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論文

Finding RHEED conditions sensitive to hydrogen position on Pd(100)

川村 隆明*; 深谷 有喜; 福谷 克之

Surface Science, 722, p.122098_1 - 122098_8, 2022/08

本研究では、多重散乱計算を用いて、Pd(100)表面上の水素の位置に敏感な反射高速電子回折(RHEED)条件を探査した。水素の散乱振幅はPdの7%以下でしかないため、水素の位置決定には、回折強度への水素からの散乱の寄与が最大化される条件を見出すことが重要となる。10keVの電子ビームでは、視射角が4$$^{circ}$$以下、方位角が[011]軸から1$$sim$$3$$^{circ}$$オフのときにそのような条件が見出された。この条件では、水素の表面垂直・平行の両方向の原子変位に対して顕著な強度変化を示す。RHEED波動関数の解析から、この条件下では低次の回折波が支配的であること、またRHEED電子は新しいタイプの共鳴現象により表面近傍に局在化することがわかった。この条件でのロッキング曲線解析を用いると、水素の高さを0.2${AA}$以下の精度で決定することが可能となる。この結果は、RHEEDがPd表面上の水素位置の決定に極めて有用な手法であることを示している。

論文

Hydrogen absorption and diffusion behaviors in cube-shaped palladium nanoparticles revealed by ambient-pressure X-ray photoelectron spectroscopy

Tang, J.*; Seo, O.*; Rivera Rocabado, D. S.*; 小板谷 貴典*; 山本 達*; 難波 優輔*; Song, C.*; Kim, J.*; 吉越 章隆; 古山 通久*; et al.

Applied Surface Science, 587, p.152797_1 - 152797_8, 2022/06

水素貯蔵材料として重要な立方体形状Pdナノ粒子の水素吸収と拡散メカニズムをX線光電子分光とDFT計算を用いて調べた。表面領域では粒子の大きさによらず、ほぼ同様の水素吸収挙動を示した。四面体サイトよりも八面体サイトの水素占有率が大きいことがわかった。表面の乱れによってPd-H結合が弱くなるため、小さいサイズのPdナノ粒子に吸収された水素原子は、より活発に粒子内部に拡散することが分かった。これが低水素圧での水素吸着に重要な役割を果たしている。

論文

Evaluation of titanium vacuum chamber as getter pump

神谷 潤一郎; 高野 一弘*; 油座 大夢*; 和田 薫

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(2), p.107 - 118, 2022/05

チタンは放出ガスが少ないため超高真空容器としての利用が真空装置において広がっている。我々はチタン表面の酸化膜を除去することで、チタン製真空容器自体を気体吸着型真空ポンプとして活用する開発を行っている。光電子分光測定で、チタンを真空中加熱することで表面酸化酸化物が内部へ拡散し金属チタンが真空面に露出することを明らかにした。そのうえでチタン製真空容器を加熱することで、真空封止しても高真空を長時間維持できることを実証した。別の手法として、アルゴンスパッタリングにより表面酸化膜を除去することによるチタン製真空容器の超高真空ポンプ化に成功した。大気開放による表面の再酸化を防ぐために、酸化膜を除去したチタン表面に低温ゲッター材をコーティングすることを発案した。このような表面改質を施した真空容器を用いて、10回以上の大気開放を繰り返しても10-8Pa台の到達圧力が維持できること実証した。本成果はJ-PARC加速器真空システムの安定運転維持につながるとともに、既存の真空ポンプがなくても高真空を維持することが可能となることから、持続可能な開発目標に寄与するイノベーション技術へとつながる案件である。

論文

Pd(210)表面に化学吸着したH$$_{2}$$オルト-パラ転換

植田 寛和; 福谷 克之

Vacuum and Surface Science, 64(9), p.430 - 434, 2021/09

A unique molecularly chemisorption of H$$_{2}$$ occurs on some stepped surfaces in addition to the typical adsorption schemes of physisorption and dissociation. In the present study, the rotational state and ${it ortho-to-para (o-p)}$ conversion of the molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ on Pd(210) at a surface temperature of 50 K were probed by combining a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques. We experimentally demonstrated that the ${it (o-p)}$ conversion proceeds with a conversion time constant of $$sim$$2s that is 2-3 orders of magnitude smaller than those reported for physisorption systems. The origins of such fast conversion and the rotational state distribution of H$$_{2}$$ in molecular chemisorption state are discussed.

