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論文

超重元素の化学; シングルアトムにもとづく極限化学への挑戦

佐藤 哲也; 永目 諭一郎*

日本物理学会誌, 78(2), p.64 - 72, 2023/02

周期表の重い極限領域に位置する超重元素の化学研究は、ここ20年ほどで相当の進展をみており、最近ではさまざまなアイデアに基づいた新しいアプローチが展開されている。超重元素研究の発展には、日本の研究グループも顕著な貢献をしており、最近では原子番号が100を超える重アクチノイドから、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム, 105番元素ドブニウム、および106番元素シーボーギウムについて、特筆すべき成果が報告された。本レビューでは、最近の主な成果を概説し、今後の展望についても触れる。

論文

Fm, Md, NoおよびLrの第一イオン化エネルギー; 5f電子充填の実証とアクチノイド系列の確立

佐藤 哲也

化学と工業, 72(10), P. 867, 2019/10

価電子の束縛エネルギーを直接反映する第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)を実験的に求めることで、Z$$leq$$100の重アクチノイド元素の電子配置に関する情報を得ることを試みた。実験には、表面電離イオン化と質量分離を組み合わせたオンライン同位体分離器(ISOL)を用いた。重イオン核反応によって合成した$$^{249}$$Fm(半減期2.6分)、$$^{251}$$Md(4.27分)、$$^{257}$$No(24.5秒)および$$^{256}$$Lr(27秒)をイオン化・分離して、各同位体のイオン化効率を測定し、対象元素のIP$$_1$$を決定した。この結果、原子番号の増加と共に、NoまでIP$$_1$$は単調に増加し、Lrで急激に小さくなる傾向を観測した。これは、5f軌道に順に電子が充填され、Noで準閉殻構造[Rn]7s$$^2$$5f$$^{14}$$をとり、Lrでゆるく束縛された1個の電子を最外殻軌道にもつことに対応する。この構造はランタノイド系列と類似することから、Lrでアクチノイド系列が終わることを初めて実験的に示すことができた。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:32 パーセンタイル:69.73(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

原子核研究, 61(1), p.96 - 106, 2016/09

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。新たに開発した実験手法について解説するとともに、発表後の反響についても紹介する。

論文

103番元素が周期表を変える?!; ローレンシウムの第一イオン化エネルギーの測定から

佐藤 哲也

化学, 71(3), p.12 - 16, 2016/03

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

ローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを証明; 103番元素の第一イオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

Isotope News, (740), p.16 - 19, 2015/12

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明することができた。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。

論文

103番元素が解く、周期表のパズル; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 57(11), p.741 - 744, 2015/11

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

放射化学, (32), p.34 - 41, 2015/09

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。この手法は、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを決定するために開発した。本手法について、詳しく解説する。

論文

103番元素で見つけた周期表のほころび; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也; 永目 諭一郎; 塚田 和明

化学と工業, 68(9), p.824 - 826, 2015/09

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

周期表の書き換えも? 103元素Lrのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

サイエンスポータル(インターネット), 3 Pages, 2015/07

103番元素ローレンシウム(Lr)のイオン化エネルギー測定に成功したとして、「103番元素が解く、周期表のパズル」というタイトルでプレスリリースを行なった。この成果は、Nature 2015年4月9日号(520号)に掲載され、同誌の「News & Views」で紹介されただけでなく、さらに同号の表紙を飾った。この成果を一般向けに解説するとともに、その後の反響について紹介する。

論文

Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:112 パーセンタイル:97.11(Multidisciplinary Sciences)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

論文

Theoretical study on the geometric and electronic structure of the lithium-rich Li$$_{n}$$F$$_{n-1}$$(n=2-5) clusters

羽毛田 直樹*; 横山 啓一; 田中 宏昌*; 工藤 博司*

Journal of Molecular Structure; THEOCHEM, 577(1), p.55 - 67, 2002/01

金属化合物やクラスターの電子状態を調べる目的で、リチウム原子が過剰に含まれるフッ化物クラスターLi$$_{n}$$F$$_{n-1}$$(n=2-5) の構造と電子構造を理論計算により求めた。その結果、過剰電子が分子全体に非局在化して分布することができるのはn=2のときだけであり、nが3以上では過剰電子が特定の部位に局在化して金属的電子状態が消失することがわかった。このことは、すでに研究されているLi$$_{n}$$(OH)$$_{n-1}$$クラスターに比べて、Li$$_{n}$$F$$_{n-1}$$クラスターではイオン結合性が強いことを示唆している。また、末端リチウム原子の数とイオン化エネルギーの相間がLi$$_{n}$$(OH)$$_{n-1}$$の場合と類似していることが示された。

論文

Characterization of vacancy-type defects and phosphorus donors introduced in 6H-SiC by ion implantation

大島 武; 上殿 明良*; 安部 功二*; 伊藤 久義; 青木 康; 吉川 正人; 谷川 庄一郎*; 梨山 勇

Applied Physics A, 67(4), p.407 - 412, 1998/00

 被引用回数:28 パーセンタイル:73.99(Materials Science, Multidisciplinary)

