNEGコーティングについて、その活性化と劣化のメカニズムの理解は、NEGコーティングの高性能化に不可欠である。本研究では代表的なNEGコーティング材料Ti-Zr-Vについて、SPring-8放射光光電子分光(SRPES)およびX線光電子分光(XPS)による測定を行った。実験ではNEGコーティング試料温度を250
Cに昇温させる過程をSRPESにより分析し、その後、酸素ガスを導入して表面酸化過程を同手法により分析した。これらは、NEGコーティング表面の活性化、酸化過程の初めてのオペランド測定である。さらに、試料の深さ方向をXPSにより分析することで、活性化によりZrがTi酸化物、V酸化物から酸素を受け取り、内部へ酸素が拡散すること、および内部では主にZrが酸化物となっていることを観測し、コーティング内部におけるZr酸化物の増加が、NEGコーティングの繰り返しの活性化と飽和による寿命を決定する大きな要素であることを解明した。このことは、今後のNEGコーティングの性能高度化につながる新しい事実である。
神谷 潤一郎; 大井 元貴; 小林 史憲; 酒井 健二; 山田 逸平
Vacuum and Surface Science, 67(4), p.186 - 191, 2024/04
日本表面真空学会誌における特集企画"ドライポンプ"において、大強度加速器におけるドライポンプの実績を紹介する。本解説では、リニアック、RCS、3NBTの加速器およびミュオン施設、中性子源施設、中性子利用施設のMLFでのドライポンプを紹介する。ドライスクロールポンプ(DSP)も多用されているが、特に常時運転の箇所はメンテンナンス頻度の多さやトラブルの発生から、ルーツポンプへの置き換えを進めている箇所が多い。ルーツポンプは耐放射線性仕様、電源分離型、ダイヤフラム付き等、各利用環境や利用目的に応じて特殊仕様のものを採用していることが大強度陽子加速器における特殊な点である。DSP、ルーツポンプともにいくつかのトラブルが発生しているが、メンテナンス方法の改定や部品の改良で対応し、安定したユーザー運転の実現に貢献している。以上のように本発表では、J-PARCにおけるドライポンプの利用状況、ポンプの仕様、メンテンナンス、およびトラブルと対策を総括する。
Cl dissociation, CH abstraction, and Cl adsorption from the dissociative scattering of supersonic CHCl on Cu(111) and Cu(410)牧野 隆正*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; Dio, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 642, p.158568_1 - 158568_6, 2024/01
被引用回数：4 パーセンタイル：40.94(Chemistry, Physical)To study the elementary steps in the Rochow-Muller process, we bombarded Cu(111) and Cu(410) with 0.7-1.9 eV supersonic molecular beams (SSMB) of CHCl. We then identified the corresponding adsorbed species using X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR). We found Cl as the dominant adsorbed species (much higher than that of adsorbed carbonaceous species) coming from the dissociative scattering of CHCl. We also found that the threshold kinetic energy of the reaction depends on the crystal surface orientation.
evaluation tests in an Underground Research Laboratory, Horonobe, Japan吉田 英一*; 山本 鋼志*; 淺原 良浩*; 丸山 一平*; 刈茅 孝一*; 齊藤 朱音*; 松井 裕哉; 望月 陽人; 勝田 長貴*; Metcalfe, R.*
Powering the Energy Transition through Subsurface Collaboration; Proceedings of the 1st Energy Geoscience Conference (Energy Geoscience Conference Series, 1), 20 Pages, 2024/00
多くの地下構造物の長期間の安全確保にあたっては、岩盤中に存在する断層や坑道近傍の掘削損傷領域を対象とした地下水流れの恒久的なシーリングが重要となる。しかし一般に用いられるセメント材では化学的な変質等によりそのような効果が期待できない。このため、天然で見られる炭酸塩鉱物によるコンクリーションに着目したコンクリーション化剤が開発された。本論文は、コンクリーション化剤に期待される性能を確認するため、日本原子力研究開発機構幌延深地層研究センター地下施設を活用して実施した原位置試験結果をまとめたものである。原位置試験の結果、コンクリーション化剤は急速に硬化し1年間程度で掘削損傷領域の透水性を1/1000減少させるとともに、同施設近傍で起こった地震による影響と考えられる一時的な透水性の増加も再シーリングされ低下することが確認できた。これらのことから、この新しい技術は、多様な目的をもつ地下施設に適用可能であると考えられる。
寺澤 知潮; 松永 和也*; 林 直輝*; 伊藤 孝寛*; 田中 慎一郎*; 保田 諭; 朝岡 秀人
Vacuum and Surface Science, 66(9), p.525 - 530, 2023/09
Au(001)表面は擬一次元周期性を持つHex-Au(001)に再構成することから、この表面にグラフェンを成長させると、その周期性がグラフェンの電子構造を変化させると予測された。特に、グラフェンとAuの軌道混成により、グラフェンにバンドギャップやスピン偏極が導入されると考えられていた。本研究では、Hex-Au(001)表面上のグラフェンの角度分解光電子分光と密度汎関数理論計算の結果を報告する。グラフェンのDiracコーンとAu 6sp軌道の交点に0.2eVのバンドギャップが観測され、バンドギャップ形成の起源がグラフェンのDiracコーンとAu 6sp軌道の混成であることが示された。この軌道混成の機構について考察し、グラフェンのDiracコーンへのスピン注入を予想した。
保田 諭; Dio, W. A.*; 福谷 克之
Vacuum and Surface Science, 66(9), p.514 - 519, 2023/09