論文

Ultrafast surface Dirac fermion dynamics of Sb$$_2$$Te$$_3$$-based topological insulators

角田 一樹; 石田 行章*; G$"u$dde, J.*; H$"o$fer, U.*; Shin, S.*; 木村 昭夫*

Progress in Surface Science, 96(2), p.100628_1 - 100628_15, 2021/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.07(Chemistry, Physical)

Topological insulators (TIs) characterized by gapless and spin-polarized band dispersion on their surfaces have been extensively studied over the last decade. This article reviews our recent works on ultrafast carrier dynamics of Sb$$_2$$Te$$_3$$-based nonmagnetic and magnetic TIs by utilizing state-of-the-art femtosecond time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy. We have demonstrated that the electronic recovery time elongated from a few ps to $$>$$ 400 ps in the series of (Sb$$_{1-x}$$Bi$$_x$$)$$_2$$Te$$_3$$. We also investigated how the magnetic-impurity affects the carrier dynamics in ferromagnetic Sb$$_{2-y}$$V$$_y$$Te$$_3$$. It was found that the electronic recovery time drastically shortened from a few ps to $$<$$ 500 fs with increasing vanadium concentration. Since the lifetime of the nonequilibrated surface Dirac fermions can range from femto- to nano-second, Sb$$_2$$Te$$_3$$-based TIs would be promising for ultrafast spin switching and spin-polarized current generation device applications.

論文

X線光電子分光における時空間計測/解析技術の開発; NAP-HARPESから4D-XPSへ

豊田 智史*; 山本 知樹*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 鈴木 哲*; 横山 和司*; 大橋 雄二*; et al.

Vacuum and Surface Science, 64(2), p.86 - 91, 2021/02

X線光電子分光法における時空間的な測定・解析技術を開発した。はじめに、NAP-HARPES (Near Ambient Pressure Hard X-ray Angle-Resolved Photo Emission Spectroscopy)データにより、ゲート積層膜界面の時分割深さプロファイル法を開発した。この手法を用いて時分割ARPESデータからピークフィッティングとデプスプロファイリングを迅速に行う手法を確立し、4D-XPS解析を実現した。その結果、従来の最大エントロピー法(MEM)とスパースモデリングのジャックナイフ平均法を組み合わせることで、深さ方向プロファイルを高精度に実現できることがわかった。

論文

Precise chemical state analyses of ultrathin hafnium films deposited on clean Si(111)-7$$times$$7 surface using high-resolution core-level photoelectron spectroscopy

垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 加藤 大暉*; 吉越 章隆

Surface Science, 701, p.121691_1 - 121691_8, 2020/11

放射光XPSを用いて清浄Si(111)-7$$times$$7表面上に堆積したHf超薄膜の界面および表面の化学状態を調べた。極薄Hf層の成長は、相図のてこ則に従う。Hf/Si(111)には、3つの成分(金属Hf層, Hfモノシリサイド(HfSi)およびSiリッチHfシリサイド)があった。極薄Hf層は、1073Kのアニーリング後、HfSi$$_{2}$$アイランドに変化し、長方形形状のアイランドの長軸がSi(111)DASモデルのコーナーホール方向になることが分かった。

論文

Initial oxidation kinetics of Si(113)-(3$$times$$2) investigated using supersonic seeded molecular beams

大野 真也*; 田中 一馬*; 小玉 開*; 田中 正俊*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿*

Surface Science, 697, p.121600_1 - 121600_6, 2020/07

放射光高分解能光電子分光法によってシリコン(113)表面の初期酸化を調べた。本研究では、Si2pとO1s光電子スペクトルから酸化物の厚さおよび組成を評価するとともにSiO$$_{2}$$/Si界面のひずみを評価した。Si2pから酸化成分(Si$$^{1+}$$, Si$$^{2+}$$, Si$$^{3+}$$, Si$$^{4+}$$)を分析した。また、O1sスペクトルは、低結合エネルギー成分(LBC)および高結合エネルギー成分(HBC)に分離された。非熱酸化プロセスを調べるために、並進運動エネルギー($$E_{rm t}$$)を高めることが可能な超音速シード分子ビーム(SSMB)を使った。酸化物の品質と酸化速度が、$$E_{rm t}$$を変えることで大きく変わることが明らかになった。