6H-SiCへリンイオン注入を行い、発生する欠陥と注入後熱処理により、それらの欠陥がどのように変化するかを陽電子消滅法を用いて調べた。また、ホール係数測定を行い結晶の回復と電気特性の関係も調べた。さらに、ホール係数の温度依存性より、リンのイオン化エネルギーを見積もった。陽電子消滅法により、注入後は主に複空孔が欠陥として存在し、その後の熱処理により空孔サイズは増大し700$$^{circ}$$C以上で空孔クラスターが形成されるが、1000$$^{circ}$$C以上ではサイズの減少が始まり、1400$$^{circ}$$Cでは結晶はほぼ回復することが分かった。結晶の回復にともない電子濃度が増加し、リンが活性化することが分かった。また、リンのイオン化エネルギーは、75MeV、105MeVと見積もられた。この値は、SiC中の代表的なドナーであるチッ素とほぼ同じであり、リンのドナーとしての有用性も確かめることができた。

口頭

The First ionization potential measurement of lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 長 明彦; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、イオン化を担う金属表面の温度と対象となる原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られている。すなわち、同過程におけるイオン化効率を実験的に求めることができれば、イオン化エネルギーを決定することができる。我々は、ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

口頭

周期表が書き換わる?; アクチノイド最後の元素でみつけた周期表のほころび

佐藤 哲也

no journal, , 

重アクチノイド元素の性質を明らかにするため、最外殻電子の束縛エネルギーを直接反映する物理量である第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)に着目し、これを実験的に求めることにより、103番元素ローレンシウム(Lr)をはじめとする重アクチノイド元素の電子配置に関する情報を得ることを試みた。表面電離法を応用した新しい手法を開発し、フェルミウム(Fm), メンデレビウム(Md), ノーベリウム(No)およびLrのIP$$_1$$を実験的に決定することに成功した。この結果から、Noで準閉殻構造[Rn]7s$$^2$$5f$$^{14}$$をとり、Lrでゆるく束縛された1個の電子を最外殻軌道にもつことを明らかにした。これにより、Lrでアクチノイド系列が終わることを初めて実験的に示すことができた。

口頭

Measurements of the first ionization potentials of heavy actinide elements

佐藤 哲也

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、中性原子から価電子軌道の電子をひとつ取り除くために必要なエネルギーであり、最外殻電子軌道に関する情報を与える。最近、我々は表面電離法を用いることにより、103番元素ローレンシウムの単一原子レベルでのIP$$_1$$測定に初めて成功した。得られた実験値は、Lrがアクチノイド元素の中でもとりわけIP$$_1$$が小さく、$$5f^{14}7s^2$$閉殻構造に電子が一つ弱く結びついていることを示すものだった。次のステップとして、102番元素ノーベリウム(No)における閉殻構造を実験的に確認するため、100番元素フェルミウム(Fm)、101番元素メンデレビウム(Md)およびNoの測定に、同手法を適用した。その結果、実験的または半経験的に推定されている値とよく一致した。得られたIP$$_1$$値は、Noまで原子番号とともに増大し、Lrで劇的に小さくなった。同様の傾向がランタノイド終端でも見られることから、本実験結果から、Noにおいて$$5f$$軌道が満たされることを示すと結論できる。

口頭

First ionization potentials of heaviest actinides, lawrencium and nobelium

佐藤 哲也

no journal, , 

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、イオン化を担う金属表面の温度や仕事関数、そしてイオン化の対象となる原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られている。我々はこの関係を利用して、重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$=102)およびローレンシウム(Lr, $$Z$$=103)のイオン化エネルギーを決定した。NoおよびLrのイオン化エネルギーは、低生成断面積・短寿命のためにこれまで測定された例がない。Lrについて得られた実験値は相対論効果の影響を考慮した最新の理論計算値とよく一致した。Noの実験値は、他のアクチノイド元素から類推される値とよく一致した。

口頭

First ionization energy measurements of heaviest actinides, lawrencium and nobelium

佐藤 哲也

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IE$$_1$$)を実験的に決定することにより、対象の原子の電子構造に関する知見を得られることが期待できる。我々は、表面電離過程におけるイオン化効率($$I_{rm eff}$$)のIE$$_1$$依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)と103番元素ローレンシウム(Lr)のIE$$_1$$を決定することに成功した。実験には、$$^{248}$$Cm ($$^{13}$$C, 4n) $$^{249}$$Cf ($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成される$$^{257}$$No ($$T_{1/2}$$ = 24.5 s)および$$^{256}$$Lr ($$T_{1/2}$$ = 27 s)を用いた。核反応生成物は、表面電離型イオン源を用いてイオン化し、質量分離後に捕集されたイオンを放射線測定して、$$I_{rm eff}$$を決定する。イオン源温度2800 Kにおいて、$$^{257}$$Noおよび$$^{256}$$Lrを、それぞれ0.5 $$pm$$ 0.1%および36 $$pm$$ 7%の効率でイオン化することに成功した。求めたイオン化効率から得られたNoとLrのIE$$_1$$は、理論的に予想される値と非常によく一致した。

口頭

Ionization potential measurements of the heaviest actinides

佐藤 哲也

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。最近、我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。今回、Noおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムのIP$$_1$$を決定したところ、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加することを確かめることができた。

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