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久保 真治
水素エネルギー利用拡大に向けた最新技術動向, p.88 - 101, 2021/12
熱化学水素製造法ISプロセスを太陽集熱で得られる650C以下の熱エネルギーで駆動させるためには、膜反応器技術などを用いて反応を促進する必要がある。膜分離新ISプロセスはプロセスを構成する3反応(硫酸分解反応,HI分解反応,ブンゼン反応)反応の全てに分離膜技術を適用する方法である。本報は、ISプロセスの反応構成、SO
分解反応(O
生成)への膜分離技術の適用、ヨウ化水素分解(H
の生成)への膜分離技術の適用、ブンゼン反応(H
SO
とHIの生成)への膜分離技術の適用、集光集熱設備および膜分離新ISプロセスのプラントの全体システム検討における研究開発成果について解説したものである。
久保田 智大; 黒田 久雄*; 渡邊 未来*; 高橋 晃子*; 中里 亮治*; 樽井 美香*; 松本 俊一*; 中川 圭太*; 沼田 康子*; 大内 孝雄*; et al.
Atmospheric Environment, 243, p.117856_1 - 117856_9, 2020/12
被引用回数:4 パーセンタイル:14.84(Environmental Sciences)大気アンモニア(NH)の乾性沈着は水圏生態系への窒素負荷経路の1つである。アジア諸国におけるNH
の最大の排出源の一つである農業・畜産は、NH
濃度の空間的及び季節的変動を引き起こし、乾性及び湿性沈着により湖沼流域へ影響を与えることが知られている。しかし、観測ネットワークの不足から、流域スケールでのNH
濃度の空間分布はよく知られていない。本稿では、農業・畜産が盛んな流域(霞ヶ浦流域)でのNH
濃度の空間的及び季節的変動の支配的要因を明らかにすることを目的とした。観測は2018年10月10日から2020年1月14日まで、合計36地点で行った。観測期間中の平均NH
濃度は、農用地,湖,住宅地,森林の順に高かった。畜舎近傍で観測されたNH
濃度は夏季より冬季の方が高く、気温に依存する揮発プロセスに基づくNH
排出量の季節変化と異なった。農用地や湖のNH
濃度と気象要素との比較から、排出源からのNH
の移流の季節変化の重要性が示唆された。湖上のNH
の乾性沈着量を推定したところ、全窒素の湿性沈着量を上回る可能性がある。湖への乾性沈着は植物プランクトンの増殖プロセスに関連することが知られており、水圏生態系の管理を行う上でNH
の移流を考慮するべきである。
Li, Z.*; He, T.*; 松村 大樹; Miao, S.*; Wu, A.*; Liu, L.*; Wu, G.*; Chen, P.*
ACS Catalysis, 7(10), p.6762 - 6769, 2017/10
被引用回数:185 パーセンタイル:96.67(Chemistry, Physical)We report herein that the single-atom alloy (SAA) made of atomically dispersed Pt on the surface of Ni particles (Pt is surrounded by Ni atoms) exhibits improved catalytic activity on the hydrolytic dehydrogenation of ammonia-borane, a promising hydrogen storage method for onboard applications. Specifically, an addition of 160 ppm of Pt leads to ca. 3-fold activity improvement in comparison to that of pristine Ni/CNT catalyst. The turnover frequency based on the isolated Pt is 12000 mol mol
min
, which is about 21 times the value of the best Pt-based catalyst ever reported. Our simulation results indicate that the high activity achieved stems from the synergistic effect between Pt and Ni, where the negatively charged Pt (Pt
) and positively charged Ni (Ni
) in the Pt-Ni alloy are prone to interact with H and OH of H
O molecules, respectively, leading to an energetically favorable reaction pathway.