論文

Initial oxidation processes of ultrathin hafnium film and hafnium disilicide islands on Si(100)-2$$times$$1 surfaces studied using core-level X-ray photoelectron spectroscopy

垣内 拓大*; 山崎 英輝*; 塚田 千恵*; 吉越 章隆

Surface Science, 693, p.121551_1 - 121551_8, 2020/03

光電子分光法を用いてSi(100)-2$$times$$1表面上のハフニウム(Hf)超薄膜の酸化を調べた。金属Hfは急速に酸化され二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$)とその亜酸化物に変化した。界面のHfSi成分は、O$$_{2}$$とほとんど反応しなかった。これらの事実は、Hf/Si(100)薄膜の初期酸化において金属Hfの存在が重要であることを示唆している。873Kから973Kにアニールした後、低価数のHf亜酸化物は完全に酸化されてHfO$$_{2}$$になった。アニール温度が約1073Kに達すると界面のSiO$$_{2}$$と極薄HfO$$_{2}$$から酸素が完全に除去された。そして、極薄HfO$$_{2}$$層が島状ハフニウムシリサイド($$i$$-HfSi$$_{2}$$)に変化し、Si(100)-2$$times$$1表面上に形成された。$$i$$-HfSi$$_{2}$$は298KでO$$_{2}$$とわずかに反応した。Si(100)-2$$times$$1表面の初期酸化とは対照的に、$$i$$-HfSi$$_{2}$$は優先的に酸化された。

論文

グラフェンの結晶成長の熱放射光によるその場顕微観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Vacuum and Surface Science, 62(10), p.629 - 634, 2019/10

sp$$^{2}$$炭素原子で構成される単原子厚さのシートであるグラフェンは、この10年間で最も魅力的な材料である。グラフェンの特性の多くは単層の場合に顕著である。化学気相成長法(CVD)は、大面積で単層グラフェンを選択的に製造するために広く使用される。ここでは、グラフェンのCVD成長のその場観察を実現するために開発した「熱放射光学顕微鏡」を紹介する。熱放射像においてグラフェンをCu基板上の明るいコントラストとして観察する方法を示し、続いてその場観察によって明らかにされた成長機構、すなわち核形成点や律速過程を紹介する。最後に、Au基板上でのグラフェンのCVD成長において前処理手順によるグラフェンの放射率が変調を受けたという研究を紹介する。熱放射光学顕微鏡は、グラフェンの成長を観察するだけでなく、グラフェンの熱放射特性を明らかにするための方法としても期待される。

論文

大強度陽子加速器真空システムにおける主排気ポンプとしてのターボ分子ポンプの実績

神谷 潤一郎; 金正 倫計; 荻原 徳男*; 桜井 充*; 馬渕 拓也*; 和田 薫*

Vacuum and Surface Science, 62(8), p.476 - 485, 2019/08

J-PARC 3GeVシンクロトロン(Rapid Cycling Synchrotron: RCS)は1MW出力の陽子ビームの安定供給を目標とした加速器である。RCSではビームが残留ガスにより散乱されてロスをすることを防ぐために、ビームラインを超高真空に維持することが必要であるが、各種原因による多量の放出ガスのため超高真空達成は困難な課題である。これらの対策として、我々はターボ分子ポンプが低真空領域から超高真空領域まで大きな排気速度を維持できることに着目しRCSの主排気ポンプとして選定した。本発表ではこれまで約10年間の加速器運転で得たターボ分子ポンプの運転実績およびトラブルと解決策について総括的に発表する。また、さらなる安定化とビームロス低減のために極高真空領域に及ぶより低い圧力を達成する必要があるが、そのために現在行っているターボ分子ポンプとNEGポンプの組み合わせの評価試験結果、ならびに超高強度材ローターの採用により実現した形状を変えずに排気速度を向上できるターボ分子ポンプの高度化について述べる。