原子層材料の代表である単層グラフェンは、近年、水素イオンと重水素イオンを透過するだけでなく、これら水素同位体イオンの高い選択透過性を有することが知られている。このため、シリコン半導体、光ファイバー、創薬、核融合といった分野における水素同位体ガス濃縮材料としてグラフェンが利用できることが期待されている。しかしながら、その重要性にもかかわらず、実験研究は依然として不足しており、分離メカニズムについては未だ議論が続いている。本研究では、ヒドロンの量子トンネリングがどのように起こるかについての最近の発見を紹介する。
山本 風海; 荻原 徳男*; 倉持 勝也*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(4), p.359 - 364, 2023/07
イオン加速器では、ビームの加速効率の向上、ビーム電流の蓄積等を目的に、イオンの価数を変換する手法(荷電変換手法)が良く用いられる。荷電変換はイオンビームと薄膜等の物質との相互作用で行うが、加速器の大強度化に伴い、ビーム負荷に耐えるターゲットの開発が必要となっている。真空中で破損しない薄膜として、エタノールおよび水銀の流体を検討した。これら二種の液体を真空中で流し、安定に膜を形成することを確認した。成膜中の圧力は、各液体の蒸気圧に近い値となった。エタノールに関しては、さらに良い圧力を得るために、低温下での蒸気圧の評価を行った。水銀に関しては、水銀蒸気を拡散させないトラップを開発し、98%以上の捕集効率を得られることを確認した。
神谷 潤一郎; 高野 一弘*; 和田 薫; 柳橋 享*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(3), p.144 - 153, 2023/06
J-PARC加速器等の超高真空装置の到達圧力は、表面から熱脱離する吸着気体分子量と材料内部の気体分子成分の表面への拡散・放出量で決まるといわれている。先行研究ではvacuum firingとよばれる高真空下での高温熱処理により材料中の水素を低減できることがわかっているが、各ガス種の放出ガス量の低減効果やその原因解明といった、さらなる超高真空化を実現するために必要な研究事例はこれまでなかった。今回、超高真空材料として最も利用されるステンレス鋼について、vacuum firingの放出ガス量への効果とその機構解明を目的に研究を行った。その結果、真空容器のビルドアップ試験によりvacuum firingは各種ガスの放出ガス量を有意に低減できることがわかった。さらに昇温脱離分析と表面分析により、vacuum firingは材料中の水素の拡散放出、材料表面の各種ガスの熱脱離をさせたうえで、表面に鉄酸化膜・クロム酸化膜を形成し、それらの表面が拡散障壁ならびに再吸着防止の役割をしていること示唆する結果を得た。この結果は、今後J-PARC加速器真空システムの超高真空維持の基盤となる成果である。
神谷 潤一郎; 仁井 啓介*; 株本 裕史; 近藤 恭弘; 田村 潤; 原田 寛之; 松井 泰; 松田 誠; 守屋 克洋; 井田 義明*; et al.
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(4), p.344 - 349, 2023/05
原子力機構東海タンデム加速器には、40台の超伝導Quarter Wave Resonator(QWR)によって重イオンを10MeV/uまで加速するブースターリニアックがあるが、2011年の震災以降、運転を停止している。近年ウラン等のより重い核種を加速するため、タンデム加速器のアップグレードが精力的に検討され、QWR再稼働の必要性が高まっている。現在、運転時に必要な加速電圧とQ値を得るため、QWR内面荒さを低減するための電解研磨条件を検証している。一方で電解研磨はNb中水素を増加させ、水素病と呼ばれるQ値の減少を引き起こす可能性がある。真空中高温焼鈍で水素を放出させることで水素病を抑えることができるが、QWRのクラッド材を構成するNbとCuの熱膨張差による空洞破損の危険性がある。そのため表面粗さの低減とNbバルク中の水素の増加を最小限に抑えるため、研磨条件を最適化する必要がある。我々はこれまで水素吸蔵量および脱離機構を昇温脱離分析(TDS)により検証できることに着目し、研究を行ってきた。発表では異なる条件で研磨したNb材料のTDS結果、表面観察結果、表面粗さの相関について得られた成果を発表する。
小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*
Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12
被引用回数：9 パーセンタイル：58.50(Chemistry, Physical)グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。
(001)表面の酸素欠損の修復勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*
Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11
アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速Oビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。
molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11
We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P
-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.
川村 隆明*; 深谷 有喜; 福谷 克之
Surface Science, 722, p.122098_1 - 122098_8, 2022/08
被引用回数：1 パーセンタイル：5.60(Chemistry, Physical)本研究では、多重散乱計算を用いて、Pd(100)表面上の水素の位置に敏感な反射高速電子回折(RHEED)条件を探査した。水素の散乱振幅はPdの7%以下でしかないため、水素の位置決定には、回折強度への水素からの散乱の寄与が最大化される条件を見出すことが重要となる。10keVの電子ビームでは、視射角が4以下、方位角が[011]軸から1
3オフのときにそのような条件が見出された。この条件では、水素の表面垂直・平行の両方向の原子変位に対して顕著な強度変化を示す。RHEED波動関数の解析から、この条件下では低次の回折波が支配的であること、またRHEED電子は新しいタイプの共鳴現象により表面近傍に局在化することがわかった。この条件でのロッキング曲線解析を用いると、水素の高さを0.2以下の精度で決定することが可能となる。この結果は、RHEEDがPd表面上の水素位置の決定に極めて有用な手法であることを示している。