赤木 浩; 横山 啓一; 横山 淳
Journal of Chemical Physics, 120(10), p.4696 - 4704, 2004/03
被引用回数:19 パーセンタイル:52.04(Chemistry, Physical)NH伸縮振動励起したNHD(5
)及びND伸縮振動励起したNH
D(5
)の紫外光分解を行い、NH及びND結合解離の分岐比を、H及びD原子の共鳴(2+1)光子イオン化を用いて決定した。NHD
(5
)の紫外光分解では、NH解離の断面積が、1本あたりのND解離の断面積の5.1
1.4倍に相当する。一方、NH
D(5
)では、1本あたりのNH解離とND解離の断面積の比は0.68
0.16と小さくなった。過去に行われた、振動励起していないNH
DとNHD
の紫外光分解の実験結果と比較すると、今回の結果は、NH振動励起がNH解離を約2倍程度促進し、一方、ND振動励起がND解離を3
4倍程度促進することを示している。
上田 真三*; 加藤 博康*; 黒澤 進*; 中澤 俊之*
JNC TJ8400 2000-002, 364 Pages, 2000/02
核燃料サイクル開発機構では、第2次取りまとめにむけて核種移行解析に用いるパラメータの設定およびその根拠となるデータベースの整備を実施してきた。本研究では、これら設定パラメータや解析の前提となるコロイド・有機物影響シナリオの妥当性、信頼性を再確認するための試験を実施するとともに、データベースの公開に向けた品質保証の手続きに関する諸外国の事例調査を実施した。主な実施内容を以下に示す。1.核種移行パラメータの妥当性確認のためのデータ取得 ベントナイトおよび岩石に対する分配係数をNH4濃度およびpHをパラメータとして測定した。分配係数へのNH4+イオン濃度依存性が確認され、この傾向はpHにより異なることがわかった。計算された支配的溶存化学種と測定された分配係数の間には明瞭な相関性は確認できなかった。ベントナイトに対するAmの分配係数を硫酸イオンおよび炭酸イオン濃度をパラメータとして測定した。Amの分配係数の硫酸および炭酸イオンの共存の影響は小さいことがわかった。また、模擬海水液性でのベントナイト中のCsの見かけの拡散係数を取得し、純水液性での値に近いことを確認した。2.コロイドの核種移行に与える影響評価 コロイドが共存する場合の核種移行モデルの信頼性評価及び地下水コロイドに関する特性調査を行った。実験による検証の結果、Hwangらのモデル概念は妥当であることが確認された。また地下水コロイドは地下水の採取方法で濃度や粒径が異なるため、評価にあたっては採取に関わる手法が重要になることが判明した。3.溶解度に及ぼす有機物の影響評価 フミン酸共存下においてThの溶解度測定試験を実施した。地下水及びベントナイト間隙水環境を想定したpH環境ではフミン酸の濃度増加にほぼ比例してThの溶解度が増加した。炭酸イオンが共存する系ではTh溶解度は顕著に増加した。本研究での溶解度測定結果から、第2次取りまとめのTh溶解度の設定値は、地下水中でのフミン酸の存在を考慮しても十分保守的に設定されていることを確認した。4.核種移行に関するメカニスティックモデルの再評価と今後の方向性の提示 圧縮ベントナイト中の溶解性不純物を考慮して、FRHP地下水中のAm、Pb、Ra、Cs、HSe-及びHTOのKd、Da及びDeをモデルを用いて評価し、評価値がJNCによって選定されたデータを裏付けていることを確認するとと
稲葉 良知; 文沢 元雄; 殿河内 誠*; 竹中 豊*
エネルギー・資源, 19(6), p.558 - 563, 1998/11
原子力エネルギーを電気としてだけでなく、熱エネルギー源として直接産業利用するシステムとして、高温ガス炉核熱を用いたアンモニア製造プラントにおける石炭ガス化について検討した。既存の石炭ガス化プラントでは、酸素を用いた部分酸化法により石炭をガス化するが、核熱を利用した石炭ガス化プラントでは、高温ガス炉からの2次ヘリウムガスを用いた水蒸気改質法により石炭をガス化することにした。また、石炭ガス化プロセスでの2次ヘリウムガスの熱利用率を上げるために、ガス化炉として2段式の流動床炉を採用した。CO問題に関しては、化石燃料を用いる必要がないことから、その発生量を既存のアンモニア製造プラントと比較して年間約50万トン削減できる。しかしながら、実用化のためには新たな石炭ガス化炉の開発や経済性の問題等、解決すべき課題も多く残されている。