論文

二次元ビームプロファイルモニタのためのガス分布測定装置の開発

山田 逸平; 荻原 徳男*; 引地 裕輔*; 神谷 潤一郎; 金正 倫計

Vacuum and Surface Science, 62(7), p.400 - 405, 2019/07

J-PARCの陽子加速器は世界最大級である1MWの大強度ビームの出力を目指している。このような強度のビームはわずかな損失でも機器を放射化し、安定かつ安全な加速器運転に支障をきたす。これを防ぐためにはビームを適切に制御する必要があるため、ビームをモニタリングすることが必須である。特にビームプロファイル測定では、ビームの大強度化に向けて非破壊型モニタの実用化が求められている。一つの案としてシート状のガスを用いた非破壊プロファイルモニタが考案されている。しかし、ビーム検出の媒体であるシート状のガスは必ずしも一様に分布するわけではないため、測定されたデータを正確なプロファイルに換算しモニタを実用化するためにはガス分布の情報が必要である。そこで、電子ビームを用いてガスをイオン化し、そのイオンを検出することでガス分布を測定する手法を考案した。本会議では、実現可能性・測定範囲のシミュレーション検討したこと、およびその計算結果を検証する実験を行ったことを報告し、真空科学分野の専門家と議論することで新たなモニタの実用化を目指すことを目的とする。

論文

Mass transport in the PdCu phase structures during hydrogen adsorption and absorption studied by XPS under hydrogen atmosphere

Tang, J.*; 山本 達*; 小板谷 貴典*; 吉越 章隆; 徳永 拓馬*; 向井 孝三*; 松田 巌*; 吉信 淳*

Applied Surface Science, 480, p.419 - 426, 2019/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.92(Chemistry, Physical)

他のPd合金よりも水素拡散係数が高く経済的に低コストなPdCu合金の水素吸着および吸収プロセス中の物質移動を調べた。この研究では、bcc構造の規則相(B2相)とfcc構造およびB2構造の混合相との比較が行われた。放射光を用いたその場超高真空X線光電子分光法および雰囲気X線光電子分光法を実施し、温度に対するPdおよびCu原子の化学状態を追跡した。初期吸着過程と吸収過程は2相で類似していたが、バルクへの水素拡散速度は混合相よりも規則相の方が高かった。水素吸着/吸収過程におけるPdとCu原子のダイナミクスは温度に大きく依存した。水素雰囲気では、Pd原子は373Kより下では表面偏析し、Cu原子は373Kより上で表面偏析した。本結果は理論計算とよく一致し水素透過材料の開発に向けた有益な情報となる。

論文

光電子分光法によるSi表面酸化プロセス反応速度と酸化誘起歪みの同時観察

小川 修一*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 62(6), p.350 - 355, 2019/06

シリコン基板の熱酸化は、シリコンデバイスの作成に不可欠である。酸化膜が薄くなると酸化によって引き起こされる歪の影響が無視できなくなる。放射光リアルタイム光電子分光による酸化誘起歪と酸化速度の同時計測によって、酸化誘起歪の酸化反応に及ぼす効果を調べた。急激な酸化温度上昇による熱歪が、界面酸化速度を増加させることが明らかとなった。この結果は、歪発生に伴う点欠陥がSiO$$_{2}$$/Si基板界面の反応サイトとするモデルによって説明できる。

論文

STM-induced SiO$$_{2}$$ decomposition on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.370 - 374, 2018/08

Real-time scanning tunneling microscope (STM) measurements are performed during the thermal decomposition of an oxide layer on Si(110). Voids in which only oxide is removed are formed during the real-time measurements, unlike the thermal decomposition in which bulk Si is desorbed with oxide. Analysis of the STM images reveals that the measurement induces the decomposition of the oxide layer resulting from electron injection into the defect sites. The activation energy of thermal decomposition decreases by 0.4 eV in the range of 700-780$$^{circ}$$C.

論文

Structure analysis of two-dimensional atomic sheets by total-reflection high-energy positron diffraction

深谷 有喜

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.111 - 114, 2018/04

最近、2次元トポロジカル絶縁体等の新奇電子・スピン物性の発現が期待される、IV族元素を用いた2次元原子シートの創製が様々な基板表面上で試みられている。それらの基板上の原子シートは、基板元素との結合性や相互作用を通して様々な原子配置をとりうる。特に、原子シートのバックリング配置や基板との間隔などの構造パラメータは、その物性をつかさどる重要な因子である。本レビュー論文では、全反射高速陽電子回折(TRHEPD)を用いた金属基板上のグラフェン,シリセン,ゲルマネンの構造決定について報告する。

論文

Ion desorption from bulk cesium chloride at moderate temperature ($$<$$500$$^{circ}$$C) under electric field

馬場 祐治; 下山 巖

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.53 - 59, 2018/03

固体を真空中で加熱すると吸着物質の一部がイオンとして脱離する現象は「表面電離」として知られているが、化合物など複雑な系では、その機構はわかっていない。本研究では、塩化セシウムおよび他のアルカリ金属塩化物の表面電離について調べた。塩化セシウムの場合、中性Csは塩化セシウムの融点に近い摂氏645度で脱離するが、Cs$$^{+}$$イオンの脱離は、摂氏400度から観測された。脱離するイオンと中性粒子の比(Cs$$^{+}$$/Cs $$^{0}$$)は、410度で最大となった。Cs$$^{+}$$/Cs $$^{0}$$比の温度依存性を、Saha-Langmuirの式で解析した結果、この現象は、塩化セシウムの構造変化に伴う表面の仕事関数変化によるものであることがわかった。

論文

Localization of cesium on montmorillonite surface investigated by frequency modulation atomic force microscopy

荒木 優希*; 佐藤 久夫*; 奥村 雅彦; 大西 洋*

Surface Science, 665, p.32 - 36, 2017/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.71(Chemistry, Physical)

粘土鉱物表面におけるイオン交換反応は、通常その交換量だけに着目し、ミクロスコピックな研究はまだあまりなされていない。本研究では、反応が多く起こると考えられている粘土鉱物表面に着目し、周波数変調方式原子間力顕微鏡を用いてイオン分布を調べた。粘土鉱物はモンモリロナイト、イオンはセシウムイオンを対象として、研究を行った。その結果、セシウムが線状に分布し、その構造がしばらく保たれるという現象を発見した。第一原理シミュレーションにより、粘土鉱物内部の構造を評価したが、内部の電荷が直線構造を取る可能性は低いことが示された。これらの結果は、この直線構造の起源は粘土鉱物表面-イオン-水の三者による未解明吸着プロセスが存在することが示唆していると考えられる。

論文

Micro-orientation control of silicon polymer thin films on graphite surfaces modified by heteroatom doping

下山 巖; 馬場 祐治; 平尾 法恵*

Applied Surface Science, 405, p.255 - 266, 2017/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.15(Chemistry, Physical)

イオンビームによりヘテロ原子ドーピングを行ったグラファイト基板上に蒸着したポリジメチルシラン(PDMS)薄膜の配向構造を調べるため、吸収端近傍X線吸収微細構造(NEXAFS)分光法を用いた。Si ${it K}$端NEXAFSスペクトルは非照射基板上とN$$_{2}$$$$^{+}$$照射基板上で互いに逆の傾向を示す偏光依存性を示し、Ar$$^{+}$$イオン照射基板上では偏光依存性を示さなかった。第一原理計算によるNEXAFSスペクトルの理論的解釈に基づき、PDMSは非照射基板で水平配向、N$$_{2}$$$$^{+}$$照射基板上で垂直配向、Ar+イオン照射基板上でランダム配向をとることがわかった。我々はさらに光電子顕微鏡を用いた分析を行い、同一基板上で照射・非照射領域が分離した表面でPDMS薄膜が$$mu$$mオーダーで異なる配向を持ちうることを見いだした。これらの結果は集光イオンビームを用いたグラファイトの表面改質が有機薄膜のための新たな微細配向制御法となる可能性を示唆している。

論文

Chemical state analysis of trace-level alkali metals sorbed in micaceous oxide by total reflection X-ray photoelectron spectroscopy

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵*

Applied Surface Science, 384, p.511 - 516, 2016/10

AA2016-0127.pdf:0.71MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:32.3(Chemistry, Physical)

層状酸化物に吸着した放射性セシウムの化学結合状態を明らかにするため、放射性セシウムの原子数に匹敵するレベルの極微量セシウムおよび他のアルカリ金属について、放射光を用いたX線光電子分光測定を行った。人造マイカ表面に吸着したセシウムでは、X線の全反射条件で光電子分光測定を行うことにより、1cm$$^{2}$$あたり100ピコグラム(200ベクレルの$$^{137}$$Csに相当)までのセシウムの測定が可能となった。光電子分光スペクトルを詳細に解析したところ、セシウムとルビジウムでは極微量になるほど、内殻結合エネルギーが低エネルギー側にシフトした。一方、ナトリウムでは逆の傾向が認められた。これらの化学シフトを点電荷モデルにより解析した結果、いずれのアルカリ金属においても、金属-酸化物間の結合は微量になるほど、より分極が大きくなりイオン結合性が高くなることが明らかとなった。

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