広田 耕一; J.Maekelae*; 徳永 興公
Industrial & Engineering Chemistry Research, 35(10), p.3362 - 3368, 1996/00
被引用回数:19 パーセンタイル:72.98(Engineering, Chemical)SOとNH
の反応へのO
(0-20%)及びNO(0-300ppm)の影響について、反応温度40-60
Cの範囲で実験を行った。その結果、O
及びNOはこの反応を促進することが分かった。また、FT-IRによる反応生成物の分析結果より、O
及びNOはSO
を酸化し、肥料として使用可能な(NH
)
SO
、すなわち硫安の生成も促進することが分かった。反応開始温度はO
またはNOの存在下では、それらの濃度が高い程高温側へシフトすることも確認された。反応により生成するエアロゾルは反応温度が低い程、すなわちSO
とNH
の反応が進む程、その量及び粒径は多くそして大きくなったが、エアロゾルとして除去されたSO
はほんの数%であり、残りは反応容器表面に吸着した。
渡辺 清*; 瀬口 忠男; 岡村 清人*
化学と工業, 49(9), p.1256 - 1258, 1996/00
1300Cの耐熱性、2GPaの強度及び10
・cmの電気絶縁性を有する窒化ケイ素連続繊維を開発した。原子力施設製鉄、宇宙等の高温環境における絶縁材料として期待できる。
神村 誠二*; 渡辺 清*; 笠井 昇; 瀬口 忠男; 岡村 清人*
High-Temperature Ceramic-Matrix Composites II (HT-CMC2), 0, p.281 - 286, 1995/00
ポリカルボシラン(PCS)繊維を放射線で不融化処理した後、アンモニアガス雰囲気で焼成ことにより、窒化ケイ素繊維を合成した。この繊維の強度は2.5GPaで、耐熱性は1300Cであった。
大西 一功*; 高橋 芳浩*; 今木 俊作*; 岡田 耕平*; 吉川 正人
Proc. of 21st Int. Symp. for Testing and Failure Analysis (ISTFA 95), 0, p.269 - 274, 1995/00
傾斜エッチング法はMOS構造の酸化膜をフッ酸で斜めにエッチングし、同一基板上に膜厚の異なるMOSチロパミタを多数作製し、それらのC-V特性の膜厚依存性からMOS構造酸化膜中の固定電荷の深さ方向分布の評価を行う手法である。今回我々はMOS構造酸化膜にアンモニアアニールをほどこした時の、酸化膜中の固定電荷の深さ方向の分布の変化を傾斜エッチング法を用いて調べた。その結果、アンモニアアニール時間が60分未満の時は、アンモニアアニールの作用により正の固定電荷が酸化膜/半導体界面に蓄積するが、180分以上のアニールでは、負の固定電荷の発生によって、見かけ上固定電荷が消失することがわかった。
松田 光司; 藤田 岩男*; 来島 利幸*; 山本 浩久*; 畑田 元義
Applied Radiation and Isotopes, 41(8), p.757 - 761, 1990/08
ヘリウム-アンモニア混合気体の電子線照射による励起発光スペクトルについて研究を行った。本研究は、アンモニアを含む系の放射線化学反応の機構や、宇宙空間における発光種の生成と関連して興味がある。ヘリウム-アンモニア混合気体を常圧(760Torr)で0.6MeV電子線で照射し、気体からの発光スペクトルを測定した。また、発光強度と圧力、アンモニア分圧および添加物濃度との関係を調べた。発光スペクトルからはNHの一重項励起状態(C)および三重項励起状態(A)からの発光が認められた。NH(c-a)スペクトルの回転分布から求めた回転温度は300Kであった。また種々の条件下での発光強度を説明するNH(C)およびNH(A)の生成と消滅の機構について述べた。
南波 秀樹; 鈴木 伸武; 徳永 興公
JAERI-M 89-177, 18 Pages, 1989/11
オゾンとアンモニアを添加することにより、石炭燃焼模擬排煙(NO:510ppm,SO:1030ppm,H
O:8%,O
:15%,N
:77%)中のNo
とSO
は非常に効果的に除去できることが分かった。70
Cで、940ppmのオゾンと3400ppmのアンモニアを添加した時のNO
とSO
の除去率は、それぞれ87%、84%にまで達した。本処理法による主生成物は、赤外吸収測定により、硫酸アンモニウムならびに硝酸アンモニウムであることが分かった。本方法による脱硝ならびに脱硫の詳細な反応機構について述べる。
山岸 滋; 高橋 良寿
Journal of Nuclear Science and Technology, 24(9), p.748 - 758, 1987/09
被引用回数:8 パーセンタイル:63.00(Nuclear Science & Technology)アンモニア水添加法によるpH制御下でのゾル調製に用いた装置を改良し、アンモニア水に代えてアンモニアガスを使用できるようにした。この装置を用いて、初期Th濃度が1~2.34mol/lのTh(NO)
出発溶液を中和して、最終温度0.94~2.0mol/lのThO
ゾルを調製した。コロイド率が高くかつコロイド粒子の大きい良質ThO
ゾルを得る条件を明らかにした。そのためには、中和様式を濃度に応じて変える必要があることを見出した。得られたゾルの粘度は1.5~2.5mPa・Sで、同様の方法でKFAの研究者が作ったゾルの値よりはるかに低かった。その差異は、中和様式の異なるためであると推定される。
西村 浩一; 渡辺 博正; 橋本 昭司; 川上 和市郎
JAERI-M 85-098, 13 Pages, 1985/07
コンポスト化による下水汚泥の悪臭の除去に関する知見を得るため、汚泥の等温コンポスト化におけるアンモニア放出に対する操作条件の影響について研究した。炭酸ガスの放出パターンは通気速度または、通気性改良材の種類によって影響されなかった。一方、悪臭物質であるアンモニアの放出パターンは操作条件によって影響された。また、全放出ガス中に含まれる炭酸ガス中のCとアンモニア中のNの重量比は、発酵時間の経過と共に変化し、通気速度および発酵温度が高いほど、より早く5~7の範囲の一定値に近づく。このことから、アンモニアの放出パターンが操作条件によって影響されるのは、アンモニアが汚泥や通気性改良材に吸着されるためであり、実際には、アンモニアの発生は炭酸ガスの発生と同時に起きているので、脱臭は、発酵の終了と同時に完結することかできることか明らかになった。
徳永 興公; 関根 勉*; 阪上 正信*; 鈴木 伸武
Int.J.Appl.Radiat.Isot., 32, p.567 - 572, 1981/00
被引用回数:5 パーセンタイル:57.83(Nuclear Science & Technology)窒素中に低濃度(300~950ppm)存在するNHの放射線分解に対するNOとO
の効果を電子加速器を用いて検討した。この窒素中に存在するNH
は、主にH
とN
とに分解し、この時のNH
の分解のG値は1.3であった。このNHとN
の混合ガスにNO(800ppm),またはO
(5%)を添加した場合、NH
の分解は、いちじるしく促進され(NO(800ppm),O
(5%)添加の場合G(-NH
)は、それぞれ3.1と3.0であった)、H
の生成は抑制され、また、N
Oが高い収率で生成した。このNOあるいは、O
の添加によるNH
の分解の促進は、NOあるいはO
が効果的にHやNH
ラジカルを捕捉し、HやNH
ラジカルの再結合反応によるNH
の再生反応を抑制することに起因すると結論した。NOを添加した場合、NO
とNH
との反応およびNH
とNOとの反応によってもNH
は分解すると考えられる。
室村 忠純; 田川 博章*
Journal of Nuclear Science and Technology, 17(1), p.57 - 66, 1980/00
被引用回数:6 パーセンタイル:57.78(Nuclear Science & Technology)炭化反応工程を経て酸化物からUNを製造する方法を報告する。UOはいったんUCまたはUC
に転換し、これらを1400~1750
CでNH
気流、またはH
+N
気流と反応した。UNは炭化物から、(1)遊離炭素の析出反応,(2)二相領域(UN
C
+C)中での遊離炭素の析出および脱炭反応過程,(3)三相領域(UN
C
+C+N
)中での遊離炭素の脱炭反応過程,(4)二相領域(UN
C
+N
)中での結合炭素の脱炭反応過程、を経て生成する。得られたUN中には不純物炭素と酸素を合せて0.05~0.10wt%含まれていた。反応を短時間で完了するためには、UO
からUCを経てUNを製造すると良い。
森田 洋右; 石垣 功; 西村 浩一; 伊藤 彰彦
J.Appl.Polym.Sci., 23(11), p.3411 - 3420, 1979/00
被引用回数:11,3ジオキソランとテトラオキサンの固相共重合において、得られた重合粒子から未反応のモノマー及び生成した不純物を除く方法を検討した。まず、種々の溶媒によって未反応のテトラオキサンを除く方法が検討されたが、本系のテトラオキサンは昇華性があることを利用し、単に重合系を減圧にすることによって、容易に除くことが出来ることが判明した。また、生成したポリオキシメチレンを劣化させる不純物はガス状アンモニアと重合粒子を数分接触させることによって中和されることが見い出された。これらの結果、ポリオキシメチレン樹脂に関し、まったく新しい固相共重合製造工程が提案された。即ち、本固相共重合終了後直ちに、アンモニアガスと重合粒子を接触させただけで、エクストルーダー等により直接ペレット化する方法である。
徳永 興公; 西村 浩一; 鈴木 伸武; 町 末男; 鷲野 正光
Journal of Nuclear Science and Technology, 16(12), p.907 - 912, 1979/00
被引用回数:7水,酸素,窒素の混合気体を1.5MeVの電子線で照射したとき生成するNOの収率に対するNH
,NO,NO
およびSO
の効果について検討した。水,酸素,窒素の混合ガスからのN
Oの生成は、少量のNH
の添加によって著しく促進された。このNH
の促進効果は、OHラジカルとNH
との反応によって生じるNH
ラジカルを経由するN
Oの生成反応がNH
によって起るためと考えた。また、NH
を含む水,酸素,窒素の混合気体からのN
Oの生成はNO,NO
およびSO
によって抑制され、照射温度(80~200
C)によっては影響されなかった。これらの結果に基づいて、電子線照射により鉄鉱焼結炉排ガスを処理したときのN
Oの生成量を推定した。
飯泉 仁; 下司 和男
Journal of the Physical Society of Japan, 45(2), p.711 - 712, 1978/02
被引用回数:35重水素化アンモニア・ロツシエル塩の強誘電相において、中性子の衛星反射を見出した。この反射はhn
k lあるいはh+1-2
n
k l で指数ずけられるもので、
は温度とともに0.075(110K)から0.92(12K)まで変化する。4次までの衛星反射が観測され、2次が非常に強いという得意な性質を示す。
が温度下降とともに増加することはこれまでincommensurate構造で知られていた一般的性質に反するものである。
徳永 興公; 西村 浩一; 鈴木 伸武; 町 末男; 鷲野 正光
Radiation Physics and Chemistry, 11, p.299 - 303, 1978/00
NOをNH,H
O,O
、N
の混合ガス中において、1.5MeVの電子線で照射した。NH
を含む混合ガス中におけるNOの除去速度は、NH
を含まない場合のそれに比べて、大きい。この除去速度は、NH
の場合400ppmまで、水分の場合4.4%まで、O
の場合3%まで、それぞれの濃度の増大とともに大きくなり、それ以上においては、一定値を示した。また、この除去速度は、照射温度が高くなるにつれて、小さくなった。NH
を含む場合の生成物として、NO
,HNO
,N
Oおよび、少量のNH
NO
を検出した。NO
とHNO
の生成は、NH
によって、いちぢるしく抑制され、N
Oの生成は、逆に増進された。固体のNH
NO
は、ガスの温度が約70
C以下で生成する。NH
を含む混合ガス中でのNOの除去は、O原子、OH,HO
ラジカルによるNOの酸化反応によってのみでなく、NH
ラジカルによるNOの還元反応によっても起こっていると考えられる。